自支撑单原子膜电极在能源电催化中的应用

doi:10.7503/cjcu20220051

摘要/Abstract

摘要：

单原子催化剂的催化活性高, 稳定性强, 原子利用率高, 在能源电催化领域已被广泛研究. 然而, 粉末状(颗粒状)单原子催化材料存在工作电极制备过程复杂、黏结剂添加降低导电性且占据催化材料的体积、活性位点易被包埋等问题, 在作为电极材料催化能源转化过程时, 载量通常小于1 mg/cm², 反应电流密度不高于100 mA/cm². 与单原子催化剂相比, 自支撑单原子膜电极不仅具有单原子催化剂的诸多优势, 同时展现出整体式电极的特点, 例如无需添加黏结剂、导电性好、单原子活性位点暴露率高、形貌与孔结构可调控等, 在大电流电催化反应、高能量高功率密度电池等领域拥有应用前景. 本文综合评述了面向能源电催化应用的自支撑单原子膜电极的研究进展, 讨论了自支撑单原子膜电极的优势, 总结了自支撑单原子膜电极的合成方法, 包括自支撑基底上原位制备法、静电纺丝法、自组装法、化学气相沉积与固相扩散法等, 介绍了其在析氢反应、析氧反应、电化学制过氧化氢反应、锌空电池、二氧化碳还原反应及锂硫电池中的应用, 并对该类电极的发展方向进行了展望.

关键词: 自支撑电极, 单原子催化剂, 能源电催化

Abstract:

Single-atom catalysts（SACs） have been widely studied in energy electrocatalysis due to their high catalytic activity， excellent selectivity and maximized atom utilization efficiency. However， the powdery SACs were mostly evaluated at small current densities（typically<100 mA/cm²） with low electrode loading（typically<1.0 mg/cm²） due to the complex preparation process of the working electrode， the addition of polymeric binder that would decrease the electrical conductivity and bury the active sites. In contrast， self-supported single-atom film electrodes not only possess the merits of SACs， but also have the advantages of monolithic structure， such as the omission of polymeric and conductive additives， improved electrical conductivity， enhanced exposure of single-atom sites and adjustable morphology and porosity， making them highly promising to be applied in high-current-density catalytic reactions and high-energy/power-density batteries. In this review， the recent advances of self-supported film-based SACs in energy electrocatalysis are presented. Firstly， the advantages of self-supported film-based SACs are discussed. Sub- sequently， their synthetic approaches are summarized， including in situ preparation on a self-supported substrate， electrostatic spinning， self-assembly， chemical vapor deposition and solid phase diffusion. Then， the applications of self-supported film-based SACs in various energy-related electrocatalytic processes are introduced， including hydrogen evolution reaction， oxygen evolution reaction， H₂O₂ electrosynthesis， zinc-air batteries， carbon dioxide reduction reaction and lithium sulfur batteries. Finally， the development direction of self-supported film-based SACs is prospected.

Key words: Self-supported electrode, Single-atom catalyst, Energy electrocatalysis

中图分类号:

O646

TrendMD:

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图/表 11

Fig.1 Schematic illustrations for the synthesis of SS?CoSAC(A)[12], NiRu?LMH ultrathin nanoribbons(R?NiRu) and nanosheets(S?NiRu)(B)[20], and np?Ir/NiFeO(C)[23]（A） Copyright 2019， Wiley-VCH；（B） Copyright 2021， Wiley-VCH；（C） Open access.

Fig.2 Synthetic strategy(A), digital images(B) and stress?strain curve(C) of NiSA/PCFM membrane[30]

Fig.5 Schematic illustration of the fabrication procedure(A), SEM image(B), HAADF?STEM images and the corresponding EDS mapping images(C), Aberration?corrected HAADF?STEM images with the bright points representing Fe atoms(D) of the SAC?FeN?WPC[41]Copyright 2021， American Chemical Society.

Fig.6 HER polarization curves of different catalysts, acquired with 5 mV/s in N2?saturated 1.0 mol/L PBS(A), SEM images of PtSA?NT?NF(B)[43], linear sweep voltammetry(LSV) curves in 0.5 mol/L H2SO4 at the scan rate of 5 mV/s for different catalysts along with Pt foil and Pt/C as reference point(C), stability of Co?NC?AF evaluated by the galvanostatic technique(D) and snapshot of H2 bubbles detaching from Co?NC?AF(E) at the current density of 100 mA/cm2[10]（A， B） Copyright 2017， Wiley-VCH；（C—E） Copyright 2021， Wiley-VCH.

Fig.7 OER polarization curves of np?NiFeO, np?Ir/NiFeO and IrO2(A), corresponding Tafel plots(B) of the presented data in (A), stability of np?Ir/NiFeO evaluated by the current density versus time(i?t) curves at 1.43 V versus RHE with inset showing the CV curves of np?Ir/NiFeO before and after the acceleration durability test for 3000 cycles(C), operando XANES spectra of np?Ir/NiFeO recorded at Ir L3?edge under different applied voltages from OCV to 1.55 V versus RHE in 1.0 mol/L KOH(D), correspon?ding first?shell(Ir—O) fitting of FT?EXAFS spectra for np?Ir/NiFeO(E), the fitted oxidation states from the white line intensity analysis, the variation of Ir—O bond and the FT?EXAFS curve?fitting analysis(F), calculated free energy diagram of the OER(G), the Gibbs free energy of the rate?determining step for different sites(H), scheme for the shrinkage of the Ni(Fe)—O bonds determined by the operando XAS analysis of np?Ir/NiFeO(I)[22]（G） The blue box step is the rate?determining step. Open access.

Fig.8 LSV curves in 0.5 mol/L H2SO4 at the scan rate of 10 mV/s(A) and Nyquist plots of Co SA/CC and Co?P/CC(B)[52]

Fig.9 Field emission scanning electron microscope(FESEM) image of Co SA@NCF/CNF film(A), ORR LSV curves of Co SA@NCF/CNF, Co NP@NCF/CNF, and Pt/C in 0.1 mol/L KOH electrolyte(B), OER LSV curves of Co SA@NCF/CNF, Co NP@NCF/CNF, Ir/C, and Pt/C in 1.0 mol/L KOH electrolyte(C), the voltage?capacity curves of the prepared ZABs(D), discharge curves of the prepared ZABs at different current densities and testing conditions(E)[28], galvanostatic discharge/charge cycling curves and the corresponding power density of an SAC?FeN?WPC plate?based quasi?solid?state battery(F)[41]（A—E） Copyright 2019， Wiley-VCH；（F） Copyright 2021， American Chemical Society.

Fig.10 Water contact angles, underwater gas bubble contact angles and schematic illustration of H?CPs(A) and Ni SAs/CFPs(B)[15], partial current densities of NiSA/PCFM at various cathode potentials in GDE cell and H?type cell(C), stability tests of NiSA/PCFM in GDE cell at -1.0 VRHE(D), partial current densities for different catalysts at various cathode potentials in H?type cell(E) and stability tests of P?NiSA/PCFM in H?type cell at -1.0 VRHE(F)[30]（A， B） Copyright 2019， Elsevier；（C—F） open access.

Fig.11 Comparison of the areal capacity of the SATi@CF/S cathode and commercial Li?ion batteries at diffe?rent rates(A), rate performance of different cathodes(B), SEM images of the final Li2S deposit on CF and SATi@CF surfaces(C)[65], schematic configuration of a conventional Li?S full battery and Co?PCNF dual?functional fibrous skeleton enabled Li?S full battery(D), areal capacity of S/Co?PCNF||Co?PCNF@Li full batteries obtained at 0.1C with different sulfur loadings(E)[61]（A—C） Copyright 2021， Wiley-VCH；（D， E） Copyright 2021， American Chemical Society.

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