金属氧化物异质结的构建及在光催化CO2还原反应中应用的研究进展

doi:10.7503/cjcu20230196

摘要/Abstract

摘要：

我国提出2030年“碳达峰”和2060年“碳中和”战略目标. 将CO₂转化为高附加值的化学产品和液态燃料, 在实现碳减排的同时, 还可减轻对煤、石油等传统资源的依赖, 具有重要意义. 光催化CO₂还原是一种非常重要的途径, 设计和制备高效的CO₂还原光催化剂是关键. 通过半导体和金属或具有匹配的电子带结构的半导体之间形成良好的异质结结构可以有效地促进电荷转移并抑制光生电子和空穴的重新复合, 从而提高光催化性能. 本综合评述重点讨论了氧化物异质结构用于光催化CO₂还原的最新进展, 系统总结了形成异质结构的类型、组成等因素, 对提高CO₂光催化性能的内在机理进行了深入阐述，并对该领域研究发展的方向进行了展望.

关键词: 金属氧化物, 异质结, 光催化, 二氧化碳还原

Abstract:

China has put forward the strategic goals of “carbon emissions peak” in 2030 and “carbon neutrality” in 2060. It is of great significance to convert CO₂ into high-value-added chemical products and liquid fuels， which can reduce the dependence on coal， oil and other traditional resources while achieving carbon emission reduction. Photocatalytic CO₂ reduction is a very important way， and the design and preparation of efficient photocatalysts for CO₂ reduction are the key. Well-defined heterojunction structures between metals and semiconductors or semi- conductors with matching electronic band structures can effectively promote charge transfer and inhibit the recombination of photogenerated electrons and holes， thus improving the photocatalytic performance. This review focuses on the recent progress of oxide-based heterostructures for photocatalytic CO₂ reduction， and systematically summarizes the types and components of the formation of heterostructures， and expounds the internal mechanism of improving the performance of CO₂ photocatalysis. Furthermore， the direction of research in this field is also prospected.

Key words: Metal oxide, Heterojunction, Photocatalysis, CO₂ Reduction

中图分类号:

O613.3

TrendMD:

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图/表 24

Fig.1 Schematic diagram of photocatalytic CO2 reduction

Fig.3 Heterostructure of oxide semiconductor

Fig.4 Energy band diagrams of metal and n⁃type semiconductor contacts[25]Evac， Vacuum energy； Ec， energy of conduction band minimum； Ev， energy of valence band maximum； ϕm， metal work function； ϕs， semiconductor work function； χs， electron affinity of the semiconductor. Copyright 2019， American Chemical Society.

Fig.5 Schematic energy band diagrams of three different types of heterojunctions of type I(A), type II(B), type III(C) and Z⁃scheme(D) in a typical semiconductor hybrid nanocomposite[26]Copyright 2016， American Chemical Society.

Fig.7 Possible mechanism of Ag⁃Cu2O/ZnO NRs photocatalyst in CO2 reduction process(A)[33] and possible mechanism of Cu@Cu2O/C⁃350 photocatalyst in CO2 reduction process(B)[34]（A） Copyright 2019， Elsevier；（B） Copyright 2022， Elsevier.

Table 1 Catalytic behaviors of TiO2 promoted by noble metal cocatalysts for photocatalytic reduction of CO2 in the presence of H2O vapor a

Photocatalyst ^b	Formation rate/（µmol·g^-1·h^-1）			R（e^-）/ （µmol·g^-1·h^-1）	Selectivity for CO₂ reduction（%）	Transient photocurrent responses/（μA·cm^-2） ^c
Photocatalyst ^b	CO	CH₄	H₂	R（e^-）/ （µmol·g^-1·h^-1）	Selectivity for CO₂ reduction（%）	Transient photocurrent responses/（μA·cm^-2） ^c
TiO₂	1.2	0.38	2.1	10	56	ca. 10
Pt⁃TiO₂	1.1	5.2	33	110	40	ca. 158
Pd⁃TiO₂	1.1	4.3	25	85	42	ca. 140
Rh⁃TiO₂	0.62	3.5	18	66	45	ca. 63
Au⁃TiO₂	1.5	3.1	20	67	41	ca. 99
Ag⁃TiO₂	1.7	2.1	16	51	39	ca. 43

Fig.8 TEM images of Pt/ZnO with different Pt loadings(A), comparison of CO yields of bare ZnO fibers and Pt/ZnO nanocomposites(B), UV⁃Vis spectra(C), steady⁃state(D) and time⁃resolved PL spectra(E)[36]Copyright 2022， Elsevier.

Table 2 Photocatalysts developed using the SPR effect of Au NPs, Ag NPs

Photocatalyst	Light source	Plasmonic NPs	Main product	Side product	Highest rate/（μmol·g^-1·h^-1）	AQE（%）	Ref.
Cu@Cu₂O/C⁃350	Visible light irradiation （420 nm<λ<780 nm）	Cu	HCOOH	—	31 μg/h	0.12（560 nm）	［34］
ZnO⁃Cu⁃CdS	300 W Xe lamp	Cu	CH₄	CO	890	8.8（420 nm）	［39］
Au⁃3DOM TiO₂	300 W Xe lamp λ>420 nm	Au	CH₄	—	23.1	—	［40］
Ag⁃TiO₂ hollow sphere	300 W Xe lamp λ>420 nm	Ag	CH₄	—	1.5	—	［41］
Pd⁃Au/Al₂O₃	Xe lampλ>420 nm	Au	CH₄	—	930.3	—	［42］
Pt⁃Au/SiO₂	Visible light 300 nm<λ<800 nm	Au	CO	H₂	68.6	2.83（520 nm）	［43］

Fig.11 Hierarchical structure of ZnO/CuO x heterojunction embedded in porous carbon nanosheet array supported by CNFs(A), the particle size of ZnO/CuO x smaller than previously reported heterojunction photocatalysts synthesized by top⁃down and bottom⁃up methods(B), the surface reconstruction induced by solar light irradiation leading to rich accumulated electrons for CO2RR towards CH4, and inhibiting the H2 and CO generation(C)[47]Copyright 2021， Elsevier.

Fig.12 Illustration of the shifts of energies of electrons and holes in conduction and valence bands in dependence on the Ce loading(A), yields of methane(B) and hydrogen(C) over individual investigated photocatalysts in the CO2 photocatalytic reduction[48]Copyright 2014， Elsevier.

Fig.13 Yield(A) and stability(B) of CO2 photoreduction of CO and O2 under visible light irradiation, diagram of possible energy band structure and main CO2 reduction mechanism(C) and high⁃resolution transmission electron microscopy image(D)[52]Copyright 2020， Wiley-VCH.

Fig.15 Dependence of P2p3/2 binding energy(A) and K⁃edge absorption energy on electronegativity differences for MP, M2P and M3P(B)[61], crystal structures of various nickel phosphides spanning a range of Ni∶P ratios(C)[62]（C） The （P2）2- dimer， which appears in the NiP2 and NiP3 polyphosphides， is also shown. （A， B） Copyright 2008， American Chemical Society；（C） Copyright 2016， American Chemical Society.

Table 3 Summary of the properties and catalytic performance of representative Ni12P5 samples

Sample	Ni₁₂P₅ TEM mean particle size/nm	CO rate/（mmol·g $c a t - 1$ ·h^-1）	CO selectivity（%）
Ni₁₂P₅	86±30	156±3	99.5±0.1
10.4% Ni₁₂P₅/SiO₂	13±7	960±12	99.7±0.1
5.2% Ni₁₂P₅/SiO₂	9±3	678±13	99.7±0.1
3.1% Ni₁₂P₅/SiO₂	8±4	334±10	99.7±0.1

Table 3 Summary of the properties and catalytic performance of representative Ni12P5 samples

Sample	Ni₁₂P₅ TEM mean particle size/nm	CO rate/（mmol·g $c a t - 1$ ·h^-1）	CO selectivity（%）
Ni₁₂P₅	86±30	156±3	99.5±0.1
10.4% Ni₁₂P₅/SiO₂	13±7	960±12	99.7±0.1
5.2% Ni₁₂P₅/SiO₂	9±3	678±13	99.7±0.1
3.1% Ni₁₂P₅/SiO₂	8±4	334±10	99.7±0.1

Fig.16 Relationship between the band structures of TiO2 and GaP and the reduction potentials(versus NHE at pH=7) for the most favorite processes of oxidation and reduction[65]Copyright 2014， Elsevier.

Table 4 Typical photocatalytic CO2 reduction systems using transition metal phosphides as co-catalysts

Photocatalyst	Light source	Main product	Side product	Rate of main product/（μmol·g^-1·h^-1）	Ref.
1∶10⁃GaP/TiO₂	1500 W high pressure Xe lamp	CH₄	—	11.818	［65］
In₂O₃@InP₆₀/Cu₂O⁃1	300 W Xe lamp	CH₄	CO	7.76	［66］
Ni₂P/NiO/CN（0.25）	Visible⁃light from a Xe lamp（PLS⁃SXE300UV） λ>420 nm	CO	CH₄	1.506	［67］

Fig.18 CO production rates in the reactor for ntTiN@ncTiO2@ncIn2O3-x (OH) y with different numbers of ncTiO2 layers(A), different combinations of constituent phases(B) and ncIn2O3-x (OH) y supported on different substrates(C), proposed activation mechanism for the photocatalytic reaction(D, E)[69]Rates are normalized with respect to either the mass of In2O3－x （OH） y used （A， C） or the area of samples exposed to light irradiation （B）. Copyright 2021， American Chemical Society.

Fig.20 Schematic representation of charge transfer behavior and CO2 photoreduction sites(A)[79] and proposed photocatalytic mechanism of the WO3/CN photocatalyst(B)[80]（A） Copyright 2018， American Chemical Society；（B） Copyright 2020， American Chemical Society.

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金属氧化物异质结的构建及在光催化CO₂还原反应中应用的研究进展

Progress in the Construction of Metal Oxide Heterojunctions and Their Application in Photocatalytic CO₂ Reduction

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图/表 24

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