燃烧机理构建的极小化反应网络方法: C2燃料燃烧

doi:10.7503/cjcu20230386

摘要/Abstract

摘要：

针对目前C₂燃料反应机理中存在的诸多问题, 本文采用极小化反应网络方法, 在特定化学分辨率条件下构建了乙烯、乙烷和乙醇等典型C₂燃料的燃烧反应机理. 构建的C₂单组分机理具有简洁的反应网络, 采用可逆反应形式, 并对反应方向在形式上进行了统一. 在动力学参数方面, 采用经典Arrhenius方程(A, E_a)双参数形式, 在保证物理意义的同时有利于参数优化. C₂机理构建过程中避免了机理简化步骤, 能够大幅减少物种数和反应数. 动力学模拟结果表明, 构建的C₂燃烧反应机理在保持较小尺寸的同时有较高的可靠性, 并为机理的实际工程应用降低计算成本带来便利.

关键词: 燃烧机理, 极小化反应网络, 化学分辨率, 可逆反应, C₂燃料

Abstract:

The increasing number of species and reactions in the combustion mechanisms has caused inconvenience to the engineering application of turbulent combustion simulation. The minimized reaction network method was adopted to develop combustion mechanisms for typical C₂ fuels such as ethylene， ethane and ethanol under specific chemical resolution. Each C₂ single mechanism features a compact reaction network with reversible reaction. Moreover， the direction of all reactions was unified in form. For kinetic parameters， the form of classical Arrhenius equation with two parameters（A， E_a） was adopted. This choice ensures physical significance while facilitating parameter optimization. The mechanism reduction process was avoided in the development of the C₂ mechanisms， while the number of species and reactions were significantly decreased. The simulation results indicate that the C₂ combustion mechanisms developed in this work exhibit high reliability while maintaining small scales， which may bring convenience to the practical engineering application of the mechanisms by reducing computational costs.

Key words: Combustion mechanism, Minimized reaction network, Chemical resolution, Reversible reaction, C₂ fuel

中图分类号:

O643.12

TrendMD:

申屠江涛, 李宜蔚, 陆彦戎, 李娟琴, 毛业兵, 李象远. 燃烧机理构建的极小化反应网络方法: C₂燃料燃烧. 高等学校化学学报, 2024, 45(1): 20230386.

SHENTU Jiangtao, LI Yiwei, LU Yanrong, LI juanqin, MAO Yebing, LI Xiangyuan. Combustion Mechanism Development Based on Minimized Reaction Network Method： C₂ Fuel. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(1): 20230386.

图/表 12

Table 1 Independent reactions of C2H4, O2, H2 as initial components

No.	Species	C₂H₄	O₂	H₂	No.	Species	C₂H₄	O₂	H₂
1	C₂H₃	1	0	-0.5	8	H	0	0	0.5
2	C₂H₂	1	0	-1	9	O	0	0.5	0
3	C₂H	1	0	-1.5	10	OH	0	0.5	0.5
4	CH₂O	0.5	0.5	0	11	HO₂	0	1	0.5
5	HCO	0.5	0.5	-0.5	12	H₂O₂	0	1	1
6	CO	0.5	0.5	-1	13	H₂O	0	0.5	1
7	CO₂	0.5	1	-1

Table 2 Added reactions with kinetic parameters of C2H4 module

Species	Reaction	A/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	E_a/（J·mol^‒1）
C₂H₄	C₂H₄（+M） $⇌$ C₂H₃+H（+M）	2.00×10¹⁶	461010
	Low⁃pressure limit	2.60×10¹⁷	403660
	H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/Ar/0.7/
	C₂H₄+O₂ $⇌$ C₂H₃+HO₂	4.22×10¹⁴	157250
	C₂H₄OH $⇌$ C₂H₃+H₂O	3.77×10¹⁴	27880
C₂H₃	C₂H₃（+M） $⇌$ C₂H₂+H（+M）	1.89×10¹³	164230
	Low⁃pressure limit	3.31×10¹⁴	137520
	H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/Ar/0.7/
	C₂H₃+O₂ $⇌$ CH₂O+HCO	1.85×10¹⁵	0
	C₂H₃+H $⇌$ C₂H₂+H₂	8.00×10¹⁶	0
C₂H₂	C₂H₂ $⇌$ H+C₂H	2.63×10¹⁵	497750
	C₂H₂+O₂ $⇌$ CH₂O+CO	5.86×10¹⁵	153870
	C₂H₂+OH $⇌$ C₂H+H₂O	3.53×10¹⁵	75950
C₂H	C₂H+O₂ $⇌$ HCO+CO	5.00×10¹⁴	6270

Table 2 Added reactions with kinetic parameters of C2H4 module

Species	Reaction	A/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	E_a/（J·mol^‒1）
C₂H₄	C₂H₄（+M） $⇌$ C₂H₃+H（+M）	2.00×10¹⁶	461010
	Low⁃pressure limit	2.60×10¹⁷	403660
	H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/Ar/0.7/
	C₂H₄+O₂ $⇌$ C₂H₃+HO₂	4.22×10¹⁴	157250
	C₂H₄OH $⇌$ C₂H₃+H₂O	3.77×10¹⁴	27880
C₂H₃	C₂H₃（+M） $⇌$ C₂H₂+H（+M）	1.89×10¹³	164230
	Low⁃pressure limit	3.31×10¹⁴	137520
	H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/Ar/0.7/
	C₂H₃+O₂ $⇌$ CH₂O+HCO	1.85×10¹⁵	0
	C₂H₃+H $⇌$ C₂H₂+H₂	8.00×10¹⁶	0
C₂H₂	C₂H₂ $⇌$ H+C₂H	2.63×10¹⁵	497750
	C₂H₂+O₂ $⇌$ CH₂O+CO	5.86×10¹⁵	153870
	C₂H₂+OH $⇌$ C₂H+H₂O	3.53×10¹⁵	75950
C₂H	C₂H+O₂ $⇌$ HCO+CO	5.00×10¹⁴	6270

Table 3 Added reactions with kinetic parameters of C2H6 module

Species	Reaction	A/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	E_a/（J·mol^‒1）
C₂H₆	C₂H₆（+M） $⇌$ CH₃+CH₃（+M）	1.62×10¹⁶	358390
	Low⁃pressure limit	3.31×10¹⁹	302510
	Ar/0.7/H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/C₂H₆/3/
	C₂H₆（+M） $⇌$ C₂H₅+H（+M）	5.64×10¹⁶	420130
	Low⁃pressure limit	9.36×10²⁰	409050
	Ar/0.7/H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/C₂H₆/3/
	C₂H₆+O₂ $⇌$ C₂H₅+HO₂	6.02×10¹³	133380
	C₂H₆+OH $⇌$ C₂H₅+H₂O	1.20×10¹³	10990
	C₂H₆+HO₂ $⇌$ C₂H₅+H₂O₂	1.32×10¹⁴	73020
C₂H₅	C₂H₅（+M） $⇌$ C₂H₄+H（+M）	8.20×10¹³	167200
	Low⁃pressure limit	3.02×10¹⁷	102490
	Ar/0.7/H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/

Table 3 Added reactions with kinetic parameters of C2H6 module

Species	Reaction	A/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	E_a/（J·mol^‒1）
C₂H₆	C₂H₆（+M） $⇌$ CH₃+CH₃（+M）	1.62×10¹⁶	358390
	Low⁃pressure limit	3.31×10¹⁹	302510
	Ar/0.7/H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/C₂H₆/3/
	C₂H₆（+M） $⇌$ C₂H₅+H（+M）	5.64×10¹⁶	420130
	Low⁃pressure limit	9.36×10²⁰	409050
	Ar/0.7/H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/C₂H₆/3/
	C₂H₆+O₂ $⇌$ C₂H₅+HO₂	6.02×10¹³	133380
	C₂H₆+OH $⇌$ C₂H₅+H₂O	1.20×10¹³	10990
	C₂H₆+HO₂ $⇌$ C₂H₅+H₂O₂	1.32×10¹⁴	73020
C₂H₅	C₂H₅（+M） $⇌$ C₂H₄+H（+M）	8.20×10¹³	167200
	Low⁃pressure limit	3.02×10¹⁷	102490
	Ar/0.7/H₂/2/H₂O/6/CO/1.5/CO₂/2/CH₄/2/

Table 4 Comparison of reactions and species(containing N2, Ar, He) of NUIG and CKL1.0 mechanisms*

Fuel	Skeletal⁃NUIG	CKL1.0
C₂H₄	54s⁃305r	19s⁃24r
C₂H₆	49s⁃284r	23s⁃33r
C₂H₅OH	38s⁃265r	23s⁃28r

Fig.1 Adiabatic flame temperatures of different mechanisms at p0=1×105 Pa and T0=298 K（A， C， E） Detailed mechanisms；（B， D， F） small-scale mechanisms；（A， B） C2H4；（C， D） C2H6；（E， F） C2H5OH.

Fig.2 Ignition delay times of C2H4 mechanism in this work compared with detailed scale mechanisms and experimental data（A） ϕ=1， p=2.13×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=1.75/5.25/93；（B） ϕ=1， p=9.31×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=1.75/5.25/93；（C） ϕ=3， p=2.19×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=3.5/3.5/93；（D） ϕ=3， p=9.84×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=3.5/3.5/93；（E） ϕ=3， p=18.2×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=3.5/3.5/93.

Fig.3 Ignition delay times of C2H4 mechanism in this work compared with small mechanisms and experimental data（A） ϕ=1， p=2.13×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=1.75/5.25/93；（B） ϕ=1， p=9.31×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=1.75/5.25/93；（C） ϕ=3， p=2.19×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=3.5/3.5/93；（D） ϕ=3， p=9.84×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=3.5/3.5/93；（E） ϕ=3， p=18.2×105 Pa， molar ratio of C2H4/O2/Ar=3.5/3.5/93.

Fig.4 Ignition delay times of C2H6 mechanism in this work compared with detailed mechanisms and experimental data（A） ϕ=1， p=1.2×105 Pa， C2H6/O2/Ar=1.13/3.96/94.9；（B） ϕ=1， p=4×105 Pa， C2H6/O2/Ar=1.13/3.96/94.9；（C） ϕ=1， p=16×105 Pa， C2H6/O2/Ar=1.13/3.96/94.9.

Fig.5 Ignition delay times of C2H5OH mechanism in this work compared with detailed mechanisms and experimental data（A） ϕ=0.5， p=11.63×105 Pa， C2H5OH/O2/Ar=1/6.2/92.8；（B） ϕ=1， p=2.09×105 Pa， C2H5OH/O2/Ar=1.5/4.7/93.8；（C） ϕ=2， p=2.31×105 Pa， C2H5OH/O2/Ar=4/6/90.

Fig.6 Laminar flame speed of C2H4 mechanism in this work compared with detailed mechanisms and experimental data（A） T=298 K， p=1×105 Pa；（B） T=298 K， p=2×105 Pa；（C） T=298 K， p=5×105 Pa.

Fig.7 Laminar flame speed of C2H6 mechanism in this work compared with detailed mechanisms and experimental data（A） T=298 K， p=1×105 Pa；（B） T=298 K， p=5×105 Pa；（C） T=298 K， p=10×105 Pa；（D） T=325 K， p=5×105 Pa.

Fig.8 Laminar flame speed of C2H5OH mechanism in this work compared with detailed mechanisms and experimental data（A） T=298 K， p=1×105 Pa；（B） T=453 K， p=1×105 Pa.

参考文献 30

1	Kolhe A. V.， Malwe P. D.， Chopkar Y.， Panchal H.， Ağbulut Ü.， Mubarak N. M.， Chowdhury S.， Amesho K. T. T.， Environ. Sci. Pollut. Res.， 2023， 1—21
2	Zhong Y.， Zhang Y.， Mao C.， Ukaew A.， Processes， 2022， 10（9）， 1689
3	Kobayashi K.， Tomioka S.， Takahashi M.， Kodera M.， Ceas Space J.， 2023， 15（6）， 845—866
4	El⁃Sabor Mohamed A. A.， Sahu A. B.， Panigrahy S.， Baigmohammadi M.， Bourque G.， Curran H.， Combust. Flame， 2022， 245， 112306
5	Zhou C. W.， Li Y.， Burke U.， Banyon C.， Somers K. P.， Ding S.， Khan S.， Hargis J. W.， Sikes T.， Mathieu O.， Petersen E. L.， Alabbad M.， Farooq A.， Pan Y.， Zhang Y.， Huang Z.， Lopez J.， Loparo Z.， Vasu S. S.， Curran H. J.， Combust. Flame， 2018， 197， 423—438
6	UCSD Mechanism， Mechanical and Aerospace Engineering（Combustion Research）， University of California at San Diego， Version 2016⁃12⁃14， http：//combustion.ucsd.edu
7	Wang H.， You X.， Joshi A. V.， Davis S. G.， Laskin A.， Egolfopoulos F.， Law C. K.， USC Mech Version II， http：//web.stanford.edu/group/haiwanglab/USC%20Mech%20II/USC%20Mech%20II.html
8	Yang M.， Wan Z.， Tan N.， Zhang C.， Wang J.， Li X.， Combust. Flame， 2020， 221， 20—40
9	Wang L.， Liu Y.， Bi G.， Zhang L.， Song J.， Fuel Process. Technol.， 2022， 229， 107167
10	Ansys Fluent Release 14.5， Ansys Inc.， Canonsburg， PA， 2012
11	Singh D. J.， Jachimowski C. J.， Aiaa J.， 1994， 32（1）， 213—216
12	Wang Q.， Panigrahy S.， Yang S.， Martinez S.， Liang J.， Curran H. J.， Energ. Fuel.， 2021， 35（8）， 6921—6927
13	Wang H.， Xu R.， Wang K.， Bowman C. T.， Hanson R. K.， Davidson D. F.， Brezinsky K.， Egolfopoulos F. N.， Combust. Flame， 2018， 193， 502—519
14	Li X. Y.， Yao X. X.， Shentu J. T.， Sun X. H.， Li J. Q.， Liu M. X.， Xu S. M.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（3）， 512—520
	李象远，姚晓霞，申屠江涛，孙晓慧，李娟琴，刘明夏，许诗敏. 高等学校化学学报， 2020， 41（3）， 512—520
15	Li X. Y.， Shentu J. T.， Li Y. W.， Li J. Q.， Wang J. B.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（4）， 772—779
	李象远，申屠江涛，李宜蔚，李娟琴，王静波. 高等学校化学学报， 2020， 41（4）， 772—779
16	Li Y. W.， Shentu J. T.， Wang J. B.， Li X. Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2021， 42（6）， 1871—1880
	李宜蔚，申屠江涛，王静波，李象远. 高等学校化学学报， 2021， 42（6）， 1871—1880
17	Ren H. S.， Wang J. B.， Li X. Y.， Combustion Dynamics， Sichuan（CDS）， Center for Combustion Dynamics， Sichuan University， 2021， https：//cds.scu.edu.cn
18	Chemkin⁃Pro 15112， Reaction Design， San Diego， 2011
19	Saxena S.， Kahandawala M. S. P.， Sidhu S. S.， Combust. Flame， 2011， 158（6）， 1019—1031
20	Pan L.， Zhang Y.， Zhang J.， Tian Z.， Huang Z.， Int. J. Hydrogen Energ.， 2014， 39（11）， 6024—6033
21	Hu E.， Chen Y.， Zhang Z.， Li X.， Cheng Y.， Huang Z.， Energ. Fuel， 2015， 29（7）， 4557—4566
22	Noorani K. E.， Akih⁃Kumgeh B.， Bergthorson J. M.， Energ. Fuel， 2010， 24（11）， 5834—5843
23	Hirasawa T.， Sung C. J.， Joshi A.， Yang Z.， Wang H.， Law C. K.， P. Combust. Inst.， 2002， 29（2）， 1427—1434
24	Jomaas G.， Zheng X. L.， Zhu D. L.， Law C. K.， P. Combust. Inst.， 2005， 30（1）， 193—200
25	Hassan M. I.， Aung K. T.， Kwon O. C.， Faeth G. M.， J. Propul. Power， 1998， 14（4）， 479—488
26	Lowry W.， de Vries J.， Krejci M.， Petersen E.， Serinyel Z.， Metcalfe W.， Curran H.， Bourque G.， J. Eng. Gas Turbines Power， 2011， 133（9）， 091501—091509
27	Kochar Y.， Seitzman J.， Lieuwen T.， Metcalfe W.， Burke S.， Curran H.， Krejci M.， Lowry W.， Petersen E.， Bourque G.， Turbo Expo： Power for Land， Sea， and Air， 2011， GT2011⁃45122， 129—140
28	van Lipzig J. P. J.， Nilsson E. J. K.， de Goey L. P. H.， Konnov A. A.， Fuel， 2011， 90（8）， 2773—2781
29	Egolfopoulos F. N.， Du D. X.， Law C. K.， Symp.（Int.） Combust.， 1992， 24（1）， 833—841
30	Gülder Ö. L.， Symp.（Int.） Combust.， 1982， 19（1）， 275—281

[1]	谈宁馨王静波华晓筱李泽荣李象远. 甲基环己烷的高温燃烧机理及动力学模拟[J]. 高等学校化学学报, 2011, 32(8): 1832.
[2]	张元勤, 曾宪诚, 胡启山, 孟祥光, 田安民. 模拟热谱曲线法(Ⅲ)──可逆反应[J]. 高等学校化学学报, 1997, 18(8): 1369.
[3]	刘劲松, 曾宪诚, 邓郁. 热动力学对比进度法(Ⅲ)——2-Ⅰ型可逆反应的热动力学研究[J]. 高等学校化学学报, 1993, 14(4): 531.
[4]	曾宪诚, 刘清华, 邓郁. 可逆反应的热动力学研究——数学模型和研究法[J]. 高等学校化学学报, 1992, 13(7): 972.

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Combustion Mechanism Development Based on Minimized Reaction Network Method： C₂ Fuel

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