Advances in CO2 Hydrogenation to Methanol by Heterogeneous Catalysis

doi:10.7503/cjcu20200427

Abstract

Abstract:

In recent years， with the gradually increased content of carbon dioxide in air， the catalytic conversion of CO₂ has attracted broad attention in scientific and industrial community. CO₂ hydrogenation to methanol by heterogeneous catalysis is one of the most important means to realize the utilization of CO₂， which has a promising application prospect. In this review， we outline recent advances in CO₂ hydrogenation to methanol by heterogeneous catalysis and focus on widely studied metal and metal oxide catalysts. Besides， we give a brief introduction to the reaction mechanism. Finally， we provide the challenges and opportunities in this area.

Key words: Carbon dioxide, Methanol, Heterogeneous catalysis

CLC Number:

O643

WANG Yanyan, LIU Huizhen, HAN Buxing. Advances in CO₂ Hydrogenation to Methanol by Heterogeneous Catalysis[J]. Chemical Journal of Chinese Universities, 2020, 41(11): 2393-2403.

Figures/Tables 6

Catalyst	p(H₂)/p(CO₂)	p/MPa	GHSV^a/h^-1	(W/F)^b/ (g_cat·h·mol^-1)	T/K	CO₂ conv.(%)	S_CH3OH (%)	Y_CH3OH/ (g_CH3OH·g $c a t - 1$ ·h^-1)	Ref.
Cu/ZnO/ZrO₂(coprecipitation	3	3	10000	—	513	16.0	48.7	ca. 0.288	[15]
method)
Cu/ZnO/ZrO₂(complexation	3	3	10000	—	513	12.5	51.8	ca. 0.240	[15]
method)
Cu/ZnO/ZrO₂(gel oxalate	3	3	10000	—	513	18.0	51.2	ca. 0.340	[15]
coprecipitation method)
Cu?ZnO?ZrO₂(surfactant	3	3	3600	—	513	12.1	54.1	6.5%	[16]
assistedcoprecipitation)
CuO?ZnO?ZrO₂	3	3	—	—	513	18.2	41.6	0.061	[17]
CuO?ZnO?ZrO₂?Cr₂O₃	3	3	—	9.33	513	18.1	40.0	0.058	[17]
CuO?ZnO?ZrO₂?MoO₃	3	3	—	9.33	513	19.0	46.7	0.071	[17]
CuO?ZnO?ZrO₂?WO₃	3	3	—	9.33	513	19.4	47.8	0.074	[17]
CuZnZr	3	3	—	10	503	19.6	44.4	0.073	[18]
CuZnZrLa	3	3	—	10	503	20.5	49.8	0.086	[18]
CuZnZrCe	3	3	—	10	503	22.8	53.0	0.102	[18]
CuZnZrNd	3	3	—	10	503	19.0	40.5	0.064	[18]
CuZnZrPr	3	3	—	10	503	19.3	42.0	0.070	[18]
Cu/SiO₂	3	2.5	—	—	503	<10	ca. 51.9	ca. 0.011	[19]
Cu2.4%(mass fraction)/Al₂O₃	3	2.5	—	—	503	<10	ca. 18.6	ca. 0.008	[19]
Cu/Zr@SiO₂	3	2.5	—	—	503	<10	73	0.052	[20]
Cu/Ti@SiO₂	3	2.5	—	—	503	<10	85	0.093	[21]
Cu/ZrO₂(Ⅲ)	3	8	3600	—	533	15.0	86.0	ca. 0.206	[22]
Cu/ZrO₂(Ⅳ)	3	8	3600	—	533	8.6	92.0	ca. 0.144	[22]
Pd/Ga₂O₃	3	5	—	1.24	523	19.6	51.5	ca. 0.649	[23]
Pd/Al₂O₃	3	5	—	1.24	523	3.4	29.9	ca. 0.064	[23]
Pd/Cr₂O₃	3	5	—	1.24	523	2.1	22.4	ca. 0.030	[23]
Pd/SiO₂	3	5	—	1.24	523	0.05	100	ca. 0.003	[23]
Pd/TiO₂	3	5	—	1.24	523	15.5	3.9	ca. 0.040	[23]
Pd/ZnO	3	5	—	1.24	523	13.8	37.5	ca. 0.333	[23]
Pd/ZrO₂	3	5	—	1.24	523	0.4	4.3	ca. 0.001	[23]
Pd/ZnO?3.93Al	3	3	—	3.73	523	14.2	51.6	ca. 0.144	[24]
Pd/ZnO	3	3	—	3.73	523	5.8	69.7	ca. 0.080	[24]
Pd/CNTs?in	3	2	—	—	523	0.77	48.8	0.002	[25]
Pd/CNTs?out	3	2	—	—	523	0.61	13.4	0.0004	[25]
Pd?Cu/SiO₂	3	4.1	—	6.2	523	6.6	34.0	0.036	[26]
Catalyst	p(H₂)/p(CO₂)	p/MPa	GHSV^a/h^-1	(W/F)^b/ (g_cat·h·mol^-1)	T/K	CO₂ conv.(%)	S_CH3OH (%)	Y_CH3OH/ (g_CH3OH·g $c a t - 1$ ·h^-1)	Ref.
Pd?Cu/P25	3	4.1	—	6.2	523	16.4	25.7	0.058	[27]
Pd?Cu/CeO₂	3	4.1	—	6.2	523	9.9	28.4	0.044	[27]
Pd?Cu/ZrO₂	3	4.1	—	6.2	523	15.8	26.8	0.060	[27]
Pd?Cu/Al₂O₃	3	4.1	—	6.2	523	12.4	31.4	0.054	[27]
PdZn(1∶1)/CeO₂	3	2	2400	—	493	14.07	97.2	0.166	[28]
Ni₅Ga₃/SiO₂/Al₂O₃/Al?fiber	3	0.1	—	7.47	483	ca. 2.3	86.7	0.020	[29]
PdZnAl	3	3	—	ca. 1.49	523	0.6	60.0	0.018	[30]
PdMgGa	3	3	—	ca. 1.49	523	1.0	47.0	0.020	[30]
In₂O₃/ZrO₂	4	5	16000	—	573	5.2	99.8	0.295	[31]
In₂O₃/ZrO₂	4	5	16000	—	503	—	100	ca. 0.042	[31]
In₂O₃	4	5	16000	—	573	—	100	ca. 0.200	[31]
In₂O₃	4	5	16000	—	503	—	100	ca. 0.025	[31]
Pd?P/In₂O₃	4	5	—	1.1	573	20	70	0.890	[32]
Pd?P/In₂O₃	4	5	—	1.1	498	ca. 3	ca. 95	0.192	[32]
Pd?I/In₂O₃	4	5	—	1.1	573	ca. 18	ca. 70	ca. 0.800	[32]
Pd?I/In₂O₃	4	5	—	1.1	498	ca. 2	ca. 92	0.085	[32]
Pt/film/In₂O₃	3	0.1	—	4.67	303	37	62.6	0.355	[33]
In∶Pd(2∶1)/SiO₂	4	4	—	2.99	573	—	61	18.36^c	[34]
CuIn?350	3	3	—	2.99	553	11.4	80.5	0.196	[35]
1.5YIn₂O₃/ZrO₂	4	4	—	0.43	573	7.6	69.0	0.420	[36]
3La10In/ZrO₂	4	4	—	0.43	573	7.7	66.0	0.420	[36]
Pd?In₂O₃ CP	4	5	—	0.47	553	—	78	1.010	[37]
Pd?In₂O₃ CP	4	5	—	0.93	553	—	75	0.610	[37]
ZnO?ZrO₂	3	2	—	0.93	573	3.4	87.0	0.248	[38]
ZnO?ZrO₂	3	5	—	0.93	593	10	ca. 86	ca. 0.737	[38]
CdZrO_x	3	2	24000	—	573	5.4	80	—	[39]
GaZrO_x	3	2	24000	—	573	2.4	75	—	[39]

Catalyst	p(H₂)/p(CO₂)	p/MPa	GHSV^a/h^-1	(W/F)^b/ (g_cat·h·mol^-1)	T/K	CO₂ conv.(%)	S_CH3OH (%)	Y_CH3OH/ (g_CH3OH·g $c a t - 1$ ·h^-1)	Ref.
Cu/ZnO/ZrO₂(coprecipitation	3	3	10000	—	513	16.0	48.7	ca. 0.288	[15]
method)
Cu/ZnO/ZrO₂(complexation	3	3	10000	—	513	12.5	51.8	ca. 0.240	[15]
method)
Cu/ZnO/ZrO₂(gel oxalate	3	3	10000	—	513	18.0	51.2	ca. 0.340	[15]
coprecipitation method)
Cu?ZnO?ZrO₂(surfactant	3	3	3600	—	513	12.1	54.1	6.5%	[16]
assistedcoprecipitation)
CuO?ZnO?ZrO₂	3	3	—	—	513	18.2	41.6	0.061	[17]
CuO?ZnO?ZrO₂?Cr₂O₃	3	3	—	9.33	513	18.1	40.0	0.058	[17]
CuO?ZnO?ZrO₂?MoO₃	3	3	—	9.33	513	19.0	46.7	0.071	[17]
CuO?ZnO?ZrO₂?WO₃	3	3	—	9.33	513	19.4	47.8	0.074	[17]
CuZnZr	3	3	—	10	503	19.6	44.4	0.073	[18]
CuZnZrLa	3	3	—	10	503	20.5	49.8	0.086	[18]
CuZnZrCe	3	3	—	10	503	22.8	53.0	0.102	[18]
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CuZnZrPr	3	3	—	10	503	19.3	42.0	0.070	[18]
Cu/SiO₂	3	2.5	—	—	503	<10	ca. 51.9	ca. 0.011	[19]
Cu2.4%(mass fraction)/Al₂O₃	3	2.5	—	—	503	<10	ca. 18.6	ca. 0.008	[19]
Cu/Zr@SiO₂	3	2.5	—	—	503	<10	73	0.052	[20]
Cu/Ti@SiO₂	3	2.5	—	—	503	<10	85	0.093	[21]
Cu/ZrO₂(Ⅲ)	3	8	3600	—	533	15.0	86.0	ca. 0.206	[22]
Cu/ZrO₂(Ⅳ)	3	8	3600	—	533	8.6	92.0	ca. 0.144	[22]
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Catalyst	p(H₂)/p(CO₂)	p/MPa	GHSV^a/h^-1	(W/F)^b/ (g_cat·h·mol^-1)	T/K	CO₂ conv.(%)	S_CH3OH (%)	Y_CH3OH/ (g_CH3OH·g $c a t - 1$ ·h^-1)	Ref.
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Ni₅Ga₃/SiO₂/Al₂O₃/Al?fiber	3	0.1	—	7.47	483	ca. 2.3	86.7	0.020	[29]
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Pt/film/In₂O₃	3	0.1	—	4.67	303	37	62.6	0.355	[33]
In∶Pd(2∶1)/SiO₂	4	4	—	2.99	573	—	61	18.36^c	[34]
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ZnO?ZrO₂	3	2	—	0.93	573	3.4	87.0	0.248	[38]
ZnO?ZrO₂	3	5	—	0.93	593	10	ca. 86	ca. 0.737	[38]
CdZrO_x	3	2	24000	—	573	5.4	80	—	[39]
GaZrO_x	3	2	24000	—	573	2.4	75	—	[39]

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Advances in CO₂ Hydrogenation to Methanol by Heterogeneous Catalysis

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