新型镓基金属有机凝胶的快速室温制备及吸附四环素性能

doi:10.7503/cjcu20230485

高等学校化学学报 ›› 2024, Vol. 45 ›› Issue (5): 20230485.doi: 10.7503/cjcu20230485

新型镓基金属有机凝胶的快速室温制备及吸附四环素性能

刘智¹, 谷俊红², 李宁宁³, 刘志生¹, 刘斌⁴, 李阳雪³()

^1.吉林建筑大学松辽流域水环境教育部重点实验室, 长春 130118
^2.吉林大学化学学院, 长春 130021
^3.吉林大学新能源与环境学院, 教育部地下水资源与环境重点实验室, 长春 130021
^4.吉林省产品质量监督检验院, 长春 130103

收稿日期:2023-11-22 出版日期:2024-05-10 发布日期:2024-03-22
通讯作者: 李阳雪 E-mail:yangxueli@jlu.edu.cn
作者简介:第一联系人：共同第一作者.
基金资助:
吉林省科技厅发展计划项目(20200403007SF);吉林省科技厅研发重点项目(20230203008SF)

Rapid Room-temperature Synthesis and Tetracycline Adsorption of Novel Ga-based Metal-organic Gels

LIU Zhi¹, GU Junhong², LI Ningning³, LIU Zhisheng¹, LIU Bin⁴, LI Yangxue³()

^1.Key Laboratory of the Ministry of Education for Songliao Basin Aquatic Environment，Jilin Jianzhu University，Changchun 130118，China
^2.College of Chemistry，Jilin University，Changchun 130021，China
^3.Key Lab of Groundwater Resources and Environment，Ministry of Education，College of New Energy and Environment，Jilin University，Changchun 130021，China
^4.Jilin Province Product Quality Supervision and Inspection Institute，Changchun 130103，China

Received:2023-11-22 Online:2024-05-10 Published:2024-03-22
Contact: LI Yangxue E-mail:yangxueli@jlu.edu.cn
Supported by:
the Technology Plan Project of Jilin Province Department of Science and Technology, China(20200403007SF);the Key Project of Research and Development of Jilin Province Department of Science and Technology, China(20230203008SF)

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摘要/Abstract

摘要：

采用一种快速简便的策略在室温下合成了一种镓基金属有机凝胶（Ga-TATB）. Ga-TATB具有较大的比表面积、独特的分级多孔结构和优良的结构稳定性, 能够有效去除水溶液中的四环素（TC）. 吸附过程符合拟二级动力学模型和Freundlich等温线模型, 在pH=6.00， 25 ℃条件下的最大吸附量可达149.92 mg/g. 考察了溶液pH、计量比、离子强度、共存的无机离子、接触时间和初始TC浓度等因素对吸附过程的影响, 并结合实验结果提出了Ga-TATB吸附四环素可能的机理. 值得注意的是, 较强的抗干扰能力和稳定的重复利用性使得Ga-TATB在四环素类抗生素废水修复中具有良好的应用前景.

关键词: 金属有机凝胶, 室温法, 吸附, 抗生素

Abstract:

In this research， Ga-based metal-organic gels（Ga-TATB） were synthesized at room temperature through a rapid and simple strategy. Ga-TATB could effectively remove tetracycline（TC） from aqueous solution due to the large specific surface area， unique porous structure and excellent structural stability. The adsorption process of TC by Ga-TATB kept well to the pseudo-second-order kinetic model and the Freundlich isotherm model， and the maximum adsorption capacity could reach 149.92 mg/g at pH=6.00 and 25 ℃. Furthermore， the effect of solution pH， Ga-TATB dosage， ionic strength， coexisting inorganic ions， contact time and TC concentration on the adsorption process was systematically investigated， and the possible mechanism of Ga-TATB adsorption towards TC was proposed based on the experimental results. It is worth noting that the strong anti-interference ability and stable reusability make Ga-TATB a good application prospect in tetracycline antibiotic wastewater remediation.

Key words: Metal-organic gels, Room temperature method, Adsorption, Antibiotics

中图分类号:

O647

TrendMD:

刘智, 谷俊红, 李宁宁, 刘志生, 刘斌, 李阳雪. 新型镓基金属有机凝胶的快速室温制备及吸附四环素性能. 高等学校化学学报, 2024, 45(5): 20230485.

LIU Zhi, GU Junhong, LI Ningning, LIU Zhisheng, LIU Bin, LI Yangxue. Rapid Room-temperature Synthesis and Tetracycline Adsorption of Novel Ga-based Metal-organic Gels. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(5): 20230485.

图/表 11

Fig.1 SEM image(A), TGA curve(B), XRD pattern(C), N2 adsorption⁃desorption isotherms and pore size distribution(inset)(D) of Ga⁃TATB

Fig.2 FTIR spectrum(A) and XPS spectra of survey(B), C1s (C), N1s (D), O1s (E) and Ga2p (F) of Ga⁃TATB

Fig.3 Effect of pH value on adsorption capacity for TC and potentials of Ga⁃TATB

Fig.4 Effect of adsorbent dosage(A), ionic strength(B) and existing ionic species(C) on removal of TC by Ga⁃TATB

Fig.5 Effect of TC initial concentration on their adsorption capacities by Ga⁃TATB(A), linear fittings with the pseudo⁃first⁃order kinetic model(B), pseudo⁃second⁃order kinetic model(C) and the intraparticle diffusion model(D) for TC adsorption by Ga⁃TATB, the values of ki and Ci of the intraparticle diffusion model varied with TC concentrations(E), relationship between ki and Ci of the intraparticle diffusion model(F)

Table 1 Kinetic fitting parameters of TC adsorption by Ga-TATB

C₀/（mg·L^-1）	Pseudo⁃first⁃order kinetic model				Pseudo⁃second⁃order kinetic model
C₀/（mg·L^-1）	q_e，exp/（mg·g^-1）	k₁/h^-1	q_e，cal/（mg·g^-1）	R²	k₂（g·mg^-1·h^-1）	q_e，cal/（mg·g^-1）	R²
20	15.44	0.042	7.35	0.69	0.030	15.43	0.99
30	21.04	0.038	9.68	0.59	0.022	20.95	0.99
50	30.53	0.037	13.35	0.50	0.016	30.37	0.99

Table 2 Fitting parameters of the intraparticle diffusion model of TC adsorption by Ga-TATB

C₀/（mg·L^-1）	k_i，1/（mg·g^-1·h^-1/2）	C_i，1/（mg·g^-1）	R²	k_i，2/（mg·g^-1·h^-1/2）	C_i，2/（mg·g^-1）	R²
20	2.67	3.27	0.95	0.60	9.90	0.94
30	3.61	4.52	0.94	0.83	13.31	0.97
50	5.45	6.36	0.96	1.08	20.31	0.97

Fig.6 Curve fitting of the isotherm models of TC adsorption by Ga⁃TATB(A), linear fittings with Langmuir model(B), Freundlich model(C), Temkin model(D) and separation factor(E) of Ga⁃TATB, the maximum amounts of TC adsorption by different adsorbents(F)

Table 3 Titting parameters of isotherm models

Langmuir model				Freundlich model			Temkin model
q_m/（mg·L^-1）	b/（L·mg^-1）	R²	R_L	n	K_F/（mg·g^-1·L^-1/n·mg^-1/n）	R²	B_T	K_T	R²
149.92	0.01	0.90	0.23—0.75	1.79	5.56	0.98	29.13	0.14	0.90

Table 4 Maximum amounts of TC adsorption by different adsorbents

No.	Adsorbent	q_m/（mg·g^-1）	Condition	Ref.
1	PVDF/PANI/MT	51.0	0.5 g/L， 298 K， pH=6.04	［40］
2	Alkali bio⁃chars	58.82	303 K， ambient pH	［41］
4	MPBC	73.36	0.5 g/L， 298 K	［42］
5	GO/a⁃ATP	38.8	0.75 g/L， 308 K， pH=5	［43］
6	PCC	118.72	1.0 g/L， pH=6.5	［44］
7	Zr/Cht/Pt	104.17	298 K， 140 r/min	［45］
8	Mn⁃BC	107.77	20 g/L， 298 K， ambient pH	［46］
9	RCL⁃nZVI	72.64	298 K， pH=6	［47］
10	Ga⁃TATB	149.92	1.0 g/L， 298 K， pH=6	This work

Fig.7 Six successive recycling experiments for TC adsorption by Ga⁃TATB

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新型镓基金属有机凝胶的快速室温制备及吸附四环素性能

Rapid Room-temperature Synthesis and Tetracycline Adsorption of Novel Ga-based Metal-organic Gels

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