含铈类碳酸酐酶纳米酶的构筑及在二氧化碳固定中的应用

doi:10.7503/cjcu20230355

高等学校化学学报 ›› 2023, Vol. 44 ›› Issue (12): 20230355.doi: 10.7503/cjcu20230355

含铈类碳酸酐酶纳米酶的构筑及在二氧化碳固定中的应用

艾晏如¹, 蔡其君², 王娇², 张语桐², 白宇佳², 陈晓明³, 吕瑞²()

^1.绵阳科技城新区生态节能环保低碳产业技术研究院, 绵阳 621010
^2.绵阳师范学院化学与化学工程学院, 绵阳 621000
^3.西南科技大学生命科学与工程学院, 绵阳 621010

收稿日期:2023-08-04 出版日期:2023-12-10 发布日期:2023-10-24
通讯作者: 吕瑞 E-mail:ruilv01@mtc.edu.cn
基金资助:
绵阳师范学院博士启动基金(QD2023A27);绵阳师范学院大学生创新创业项目(2023034)

Construction of Carbonic Anhydrase Mimetic Cerium-containing Nanozyme for the Carbon Dioxide Fixation

AI Yanru¹, CAI Qijun², WANG Jiao², ZHANG Yutong², BAI Yujia², CHEN Xiaoming³, LYU Rui²()

^1.Technology Research Institute of Ecology，Energy?Saving，Environmental Protection and Low?Carbon Mianyang Science & Technology City New Area，Mianyang 621010，China
^2.School of Chemistry and Chemical Engineering，Mianyang Teachers’ College，Mianyang 621000，China
^3.School of Life Science and Engineering，Southwest University of Science and Technology，Mianyang 621010，China

Received:2023-08-04 Online:2023-12-10 Published:2023-10-24
Contact: LYU Rui E-mail:ruilv01@mtc.edu.cn
Supported by:
the PhD Research Startup Foundation of Mianyang Teachers’ College, China(QD2023A27);the College Student Innovation and Entrepreneurship Training Program of Mianyang Teachers’ College, China(2023034)

摘要/Abstract

摘要：

采用一步溶胶-凝胶法, 在常温下合成了一种含铈的层状有机硅酸盐(ACOP), 并探究了其类碳酸酐酶活性. 研究结果表明, ACOP具有与层状硅酸盐类似的层状结构, 且结构中的Ce通过配位与骨架相连. 此外, ACOP具有优异的类碳酸酐酶催化活性, 且在极端的温度和pH条件下均具有更强的耐受性. 当温度高于70 ℃时, 天然碳酸酐酶已完全失活, 而ACOP仍保留了80%以上的活性. 此外, ACOP在pH=3~9下也能保持约90%的催化活性, 克服了天然酶在复杂环境下不稳定、易失活的弊端. 最后, 将ACOP用于二氧化碳的催化转化中, 发现ACOP可在常温常压下高效地将二氧化碳转化为重碳酸盐并进一步与钙离子形成碳酸钙沉淀析出, 实现了对二氧化碳的捕获固定. 本研究为新型碳酸酐酶纳米酶的开发提供了思路, 也为二氧化碳的高效转化提供了一种环保、节能的新途径.

关键词: 层状有机硅酸盐, 类碳酸酐酶纳米酶, 二氧化碳固定

Abstract:

A cerium-containing organophylosilicate（ACOP） was synthesized by one-step sol-gel method under room temperature， and its carbonic anhydrase-like activity was investigated. It was found that ACOP presented a layered structure similar to that of phyllosilicates， and the Ce in the structure is connected to the skeleton by coordination. In addition， ACOP exhibited promising carbonic anhydrase-like catalytic activity and excellent stability under extreme temperature and pH conditions. When the temperature was higher than 70 ℃， the natural carbonic anhydrase showed completely deactivated， while ACOP still retained more than 80% catalytic activity. Moreover， it also maintained about 90% catalytic activity under pH value of 3—9， which is superior to that of natural enzyme. Finally， the as-prepared ACOP was employed for the catalytic conversion of carbon dioxide. It was revealed that the ACOP can efficiently convert carbon dioxide into carbonate and form calcium carbonate precipitation in the presence of calcium ion， thus realizing the fixation of carbon dioxide at room temperature. This study provides a promising strategy for rational design of carbonic anhydrase mimetic nanozyme， as well as proposes a new route for efficient conversion of carbon dioxide.

Key words: Layered organohyllosilicate, Carbonic anhydrase-like nanozyme, Carbon dioxide fixation

中图分类号:

O643

TrendMD:

艾晏如, 蔡其君, 王娇, 张语桐, 白宇佳, 陈晓明, 吕瑞. 含铈类碳酸酐酶纳米酶的构筑及在二氧化碳固定中的应用. 高等学校化学学报, 2023, 44(12): 20230355.

AI Yanru, CAI Qijun, WANG Jiao, ZHANG Yutong, BAI Yujia, CHEN Xiaoming, LYU Rui. Construction of Carbonic Anhydrase Mimetic Cerium-containing Nanozyme for the Carbon Dioxide Fixation. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(12): 20230355.

图/表 8

Fig.1 Characterization of ACOP(A) SEM image; (B) TEM image; (C) EDS spectrum; (D) EDS⁃mappings; (E) FTIR spectrum; (F) XRD pattern.

Fig.2 XPS spectra of ACOP

Fig.3 UV⁃Vis spectra and the related photographs (inset) of the hydrolysis product of p⁃NPA in the absence(a) and in the presence(b) of ACOP

Fig.4 Influences of pH value(A) and temperature(B) on catalytic efficiency of ACOP

Fig.5 Temperature(A) and pH(B) tolerance of ACOP

Fig.6 Lineweaver⁃Burk plots of ACOP(A) and CA(B)

Fig.7 pH changes of CO2 catalyzed by ACOP at different concentrations

Fig.8 Effects of reaction time(A), concentration of buffer(B), and dosage of ACOP(C) on the production of CaCO3

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含铈类碳酸酐酶纳米酶的构筑及在二氧化碳固定中的应用

Construction of Carbonic Anhydrase Mimetic Cerium-containing Nanozyme for the Carbon Dioxide Fixation

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