电场下离子型聚合物复合囊泡结构变化的分子动力学模拟

doi:10.7503/cjcu20220553

高等学校化学学报 ›› 2023, Vol. 44 ›› Issue (2): 20220553.doi: 10.7503/cjcu20220553

电场下离子型聚合物复合囊泡结构变化的分子动力学模拟

李吉辰¹^,², 蔡珊珊³, 彭巨擘³(), 李宏飞¹^,²(), 段晓征¹()

^1.中国科学院长春应用化学研究所, 高分子物理与化学国家重点实验室, 长春 130022
^2.中国科学技术大学应用化学与工程学院, 合肥 230026
^3.云南锡业集团(控股)有限责任公司研发中心, 昆明 650000

收稿日期:2022-08-19 出版日期:2023-02-10 发布日期:2022-10-20
通讯作者: 段晓征 E-mail:Jubopeng@ytc.cn;hfli@ciac.ac.cn;xzduan@ciac.ac.cn
作者简介:彭巨擘, 男, 博士, 正高级工程师, 主要从事材料基因工程领域方面的研究. E-mail: Jubopeng@ytc.cn
李宏飞, 女, 博士, 研究员, 主要从事高分子物理的理论与模拟方面的研究. E⁃mail: hfli@ciac.ac.cn
基金资助:
国家自然科学基金(22073094);中国科学院前沿科学重点研究项目(QYZDY-SSW-SLH027);吉林省科技发展计划项目(20210402059GH);云南省科技发展计划项目(202101BC070001-007);云南省稀贵金属材料基因工程(202002AB080001-2)

Molecular Dynamics Simulation of Structural Variations of Ionic Polymeric Vesicles under Electric Field

LI Jichen¹^,², CAI Shanshan³, PENG Jubo³(), LI Hongfei¹^,²(), DUAN Xiaozheng¹()

^1.State Key Laboratory of Polymer Physics and Chemistry，Changchun Institute of Applied Chemistry，Chinese Academy of Sciences，Changchun 130022，China
^2.School of Applied Chemistry and Engineering，University of Science and Technology of China，Hefei 230026，China
^3.Research & Development Center，Yunnan Tin Group（Holding） Co. ，Ltd. ，Kunming 650000，China

Received:2022-08-19 Online:2023-02-10 Published:2022-10-20
Contact: DUAN Xiaozheng E-mail:Jubopeng@ytc.cn;hfli@ciac.ac.cn;xzduan@ciac.ac.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22073094);the Key Research Program of Frontier Sciences, Chinese Academy of Sciences(QYZDY-SSW-SLH027);the Science and Technology Development Program of Jilin Province, China(20210402059GH);the Science and Technology Development Program of Yunan Province, China(202101BC070001-007);the Yunnan Science and Technology Major Project, China(202002AB080001-2)

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摘要/Abstract

摘要：

利用粗粒化分子动力学模拟研究了电场作用下离子型聚合物复合囊泡形变与破裂的过程. 定量分析了囊泡破裂过程中的结构变化, 包括囊泡的形变程度、破裂速度、组分分布以及破裂后的结构. 研究表明, 电场强度较弱时, 囊泡表面所吸附的聚电解质首先脱落, 囊泡由球形结构转变为椭球结构. 随着电场强度增大, 离聚物的离子侧基发生重新排布, 囊泡表面电荷的有序结构被破坏, 导致囊泡的结构无法维持而破裂, 囊泡塌缩, 分裂形成离聚物团簇, 并进一步破裂为小尺寸的离聚物聚集体, 均匀分散于溶液中. 本文利用分子动力学模拟明确了电场中离子型高分子复合囊泡破裂过程的分子机理, 为药物释放技术的优化及发展提供了理论支持.

关键词: 电场, 囊泡, 离子型聚合物, 分子动力学模拟

Abstract:

Using coarse-grained molecular dynamics simulations， we studied the deformation and break of ionic polymeric vesicles under the external electric field. We systematically analyzed the structural variations of the polymeric vesicles during the breaking process（including deformation degree and break rate of the vesicles and redistri-bution of each component， etc.） and the structure of the disassembled vesicles. Our study shows that under the weak electric field， the adhered polyelectrolyte preferentially desorb from the vesicle surface， and the vesicle undergoes a spherical-to-ellipsoidal transition. As the electric field strength increases， the ionic side-groups of ionomer are rearranged， and the ordered structure of the vesicle surface charge is wrecked， resulting in vesicle collapse. The collapsed vesicle further disassembles into the ionomer clusters or tiny ionomer aggregates， which are uniformly dispersed in the solution. Our simulations clarify the mechanism for the breaking process of the ionic polymeric vesicle induced by electric field application on a molecular level， and provide insights into the development of drug release technologies.

Key words: Electric field, Vesicle, Ionic polymer, Molecular dynamics simulation

中图分类号:

O631.4

TrendMD:

李吉辰, 蔡珊珊, 彭巨擘, 李宏飞, 段晓征. 电场下离子型聚合物复合囊泡结构变化的分子动力学模拟. 高等学校化学学报, 2023, 44(2): 20220553.

LI Jichen, CAI Shanshan, PENG Jubo, LI Hongfei, DUAN Xiaozheng. Molecular Dynamics Simulation of Structural Variations of Ionic Polymeric Vesicles under Electric Field. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(2): 20220553.

图/表 9

Fig.1 Schematics of a coarse⁃grained cationic polyelectrolyte(PE) molecule with the cationic beads in green and counterions in light blue(A) and a coarse⁃grained ionomer molecule with the uncharged hydrophobic backbone in navy blue, grafted anionic beads in yellow, and counterions in red(B)

Fig.2 Representative simulation snapshots of the ionic polymeric vesicle(A, B) and radial density profiles of all the species from the center of the vesicle(C)（A） Side view；（B） cross-section view.

Fig.3 Representative simulation snapshots at the steady state with field strengths(E*) of 0.02(A), 0.04(B), 0.06(C), 0.08(D) and 0.10(E)

Fig.4 Structure factors of ionomer of vesicle at steady state after applying different strengths of electric field

Fig.5 Radial distribution functions of backbone beads of ionomers(A) and ionic side groups of ionomers and PE monomers(B)

Fig.6 Simulation snapshots of vesicle’s structural variation with time under different strengths of electric fields

Fig.7 Normalized aggregation number of vesicle as a function of the simulation time

Fig.8 Radial density profile of ionomer’s sidegroup from the center of the vesicle(A) and representative simulation snapshots of the ionic polymeric vesicle at different time(B—D)10-3Time/MD step: (B) 2； (C) 4； (D) 6； (E) 8.

Fig.9 Radius of gyration(A) and asphericity factor(B) of vesicle as a function of the simulation time

参考文献 40

1	Dobrynin A.， Rubinstein M.， Prog. Polym. Sci.， 2005， 30（11）， 1049—1118
2	Eisenberg A.， Kim J. S.， Introduction to Ionomers， Wiley， United States， 1982，18—23
3	Zhang Z. J.， Chen Q.， Colby Ralph H.， Soft Matter， 2018， 14（16）， 2961—2977
4	Liu S.， Study of Linear and Nonlinear Rheological Behavior of Ionomers， University of Science and Technology of China， Hefei， 2021
	刘双. 离聚物体系的线性与非线性流变学行为研究，合肥：中国科学技术大学， 2021
5	Cavicchi K. A.， Pantoja M.， Cakmak M.， J. Polym. Sci.， Part B： Polym. Phys.， 2016， 54（14）， 1389—1396
6	Chen W.， Cui F.， Liu L.， Li Y.， J. Phys. Chem. B， 2017， 121（41），9718—9724
7	Ghelichi M.， Eikerling Michael H.， J. Phys. Chem. B， 2016， 120（10）， 2859—2867
8	Hall L. M.， Seitz M. E.， Winey K. I.， Opper K. L.， Wagener K. B.， Stevens， M. J.， Frischknecht A. L.， J. Am. Chem. Soc.， 2012， 134（1）， 574—587
9	Rubinstein M.， Papoian G. A.， Soft Matter， 2012， 8（36），9265—9267
10	Chremos A.， Douglas J. F.， J. Chem. Phys.， 2018， 149（16），163305
11	Khan N.， Brettmann B.， Polymers， 2018， 11（1）， 51
12	Delaney K. T.， Fredrickson G. H.， Chem. Phys.， 2017， 146（22）， 224902
13	Chodanowski P.， Stoll S.， Macromolecules， 2001， 34（7），2320—2328
14	Sing Charles E.， Adv. Colloid Interface Sci.， 2017， 239， 2—16
15	Sing Charles E.， Perry Sarah L.， Soft Matter， 2020， 16（12）， 2885—2914
16	Timilsena Y. P.， Akanbi T. O.， Khalid N.， Adhikari B.， Barrow C. J.， Int. J. Biol. Macromol.， 2019， 121， 1276—1286
17	van der Gucht J.， Spruijt E.， Lemmers M.， Stuart M. A. C.， J. Colloid Interface Sci.， 2011， 361（2）， 407—422
18	Jang J. D.， Bang J.， Han Y. S.， Sokolova A.， Kim T. H.， Phys. Rev.， B Condens. Matter， 2018， 551， 184—190
19	Ye M.， Kim S.， Park K.， J. Controlled Release， 2010， 146（2）， 241—260
20	Yuan J. J. ， Yang Z. G.， Cheng S. Y.， Jiang L.， Feng L. X.， Fan Z. Q.， Chem. J. Chinese Universities， 2004， 25（1）， 166—169
	袁建军，杨子刚，程时远，江雷，封麟先，范志强. 高等学校化学学报， 2004， 25（1）， 166—169
21	Yuan J. J.， Li Y. S.， Li X. Q.， Zhang X. H.， Cheng S. Y.， Jiang L.， Feng L. X.， Chem. J. Chinese Universities， 2003， 24（2）， 371—373
	袁建军，李英顺，李小琴，张小红，程时远，江雷，封麟先. 高等学校化学学报， 2003， 24（2）， 371—373
22	Anraku Y.， Kishimura A.， Kamiya M.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2016， 55（2）， 560—565
23	Koide A.， Kishimura A.， Osada K.， Jang W. D.， Yamasaki Y.， Kataoka K.， J. Am. Chem. Soc.， 2006， 128（18）， 5988—5989
24	Chuanoi S.， Anraku Y.， Hori M.， Kishimura A.， Kataoka K.， Biomacromolecules， 2014， 15（7）， 2389—2397
25	Anraku Y.， Kishimura A.， Kobayashi A.， Oba M.， Kataoka K.， Chem. Commun.， 2011， 47（21）， 6054
26	Zhao Y.， Cao W. Q.， Liu Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（5）， 909—923
	赵宇，曹琬晴，刘阳. 高等学校化学学报， 2020， 41（5）， 909—923
27	Allen Theresa M.， Cullis Pieter R.， Adv. Drug Deliv. Rev.， 2013， 65（1）， 36—48
28	Ge J.， Neofytou E.， Cahill III T. J.， Beygui R. E.， Zare R. N.， ACS Nano， 2012， 6（1）， 227—233
29	George P. M.， LaVan D. A.， Burdick J. A.， Chen C. Y.， Liang E.， Langer R.， Adv. Mater.， 2006， 18（5）， 577—581
30	Luo Z. L.， Li Y.， Wang B. B.， Jiang J. W.， Macromolecules， 2016， 49（16）， 6084—6094
31	Oh K. T.， Bronich T. K.， Bromberg L.， Hatton T. A.， Kabanov A. V.， J. Controlled Release， 2006， 115（1）， 9—17
32	Dimova R.， Riske K. A.， Aranda S.， Bezlyepkina N.， Knorr R. L.， Lipowsky R.， Soft Matter， 2007， 3（7）， 817
33	Abraham Brittany L.， Toriki Ethan S.， Tucker N’Dea J.， Nilsson Bradley L.， J. Mater. Chem. B， 2020， 8（30）， 6366—6377
34	Wu M.， Zhu Y.， Jiang W.， ACS Macro Lett.， 2016， 5（11）， 1212—1216
35	Duan X. Z.， Shi A. C.， An L. J.， Macromolecules， 2021， 54（19）， 9053—9062
36	Liu A. Q.， Xu W. S.， Xu X. L.， Chen J. Z.， An L. J.， Chem. J. Chinese Universities， 2021， 42（3）， 875—883
	刘爱清，徐文生，徐晓雷，陈继忠，安立佳. 高等学校化学学报， 2021， 42（3）， 875—883
37	Darden T.， York D.， Pedersen L.， J. Chem. Phys.， 1993， 99（10）， 8345—8348
38	Kremer K.， Grest G. S.， J. Chem. Phys.， 1990， 92（8）， 5057—5086
39	Thompson A. P.， Aktulga H. M.， Berger R.， Bolintineanu D. S.， Brown W. M.， Crozier P. S.， Veld P. J.， Kohlmeyer A.， Moore S. G.， Nguyen T. D.， Shan R.， Stevens M. J.， Tranchida J.， Trott C.， Plimpton S. J.， Comput. Phys. Commun.， 2022， 271， 108171
40	Olesen N. E.， Westh P.， Holm R.， J. Colloid Interface Sci.， 2015， 453， 79—89

[1]	沈琦, 陈海瑶, 高登辉, 赵熹, 那日松, 刘佳, 黄旭日. 天然产物法卡林二醇与人类GABA_A受体相互作用的机制[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(2): 20220500.
[2]	李磊, 方云, 夏咏梅, 范梦琦, 樊晔. 胺类分子结构对油酸囊泡pH窗口的影响[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220144.
[3]	高志伟, 李军委, 史赛, 付强, 贾钧儒, 安海龙. 基于分子动力学模拟的TRPM8通道门控特性分析[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220080.
[4]	李磊, 方云, 夏咏梅, 薄纯玲, 樊晔. 单糖/双糖对近中性pH下共轭亚油酸囊泡影响的比较[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(4): 20210860.
[5]	刘家琪, 李天保. BiVO₄/CuBi₂O₄薄膜光电极的制备及光电性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(4): 20220017.
[6]	胡波, 朱昊辰. 双层氧化石墨烯纳米体系中受限水的介电常数[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(2): 20210614.
[7]	刘坤, 左杰, 李华, 项红甫, 冉从福, 杨明昊, 耿文强. 电子能量对沿面介质阻挡放电等离子体化学产物的影响[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220249.
[8]	张想, 谢旭岚, 熊力堃, 彭扬. 海胆针状金纳米颗粒用于电催化二氧化碳还原[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(9): 2824.
[9]	李聪聪, 刘明皓, 韩佳睿, 朱镜璇, 韩葳葳, 李婉南. 基于分子动力学模拟的VmoLac非特异性底物催化活性的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2518.
[10]	薛晋波, 高国翔, 申倩倩, 刘天武, 刘旭光, 贾虎生. 新型S型CdS-BiVO₄异质结光电极的构筑及产氢性能研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2493.
[11]	樊晔, 范梦琦, 方云, 李磊, 潘红阳, 夏咏梅. 油酸囊泡尺度多分散性及二元醇对其pH窗口的影响[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2574.
[12]	雷晓彤, 金怡卿, 孟烜宇. 基于分子模拟方法预测PIP₂在双孔钾通道TREK-1上结合位点的研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2550.
[13]	刘沙沙, 张恒, 苑世领, 刘成卜. 脉冲电场O/W乳状液破乳的分子动力学模拟[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(7): 2170.
[14]	曾永辉, 言天英. 质子水合结构的振动态密度分析[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(6): 1855.
[15]	齐人睿, 李明昊, 常浩, 付学奇, 高波, 韩葳葳, 韩璐, 李婉南. 基于拉伸分子动力学模拟的黄嘌呤氧化酶抑制剂解离途径的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(3): 758.

电场下离子型聚合物复合囊泡结构变化的分子动力学模拟

Molecular Dynamics Simulation of Structural Variations of Ionic Polymeric Vesicles under Electric Field

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