高性能聚偏氟乙烯基柔性压电材料的设计策略进展

doi:10.7503/cjcu20200636

摘要/Abstract

摘要：

压电现象在新能源开发、传感、医药材料设计及可穿戴电子设备中具有广泛的潜在应用, 并受到普遍重视. 在压电材料中, 聚偏氟乙烯(PVDF)及其共聚物因具有良好的柔韧性、易加工性、稳定性和生物相容性等优点而备受关注. 本文综合评述了近年来在制备工艺和材料复合两个维度提高PVDF基压电材料输出性能的研究进展. 在研究PVDF压电性原理的基础上, 阐释了流延法、静电纺丝法、拉丝法及纳米限域策略等工艺和添加小分子、高分子、石墨类粒子及无机纳米粒子等复合策略提升其压电性能的机理. 这些制备工艺的提高和填料的掺杂有助于偶极子的排列和高β相的形成. 最后，对目前存在的一些挑战进行了概述和讨论, 并对PVDF基材料的发展前景提出展望.

关键词: 聚偏氟乙烯, 压电响应, 制备工艺, 复合材料

Abstract:

Piezoelectricity presents important applications in the fields of energy conversion， sensor， medical materials， wearable electronics and so forth， and receives widespread scientific attentions. Among all types of piezoelectrical materials， poly（vinylidene fluoride）（PVDF） and its copolymers have the unique merits of being flexible， easily processable， stable， and biocompatible. Thus they have received a lot of research efforts. This article reviews the progresses on enhancing the piezoelectricity of PVDF from two dimensions which are the fabrication method and the compositing strategy. Based on the discussion of the piezoelectrical mechanism of PVDF， a series of strategies including casting， electrospinning， wire drawing， and nanocomfinement are introduced. In addition， piezoelectricity promoting strategies via compositing with fillers including small molecules， polymers， graphene-based particles， and inorganic nanoparticles are also reviewed. These strategies all benefit the formation of the piezoelectrically active β phase in PVDF. Lastly， the article discusses the remaining challenges and prospects in the design and preparation of high-performance piezoelectric PVDF-based materials. We expect that the article benefits the development of PVDF-based piezoelectrical materials， and inspires the design of materials in the fields of energy， environments， medicine and healthcare.

Key words: Poly（vinylidene fluoride）（PVDF）, Piezoelectricity, Fabrication process, Composite material

中图分类号:

O621

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图/表 29

Fig.1 Preparation strategy and components—the two important dimensions of designing high?performance PVDF?based piezoelectric composite materials

Table 1 Preparation characteristics of PVDF-based polymer

Technical characteristic

Device

Morphological characteristic

Tape?casting

Normal pressure and temperature

Simple

Glass substrate,

vacuum drying oven

Flat

Electrospinning

In situ electrochemistry

Mechanical stretching

Electrospinning equipment

Nanofibers

Flexible

Thinner

Dehydrofluorination

Chemical modification

Form planar chain conformation

Vacuum drying oven, hot?plate

Thermal stability

Composability

Nanoconfinement

effect

Forming in the template

Structure preferential crystallization to β phase

Enhance ferroelectric characteristics

Vacuum drying oven, ultrasonic

instrument, high voltage

electrostatic field

Forming materials with nanostructure characteristics

Such as nanotubes or porous structures

Orientation method

The orientation is parallel to the

direction of the external force

Transformation of α form to β form

Vacuum drying oven, ultrathin slicer, wire drawing equipment

High aspect ratio

Uniform cross?sectional area

Fig.3 FESEM image of bundles of electro?spinned PVDF fibers presenting output voltages(A) and illustrative models for elucidating the electrical conversion mechanisms(B)[78]Copyright 2020, Wiley?VCH.

Fig.4 Structure scheme of dehydrofluorinated PVDF and digital photos of reaction mixture after varying reaction period(A), three possible molecular conformations of double bond units and open circuit voltage and short circuit current from the dehydrofluorinated PVDF(B) and digitalimages of dehydro?uorinated PVDF materials lightening LED array(C)[82]Copyright 2020, American Chemical Society.

Fig.5 SEM and TEM images of PVDF nanotubes from AAO templates(A), schematic of polarization axis orientation in nanotubes(B), schematic of nanotubes orientation while measuring piezoelectric coef?cient and polarization switching(C), energy harvesting performance of the nanotubes(D)[86]Copyright 2014, Wiley?VCH.

Fig.6 Schematic depiction of the fabrication process(A), cross section SEM images(B) and piezoelectric potential/current obtained from the porous PVDF nanostructures(C)[89]Copyright 2011, American Chemical Society.

Fig.7 Schematic diagram of fabricating porous materials from reverse opal template and cross?section SEM images(A) and voltage and mechanical properties of solid PVDF blocks and porous blocks(B)[93]Copyright 2019, Elsevier.

Fig.8 Schematic procedure of preparing mesoporous PVDF?PDMS composite film(A), SEM image and digital photos of porous PVDF(B) and piezoelectric output voltage and current profiles of 4% PVDF?PDMS NG slab(C)[97]Copyright 2016, Wiley?VCH.

Fig.9 An iterative ?ber drawing scheme achieving nanometer structures(A), SEM micrographs of PVDF in each drawing step(B), AFM and Hysteresis loop(C) of PVDF nanoribbon[98]Copyright 2014, American Chemical Society.

Fig.11 Chemical structure of ILS and their interaction with the PVDF polymer chain fracture(A), SEM image of ILS/PVDF(B) and the output voltage in the electrospun PVDF?based piezo?sensor(C)[106]Copyright 2020, Wiley?VCH.

Fig.12 Molecular structure and characterization of the core/shell HHE/PVDF?OPNs with spatial self?orientated β?phase nanocrystals(A), piezoelectric properties of HHE/PVDF?OPNs soft sensor and their electrical performance(B), schematic of the working principle of the sensor for sensing micropressure changes(C) [113]Copyright 2019, American Chemical Society.

Fig.13 FTIR spectra of PMLG/PVDF composite fibers indicating intermolecular interactions(A), illustrative conformation changes and intermolecular interactions between PVDF and PMLG fibers upon compositing(B), Young’s modulus, ultimate stress and piezoelectric properties of PMLG/PVDF fibers(C)[117]Copyright 2015, the Royal Society of Chemistry.

Fig.14 FESEM micrograph of CNF and PCNF thin film, and digital photograph of PCPENG(A), schematic image of CNF/PVDF?based device fabrication(B), output performance of CPENG and PCPENG(C) [120]Copyright 2018, the Royal Society of Chemistry.

Fig.15 Threedimensional molecular model for the GO/PVDF nano?ber(A1), illustrative structural trait of chemically modified rGO and PVDF?HFP composite and the energy conversion process within the materials upon deformation(A2) and diameter?dependent characteristics of the GO/PVDF and pure PVDF nano?bers(A3)[129], rGO?TFB/PVDF nanocomposite and the mechanism of reaction between TFB and graphene(B1) and output currents/voltages measurements by ?nger?bending motion(B2)[130](A) Copyright 2017, American Chemical Society; (B) Copyright 2015, Wiley?VCH.

Fig.16 Mechanism of chain extension produced by electrospinning and mechanical drawing(A), TEM image showing oriented MWCNT in the PVDF nano?bers(B), and dependence of the remanent polarization on the MWCNT content for the electrospun PVDF membranes(C)[134]Copyright 2013, American Chemical Society.

Fig.17 Schematic illustration of the illumination mechanism of ZnS in PVDF?HFP matrix(A), SEM image of the composite porous ZnS/PVDF?HFP ?lm(B), and the schematic illustration of the preparative process of the ZnS/PVDF?HFP composite patterns(C) [131]Copyright 2018, the Royal Society of Chemistry.

Fig.20 Mechanism of bi?piezoelectric ZnO/PVDF structure(A1), piezoelectric hysteresis and butter?y loops of the ZnO/PVDF piezoelectric ?lm(A2)[155], the schematic diagram of the three?dimensional hierarchically interlocked ZnO/PVDF fibers?based PME for muscle behavior monitoring(B1) and corresponding open?circuit voltage(B2) [156](A) Copyright 2020, Elsevier; (B) Copyright 2020, Elsevier.

Fig.21 Schematic illustration of the fabrication of the wearable knitted energy generator from nanostructured hybrid PVDF/BT fibers and cross?section SEM image of BT/PVDF(A), voltage output and power dependence on the load resistance of the braided BT/PVDF and charging 10 μF capacitor(B)[159]Copyright 2020, Wiley?VCH.

Fig.22 Schematic diagram of hot?pressing process for building textured BT2/PVDF composite(A), SEM image of BT2 products(B), SEM images of the surface and freeze?fractured cross section of the hot?pressed BT2/PVDF(C), the output voltage of the BT2/PVDF FPEHs with different BT2 content(D)[162]Copyright 2018, Elsevier.

Fig.23 Fabrication process of the piezocomposite and general illustration of the smart racket(A), conception of preparing β?phase lamellar crystal(B) and the distribution of the sensor pixeland point on the racket and electrical potential distribution caused by hits(C)[174]Copyright 2019, Elsevier.

Fig.24 Schematic diagram presenting the structure of the FAPbBr3 NPs/PVDF composite?based nanogenerator(A), SEM image of FAPbBr3 NPs(B), piezoelectric output voltage of the FAPbBr3 NPs/PVDF composite?based nanogenerator(C), the output current density and the output voltage of the FAPbBr3 NPs/PVDF composite?based nanogenerator(D) and schematic circuit diagram of LED driving, capacitor charging and voltage measuring by a multimeter(E)[181]Copyright 2017, Elsevier.

Fig.25 Structure of the TEG showing the position of the various components(A), open circuit voltage(Voc) values(B) and short circuit current values(C) of the TEGs, full brightness achieved for the LEDs via the discharge of the 1 μF capacitor(D)[190]Copyright 2016, Elsevier.

Fig.26 FESEM micrographs of CNT composite films(A), FTIR?ATR spectra of the composite films(B), circuit diagram for rectification of AC voltage and time dependent stored power in CNT films(C)[199]Copyright 2020, Elsevier.

Fig.27 Mechanism diagram of β phase formation on BT nanoparticles and graphene nanosheets in the nanocomposite fiber(A), schematic structure of a PENG and the digital photo showing its flexibility(B), TEM images of Gr?BT/PVDF(C) and output voltages of nanocomposite fibers PENG(D)[202]Copyright 2018, Elsevier.

Fig.28 Preparation process and reaction mechanism diagrams(A), cryo?fracture surfaces of composite scaffolds containing with pB(B), corresponding compress strength and modulus of composite scaffolds(C), short?circuit currents open?circuit voltages of composite(D) and bacterial inhibition rate(E)[213]Copyright 2020, Elsevier.

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