高等学校化学学报 ›› 2020, Vol. 41 ›› Issue (1): 78.doi: 10.7503/cjcu20190485
收稿日期:
2019-09-10
出版日期:
2020-01-10
发布日期:
2019-10-29
通讯作者:
杨绍明
E-mail:yangsm79@163.com
基金资助:
TENG Yu,YANG Shaoming(),BAI Chaopeng,ZHANG Jian
Received:
2019-09-10
Online:
2020-01-10
Published:
2019-10-29
Contact:
Shaoming YANG
E-mail:yangsm79@163.com
Supported by:
摘要:
以辣根过氧化物酶(HRP)为蛋白质模板分子, 邻苯二胺(o-PD)为聚合单体, 首先将预先羧基化的多壁碳纳米管(MWCNTs)通过阶跃电位法电沉积在玻碳电极上作为增敏材料, 然后在该电极上电聚合含HRP的邻苯二胺电沉积液形成一层聚合膜, 去除模板化合物后, 制得对HRP具有特异性识别能力的分子印迹聚合物(MIPs)膜; 利用聚邻苯二胺(POPD)的自探针效应构建了分子印迹电化学传感器. 该传感器的响应电流与HRP浓度在1.0×10 -10~1.0×10 -5 mg/mL范围内有良好的线性关系, 相关系数为0.991, 检出限为1.5×10 -11 mg/mL(S/N=3); 该传感器的响应电流与H2O2浓度在4.0×10 -7~1.4×10 -5 mol/L范围内有良好的线性响应, 相关系数为0.992, 检出限为2.6×10 -7 mol/L(S/N=3), 将该传感器用于实际样品H2O2的检测, 回收率在91.2%~97.1%之间. 建立了基于MIPs膜的HRP和H2O2双分析物传感器的制备方法, 该方法可应用于酶及其酶促底物双分析物传感器.
TrendMD:
滕渝,杨绍明,柏朝朋,张剑. 基于多壁碳纳米管增敏材料的辣根过氧化物酶分子印迹电化学传感器的制备及对H2O2的检测. 高等学校化学学报, 2020, 41(1): 78.
TENG Yu,YANG Shaoming,BAI Chaopeng,ZHANG Jian. Preparation of HRP Molecularly Imprinted Electrochemical Sensor with Multi-walled Carbon Nanotubes as Sensitizing Materials and the Detection of H2O2 †. Chem. J. Chinese Universities, 2020, 41(1): 78.
Fig.3 CV(A) and EIS(B) profiles of HRP molecularly imprinted sensor assembly process a. Bare GCE; b. MWCNTs/GCE; c. MIPs/MWCNTs/GCE before extracting HRP; d. MIPs/MWCNTs/GCE after rebinding HRP(1.0×10-7 mg/mL); e. MIPs/MWCNTs/GCE after extracting HRP.
Fig.4 CV(A—C) and EIS(D) profiles of different molecularly imprinted sensors a. MIPs/MWCNTs/GCE before extracting HRP; b. MIPs/MWCNTs/GCE after extracting HRP; c. MIPs/GCE before extracting HRP; d. MIPs/GCE after extracting HRP; e. NIPs/MWCNTs/GCE before extracting HRP; f. NIPs/MWCNTs/GCE after extracting HRP.
Fig.5 CV responses of MIPs/MWCNTs/GCE sensor with scan rates from 0.01 V/s to 1.0 V/s(A) and linear fitting curve between peak current to scan rate(B)
Fig.6 DPV response of MIPs/MWCNTs/GCE sensor to different concentrations of HRP(A) and corresponding linear fitting curve(B), I-t curve of the MIPs/MWCNTs/GCE modified electrode to successive addition of H2O2(C) and corresponding linear fitting curve(D) a. Blank; concentration of curve a—k: 10-10—10-5 mg/mL.
Electrode | Linear range/ (μmol·L-1) | Sensitivity/ (μA·L·mol-1) | Detection limit/ (μmol·L-1) | Ref. |
---|---|---|---|---|
HRP/BSA/SPCNTE | 5—100 | 0.104 | 0.85 | [27] |
HRP/AuNP/ITO | 8—3000 | 0.4 | 2.0 | [28] |
HRP/LDH-CMC/GCE | 20—6000 | 0.22 | 12.4 | [29] |
MIP/PANTs/HRP/GCE | 0—10, 10—90 | 0.12, 0.049 | 0.01 | [30] |
MIP/MT-MWCNT/GCE | 0.04—14 | 12.28 | 0.26 | This work |
Table 1 Analytical performances of H2O2 sensors based on HRP
Electrode | Linear range/ (μmol·L-1) | Sensitivity/ (μA·L·mol-1) | Detection limit/ (μmol·L-1) | Ref. |
---|---|---|---|---|
HRP/BSA/SPCNTE | 5—100 | 0.104 | 0.85 | [27] |
HRP/AuNP/ITO | 8—3000 | 0.4 | 2.0 | [28] |
HRP/LDH-CMC/GCE | 20—6000 | 0.22 | 12.4 | [29] |
MIP/PANTs/HRP/GCE | 0—10, 10—90 | 0.12, 0.049 | 0.01 | [30] |
MIP/MT-MWCNT/GCE | 0.04—14 | 12.28 | 0.26 | This work |
Sensor | ΔIpm/μA | k/min |
---|---|---|
MIPs/MWCNTs/GCE | -40.54 | 1.52 |
NIPs/MWCNTs/GCE | -4.75 | 0.06 |
Table 2 Adsorption kinetic curve parameters of different sensors
Sensor | ΔIpm/μA | k/min |
---|---|---|
MIPs/MWCNTs/GCE | -40.54 | 1.52 |
NIPs/MWCNTs/GCE | -4.75 | 0.06 |
coriginal/(μmol·L-1) | cadded/(μmol·L-1) | cfound/(μmol·L-1) | Recovery(%) |
---|---|---|---|
0.95 | 5.85 | 5.68 | 97.1 |
0.94 | 10.74 | 9.79 | 91.2 |
1.09 | 15.64 | 15.10 | 96.9 |
Table 3 Recovery results of hydrogen peroxide
coriginal/(μmol·L-1) | cadded/(μmol·L-1) | cfound/(μmol·L-1) | Recovery(%) |
---|---|---|---|
0.95 | 5.85 | 5.68 | 97.1 |
0.94 | 10.74 | 9.79 | 91.2 |
1.09 | 15.64 | 15.10 | 96.9 |
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