一种酰胺基Cu-MOF的构筑与吸附性能研究

doi:10.7503/cjcu20220746

摘要/Abstract

摘要：

利用无机铜盐与5-(异烟酰胺基)间苯二甲酸, 通过溶剂热合成法制备了一种新的金属有机骨架材料 [Cu(C₁₄H₇N₂O₅)]·5H₂O·DMF; 通过单晶X射线衍射(SCXRD)、热重分析(TG)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)及气体吸附测试表征了该化合物的微观结构和基本物理化学性质. SCXRD分析结果表明, 该化合物具有由Kagome层状结构组成的三维结构; N₂等温吸附-脱附测试结果表明, 该化合物具有889.21 m²/g的BET比表面积和永久孔隙; 理想吸附溶液理论(IAST)计算结果表明, 该化合物对等摩尔CO₂/CH₄混合气体的分离比为5.52, 说明该化合物能够有效分离CO₂/CH₄混合气体.

关键词: 溶剂热合成, 金属有机骨架, 酰胺基配体, 气体吸附与分离

Abstract:

A novel metal-organic framework，［Cu（C₁₄H₇N₂O₅）］·5H₂O·DMF， was synthesized by solvothermal method with inorganic copper salt and 5-（isonicotinamide） mbenzoic acid as starting materials. The microstructure and basic physical and chemical properties of the compound were characterized by means of single crystal X-ray diffraction（SCXRD）， thermogravimetric analysis（TG）， Fourier transform infrared spectroscopy（FTIR）， as well as gas adsorption and separation. Single crystal diffraction analysis showed that the compound has a 3D structure consisting of Kagome layered structure. Nitrogen isothermal adsorption-desorption test showed that the compound has a high BET surface area of 889.21 m²/g and permanent porosity. The gas separation ratio of the compound is calculated to be 5.52 by the ideal adsorbed solution theory（IAST）， indicating that the compound could effectively separate CO₂/CH₄ gas.

Key words: Solvothermal synthesis, Metal-organic framework, Amide ligand, Gas adsorption and separation

中图分类号:

O614.3

TrendMD:

刘金露, 郭嘉禹, 华佳, 李光华, 施展, 冯守华. 一种酰胺基Cu-MOF的构筑与吸附性能研究. 高等学校化学学报, 2023, 44(6): 20220746.

LIU Jinlu, GUO Jiayu, HUA Jia, LI Guanghua, SHI Zhan, FENG Shouhua. Construction and Adsorption Properties of an Amide-based Cu-MOF. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(6): 20220746.

图/表 7

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Empirical formula	C₁₇H₂₄CuN₃O₁₁	Temperature/K	293（2）
Formula weight	509.93	θ Range for data collection/（°）	2.482—25.356
Crystal system	Trigonal	Limiting indice	-22≤h≤19
Space group	R^- 3		-21≤k≤22
a/nm	1.8947（3）		-37≤l≤45
c/nm	3.7906（8）	Reflection collected/unique/R（int）	13454/4778/0.0778
Volume/nm³	11.785（4）	Data/restraint/parameter	4778/30/241
Z	18	Goodness⁃of⁃fit on F²	0.934
Calculated density/（Mg·m^-3）	1.293	R₁［I>2σ（I）］	0.0647
Absorption coefficient/mm^-1	0.887	wR₂［I>2σ（I）］	0.1688
F（000）	4752	R₁（all data）	0.1107
Crystal size	0.22 mm×0.22 mm×0.18 mm	wR₂（all data）	0.1945

Empirical formula	C₁₇H₂₄CuN₃O₁₁	Temperature/K	293（2）
Formula weight	509.93	θ Range for data collection/（°）	2.482—25.356
Crystal system	Trigonal	Limiting indice	-22≤h≤19
Space group	R^- 3		-21≤k≤22
a/nm	1.8947（3）		-37≤l≤45
c/nm	3.7906（8）	Reflection collected/unique/R（int）	13454/4778/0.0778
Volume/nm³	11.785（4）	Data/restraint/parameter	4778/30/241
Z	18	Goodness⁃of⁃fit on F²	0.934
Calculated density/（Mg·m^-3）	1.293	R₁［I>2σ（I）］	0.0647
Absorption coefficient/mm^-1	0.887	wR₂［I>2σ（I）］	0.1688
F（000）	4752	R₁（all data）	0.1107
Crystal size	0.22 mm×0.22 mm×0.18 mm	wR₂（all data）	0.1945

Compound	Selectivity	Reference
ZJNU⁃55a	13.1	［42］
Mg⁃MOF⁃74	11.5	［43］
Cu⁃PEIP	8.9	［34］
ZJNU⁃84	5.85	［44］
［Cu（C₁₄H₇N₂O₅）］·5H₂O·DMF	5.52	This work
eea⁃MOF⁃4	4.3	［39］
MOF⁃5	2.3	［45］
［MIL⁃53（Al）	2.3	［32］
Cu₃（BTC）₂	2.3	［32］
UMCM⁃1	1.8	［32］
MOF⁃177	0.9	［32］

Compound	Selectivity	Reference
ZJNU⁃55a	13.1	［42］
Mg⁃MOF⁃74	11.5	［43］
Cu⁃PEIP	8.9	［34］
ZJNU⁃84	5.85	［44］
［Cu（C₁₄H₇N₂O₅）］·5H₂O·DMF	5.52	This work
eea⁃MOF⁃4	4.3	［39］
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［MIL⁃53（Al）	2.3	［32］
Cu₃（BTC）₂	2.3	［32］
UMCM⁃1	1.8	［32］
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