静电强度和反离子价态诱导的聚两性离子刷表面形貌

doi:10.7503/cjcu20230279

摘要/Abstract

摘要：

采用分子动力学方法研究了平板聚两性离子刷的表面相行为. 考察了不同价态反离子存在时, 聚两性离子刷表面形貌随静电相互作用强度的演化. 当静电作用逐渐增强时, 3种模拟系列下两性离子刷都发生微相分离形成了钉扎状胶束结构. 结合刷高、密度分布函数和主链单体对关联函数, 分析了胶束尺寸和胶束内粒子堆积状态的变化. 通过统计反离子在刷内的4种状态, 揭示了单价和多价反离子在诱导聚两性离子刷相结构上的差异.

关键词: 聚两性离子刷, 静电作用强度, 表面形貌, 分子动力学模拟

Abstract:

The surface phase behavior of planar polyzwitterionic brushes was studied by molecular dynamics simulations. The evolution of the surface morphologies of polyzwitterionic brushes with the strength of electrostatic interaction in the presence of counterions with different valences was investigated. When the electrostatic interaction was gradually enhanced， the microphase separation of the polyzwitterionic brush occurred in all three cases to form a pinned micelle structure. Combining brush height， density distribution function， and backbone monomer pair correlation functions， the changes of micelle size and particle stacking state in micelles were analyzed. The difference between monovalent and multivalent counterions in inducing the phase structure of polyzwitterionic brushes was revealed by calculating the fractions of four states of positive counterions in the brushes.

Key words: Polyzwitterionic brush, Electrostatic interaction strength, Surface morphology, Molecular dynamics simulation

中图分类号:

O631.2

TrendMD:

郝清海, 杨帆, 卿澈, 谭红革. 静电强度和反离子价态诱导的聚两性离子刷表面形貌. 高等学校化学学报, 2023, 44(12): 20230279.

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图/表 8

Fig.1 Schematic of a coarse⁃grained polyzwitterionic brush

Fig.2 Autocorrelation functions of brush thickness in the presence of counterions with different valencies at lB=100.0

Fig.3 Snapshots of polyzwitterionic brushes in the presence of counterions with different valences induced by the electrostatic interaction strengthThe purple beads represent the backbone monomers， the yellow beads stand for the anion groups of side chains， the green beads correspond to the cation groups of side chains.

Fig.4 Polyzwitterionic brush thickness as a function of electrostatic interaction strength

Fig.5 Density distributions of monomers(A—C) and positive counterions perpendicular to the grafting surface(D, E) for different electrostatic interactions as a function of the distance from the substrate(z)The inset in （D） corresponds to the snapshot of the polyzwitterionic brush system at lB=100.0. Zc：（A） 0；（B， D） 1∶1；（C， E） 3∶1.

Fig.6 Density distributions of the backbone monomers, cation groups and anion groups perpendicular to the grafting surface at lB=100.0 as a function of the distance from the substrate(z)Zc：（A） 0；（B） 1∶1；（C） 3∶1.

Fig.7 Pair correlation functions between the backbone monomers for different electrostatic interaction strengthsZc：（A） 0；（B） 1∶1；（C） 3∶1.

Fig.8 Fractions of the four states[free, nearest neighbor condensation(NNC), intra⁃chain bridging(IAB), and inter⁃chain bridging(IEB)] of positive counterions as a function of Bjerrum length（A） Zc=1∶1，（B） Zc=3∶1.

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