p-n型NiWO4/ZnIn2S4异质结光解水析氢性能

doi:10.7503/cjcu20230357

摘要/Abstract

摘要：

采用水热/水浴两步法构筑了p-n型NiWO₄(NWO)/ZnIn₂S₄(ZIS)异质结, 研究了不同含量的NWO对ZIS物相组分、形貌结构、能带结构、光谱吸收及光解水析氢性能等的影响, 并采用一系列表征手段探讨了NWO/ZIS异质结的光催化机理. 结果表明，负载NWO后, ZIS物相组分及形貌结构未发生显著变化, 两种材料界面接触紧密且分布均匀; 在可见光辐照下, NWO/ZIS异质结光解水析氢性能得到了显著提升, 其中，最佳样品NWO-35/ZIS析氢速率达到5204.8 μmol·g^-1·h^-1, 为纯相ZIS(1566.4 μmol·g^-1·h^-1)的3.32倍; 循环实验结果表明， NWO/ZIS样品具有很好的光稳定性; 能带结构和光电子动力学表征结果证实了p-n型异质结内建电场驱动的光生载流子的传输机制.

关键词: ZnIn₂S₄, NiWO₄, p-n型异质结, 内建电场, 光解水析氢

Abstract:

In this paper， p-n-type NiWO₄（NWO）/ZnIn₂S₄（ZIS） heterojunctions were constructed by a two-step hydrothermal/water bath method. The influence of different loading amounts for NWO on the composition， morphology， band structure， light absorption and photocatalytic water splitting performance was investigated. The photocatalytic mechanism of NWO/ZIS system was also discussed by a series of advanced characterization tools. The results show that the composition and morphology of ZIS don’t change significantly after loading NWO. Furthermore， the interface between the two materials contacts intimately and the two materials distribute uniformly. Consequently， the hydrogen evolution performance of NWO/ZIS has been markedly improved under the visible-light irradiation. Therein， the highest hydrogen production rate for NWO-35/ZIS samples is 5204.8 μmol·g^-1·h^-1， which is approximately 3.32 times higher than that of pure ZIS（1566.4 μmol·g^-1·h^-1）. The cyclic experiment shows that NWO/ZIS system has excellent photostability. The band calculation and photoelectric dynamic results confirm the photogenerated charge transport mechanism driven by p-n-type internal electric field.

Key words: ZnIn₂S₄, NiWO₄, p-n-Type heterojunction, Internal electric field, Photocatalytic water splitting into hydrogen production

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

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图/表 9

Fig.1 XRD patterns of pure ZIS, pure NWO and NWO⁃x/ZIS samples

Fig.2 Typical FESEM images of pure ZIS(A), pure NWO(B) and NWO⁃35/ZIS samples(C), backscattered SEM image(D) and corresponding elemental mapping images of Zn(E), In(F), S(G), Ni(H), W(I) and O(J) of NWO⁃35/ZIS sample

Fig.3 TEM images of low magnification(A) and high magnification(B) of NWO⁃35/ZIS sample

Fig.4 Narrow⁃scanned XPS spectra of Zn2p (A), In3d (B) and S2p (C) for pure ZIS and NWO⁃35/ZIS samples, narrow⁃scanned XPS spectra of Ni2p (D), O1s (E) and W4f (F) for pure NWO and NWO⁃35/ZIS samples

Fig.5 Photocatalytic hydrogen production curves(A) and hydrogen evolution rate curves(B) of pure ZIS and NWO⁃x/ZIS samples, cyclic curves in the presence of NWO⁃35/ZIS catalysts(C), UV⁃Vis absorption spectra and wavelength⁃dependent AQE histograms of NWO⁃35/ZIS catalysts(D)

Table 1 Summary of AQE of ZIS and NWO-35/ZIS

λ/nm	AQE（%）
λ/nm	ZIS	NWO⁃35/ZIS
350	3.56	12.70
380	2.66	9.97
400	1.99	6.11
420	1.10	2.57
450	0.49	0.91
475	0.07	0.18

Fig.6 UV⁃Vis diffuse reflection spectra(A) and Tauc’s plots(B) of pure ZIS, pure NWO and NWO⁃x/ZIS samples

Fig.7 Transient photocurrent curves(A), EIS curves(B), PL curves(C), and TRPL spectra(D) of pure ZIS, pure NWO and NWO⁃x/ZIS samples, DMPO⁃·O2-(E) and DMPO⁃·OH(F) spin⁃trapping ESR spectra of ZIS and NWO⁃35/ZIS catalysts in light and dark

Fig.8 Mott⁃Schottky curves(A, B) and Tauc’s plots(C, D) of pure ZIS(A, C) and pure NWO(B, D)

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p-n型NiWO₄/ZnIn₂S₄异质结光解水析氢性能

Photocatalytic Water Splitting Performance of p-n-Type NiWO₄/ZnIn₂S₄ Heterojunctions

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