二维Z型BCN/Sn3O4复合材料的光催化还原性能

doi:10.7503/cjcu20210470

摘要/Abstract

摘要：

分别以直接热聚合法和水热合成法制备得到二维硼掺杂氮化碳(BCN)和四氧化三锡(Sn₃O₄)半导体材料, 采用超声复合和煅烧复合两种方法构建了BCN/Sn₃O₄复合材料. 利用 X 射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)光谱、透射电子显微镜(TEM)等手段对所制备样品进行了表征和分析, 探讨了不同复合方法对催化剂微观结构及光电性质的影响; 以可见光下光解水制氢和活化氧制过氧化氢为模型反应考察了催化剂的光催化性能. 结果表明, BCN与Sn₃O₄能够形成二维面-面复合结构, 相比于超声复合法, 直接煅烧法更有利于有效界面的形成, 使得界面间产生Sn₃O₄到BCN的电荷迁移, 增强了BCN表面电荷密度, 并使复合材料具有更加优化的光电响应和光催化还原活性, 其中煅烧法得到的复合样品BCN/Sn₃O₄-3C(Sn₃O₄与BCN质量比为3%)表现出显著增强的光解水制氢及活化氧制过氧化氢的活性.

关键词: 硼掺杂氮化碳, 二维复合, Z型异质结, 制氢, 活化氧

Abstract:

The research on the Z-Scheme heterostructure composition of carbon nitride-based polymer mate- rial is an important strategy to improve its photocatalytic performance. Two-dimensional boron-doped carbon nitride（BCN） and Tin tetroxide（Sn₃O₄） semiconductor materials were prepared by direct thermal polymerization and hydrothermal synthesis， respectively. And BCN/Sn₃O₄ composites were constructed by ultrasonic composite and calcined composite methods. The prepared samples were characterized and analyzed by means of X-ray diffraction（XRD）， ultraviolet-visible diffuse reflectance（UV-Vis）， transmission electron microscopy（TEM）. The microstructure and photoelectric properties of the catalyst prepared from different methods were discussed. At the same time， the photocatalytic performance of the catalysts was investigated by using visible light photolysis of water to produce hydrogen and activated oxygen to produce hydrogen peroxide. The results showed that BCN and Sn₃O₄ can form a two-dimensional surface-to-surface composite structure， and compared to the ultrasonic composite method， the direct calcination method is more conducive for the formation of an effective interface， causing the charge transfer from Sn₃O₄ to BCN between the interface and enhancing the surface charge density of BCN. This composite material had much optimized photoelectric response and photocatalytic reduction activity. Among them， the sample BCN/Sn₃O₄-3C（mass ratio of Sn₃O₄/BCN=3%） prepared by calcination method showed significantly enhanced photolysis of water to produce hydrogen and activated oxygen to produce hydrogen peroxide. This work provides a new research idea for the construction of carbon nitride-based Z-scheme photocatalytic systems.

Key words: Boron-doped carbon nitride, Two-dimensional composite, Z-type heterojunction, Hydrogen production, Activate oxygen

中图分类号:

O643

TrendMD:

王乙舒, 李雪, 闫丽, 徐红赟, 祝玉鑫, 宋艳华, 崔言娟. 二维Z型BCN/Sn₃O₄复合材料的光催化还原性能. 高等学校化学学报, 2021, 42(12): 3722.

WANG Yishu, LI Xue, YAN Li, XU Hongyun, ZHU Yuxin, SONG Yanhua, CUI Yanjuan. Photocatalytic Reduction Performance of Z-scheme Two-dimensional BCN/Sn₃O₄ Composite Materials. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(12): 3722.

图/表 9

Fig.1 XRD patterns(A) and FTIR spectra(B) of BCN, Sn3O4 and BCN/Sn3O4 samples

Fig.2 SEM images of Sn3O4(A,B), BCN(C) and BCN/Sn3O4?3C(D), EDS spectra of BCN(E) and BCN/Sn3O4?3C(F)

Fig.3 TEM(A, B) and HRTEM(C, D) images of BCN/Sn3O4?3C sample

Fig.4 XPS survey spectra(A) and high?resolution XPS spectra of C1s(B), N1s(C), B1s(D), Sn3d(E) and O1s(F) of BCN, Sn3O4 and BCN/Sn3O4?3C samples

Fig.5 UV?Vis absorbance spectra(A) and band gap values(B) of samples

Fig.6 Fluorescence emission spectra(A), photocurrent response(B) and impedance spectroscopy(C) of samples

Fig.7 H2 evolution of BCN, Sn3O4 and BCN/Sn3O4 from ultrasonic synthesis(A), H2 evolution of BCN/Sn3O4 from different synthetic routes(B) and activity stability of BCN/Sn3O4?3C(C)(A) a. CN(no Pt), b. CN, c. BCN, d.Sn3O4, e. BCN/Sn3O4?1U, f. BCN/Sn3O4?3U, g. BCN/Sn3O4?5U;(B) a. BCN/Sn3O4?3M, b.BCN/Sn3O4?3U, c. BCN/Sn3O4?3C.

Fig.8 H2O2 production of BCN, Sn3O4 and BCN/Sn3O4 samples(A), H2O2 production in different atmosphere(B), reaction persistence in O2(C), XRD spectrum and HRTEM image(inset) of after long time reaction BCN/Sn3O4?3C(D)

Fig.9 Mott?Schottky curves of BCN(A) and Sn3O4(B), PL spectra of BCN in terephthalic acid solution(C), comparation of PL intensity between BCN and BCN/Sn3O4?3C(D), PL spectra detected in H2O2 solution with different concentrations(E) and mechanism diagram of photocatalytic oxygen reduction to H2O2 of BCN/Sn3O4?3C(F)(E) Inset is PL emission spectra of different concentration of H2O2 under 60 min light. c(H2O2)/(μmol·L-1): a―e. 0, 200, 400, 600, 800, 1000.

参考文献 33

1	Wang Z.， Li C.， Domen K.， Chem. Soc. Rev.， 2019， 48（7）， 2109—2125
2	Lei Y. F.， Lei S. B.， Piao. Y.， Prog. Chem.， 2021， 33（1）， 66—77
3	Han X.， Zhang Y. H.， Tian N.， Ma T. Y.， Huang H. W.， Wang S. B.， Small Structures， 2021， 2， 2000061
4	Chen T.， Liu L. Z.， Hu C.， Huang H. W.， Chinese J. Catal.， 2021， 42（9）， 1413—1438
5	Naseri A.， Samadi M.， Pourjavadi A.， Moshfegh A. Z.， Ramakrishna S.， J. Mater. Chem. A， 2017， 5（45）， 23406—23433
6	Fang Y. X.， Zheng Y.， Fang T.， Chen Y.， Zhu Y. D.， Liang Q.， Sheng H.， Li Z. S.， Chen C. C.， Wang X. C.， Sci. China Chem.， 2020， 63（2）， 149—181
7	Zhu Y. X.， Ouyang J.， Song Y. H.， Tang S.， Cui Y. J.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（7）， 1645—1652（祝玉鑫，欧阳杰，宋艳华，唐盛，崔言娟. 高等学校化学学报， 2020， 41（7）， 1645—1652）
8	Wang X. Y.， Meng J. Q.， Zhang X. Y.， Liu Y. Q.， Ren M.， Yang Y. X.， Guo Y. H.， Adv. Funct. Mater.， 2021， 31（20）， 2010763
9	Xu Z.， Yu X. G.， Shan Y.， Liu F. F.， Zhang X. M.， Chen K. Z.， J. Inorg. Mater.， 2017， 32（2）， 155—162（徐赞，于薛刚，单妍，刘峰峰，张宪明，陈克正. 无机材料学报， 2017， 32（2）， 155—162）
10	Yan Q.， Huang G. F.， Li D. F.， Zhang M.， Pan A. L.， Huang W. Q.， J. Mater. Sci. Technol.， 2018， 34（12）， 2515—2520
11	Xu Q. L.， Zhang L. Y.， Yu J. G.， Wageh S.， Al⁃Ghamdi A. A.， Jaroniec M.， Mater. Today， 2018， 21（10）， 1042—1063
12	Jiang L. B.， Yuan X. Z.， Zeng G. M.， Liang J.， Wu Z. B.， Wang H.， Environ. Sci⁃Nano， 2018， 5（3）， 599—615
13	Liu D.， Chen S. T.， Li R. J.， Peng T. Y.， Acta Phys. Chim Sin.， 2021， 37（6）， 2010017
14	He Y. H.， Controllable Synthesis and Properties of Sn3O4⁃based Photocatalytic Materials， Fuzhou University， Fuzhou， 2014（何运慧. Sn₃O₄基光催化材料的控制合成及性能研究，福州：福州大学， 2014）
15	Cui L.， Yang L. J.， Wang F.， Xia W. W.， J. Inorg. Mater.， 2016， 31（5）， 461—465（崔磊，杨丽娟，王帆，夏炜炜. 无机材料学报， 2016， 31（5）， 461—465）
16	Yang L. Q.， Lv M. F.， Song Y.， Yin K. Y.， Wang X. L.， Cheng X. L.， Cao K. S.， Li S. T.， Wang C.， Yao Y. F.， Luo W. J.， Zou Z. G.， Appl. Catal. B： Environ.， 2020， 279， 119341
17	Hu J. L.， Li X. Y.， Wang X. D.， Li Q. S.， Wang F.， Dalton T.， 2019， 48（24）， 8937—8947
18	Li C. M.， Yu S. Y.， Dong H. J.， Liu C. B.， Wu H. J.， Che H. N.， Chen G.， Appl. Catal. B： Environ.， 2018， 238， 284—293
19	Yang R. Q.， Ji Y. C.， Zhang J.， Zhang R. T.， Liu F.， Chen Y. K.， Liang L. L.， Han S. W.， Yu X.， Liu H.， Catal. Today， 2019， 335， 520—526
20	Wang X. X.， Gao J. P.， Zhao R. R.， Wu Y. L.， Hao C. Y.， Qiu H. X.， Chinese J. Inorg. Chem.， 2018， 34（6）， 1059—1064（王晓雪，高建平，赵瑞如，吴永利，郝超月，邱海霞. 无机化学学报， 2018， 34（6）， 1059—1064）
21	Xu W.， Li M.， Chen X. B.， Zhao J. H.， Tan R. Q.， Li R.， Li J.， Song W. J.， Mater. Lett.， 2014， 120， 140—142
22	Wang Y. X.， Wang H.， Chen F. Y.， Cao F.， Zhao X. H.， Meng S. G.， Cui Y. J.， Appl. Catal. B： Environ.， 2017， 206， 417—425
23	Zhang G. G.， Li G. S.， Lan Z. A.， Lin L. H.， Savateev A.， Heil T.， Zafeirators S.， Wang X. C.， Antonietti M.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2017， 56（43）， 13445—13449
24	Zima T.， Bataev I.， J. Solid State Chem.， 2016， 243， 282—289
25	Sun L. H.， Xiao H. M.， Cong S. N.， Hao Y. J.， Xue M. R.， Kang S. Z.， Inorg. Chem. Commun.， 2019， 106， 116—119
26	Kumar A.， Kumar P.， Joshi C.， Ponnada S.， Pathak A. K.， Ali A.， Sreedhar B.， Jain S. L.， Green Chem.， 2016， 18（8）， 2514—2521
27	Khan M. A.， Mutahir S.， Wang F. Y.， Lei W.， Xia M. Z.， Zhu S. D.， J. Hazard. Materials， 2019， 367， 293—303
28	Balgude S. D.， Sethi Y. A.， Kale B. B.， Amalnerkar D. P.， Adhyapak P. V.， RSC Adv.， 2019， 9（18）， 10289—10296
29	Xu Q. L.， Zhu B. C.， Jiang C. J.， Cheng B.， Yu J. G.， Solar RRL， 2018， 2（3）， 1800006
30	Tian N.， Zhang Y. H.， Li X. W.， Xiao K.， Du X.， Dong F.， Waterhouse G. I. N.， Zhang T. R.， Huang H. W.， Nano Energy， 2017， 38， 72—81
31	Yu T.， Breslin C. B.， J. Electrochem. Soc.， 2020， 167（12）， 126502
32	Zhang J. Z.， Zheng L. H.， Wang F.， Chen C.， Wu H. D.， Leghari S. A. K.， Long M. C.， Appl. Catal. B： Environ.， 2020， 269， 118770
33	Zhao X. S.， You Y. Y.， Huang S. B.， Wu Y. X.， Ma Y. Y.， Zhang G.， Zhang Z. H.， Appl. Catal. B： Environ.， 2020， 278， 119251

[1]	宋颖颖, 黄琳, 李庆森, 陈立妙. CuO/BiVO₄光催化剂的制备及光催化CO₂还原性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220126.
[2]	陈长利, 米万良, 李煜璟. 单原子催化材料在电化学氢循环应用中的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(5): 20220065.
[3]	陈望松, 罗兰, 刘玉广, 周华, 孔祥贵, 栗振华, 段昊泓. 光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(2): 20210683.
[4]	李淑蓉, 王琳, 陈玉贞, 江海龙. 金属-有机框架材料在液相催化化学制氢中的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(1): 20210575.
[5]	吴启亮, 梅晋豪, 李铮, 范海东, 张彦威. 多种纳米结构Fe掺杂TiO₂光热耦合水分解制氢研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(6): 1837.
[6]	桂晨, 王颢霖, 邵柏璇, 杨育景, 徐光青. 熔盐辅助法制备g-C₃N₄纳米结构及其光催化制氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(3): 827.
[7]	贾并泉, 叶斌, 赵伟, 许钫钫, 黄富强. 金属相1T´ MoS₂增强类石墨相C₃N₄的可见光催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(2): 615.
[8]	肖兆忠, 马智, 朴玲钰. 不同半导体体系中磷化镍光催化甲酸分解的助催化作用[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(12): 3692.
[9]	孙亚光, 张含烟, 明涛, 徐宝彤, 高雨, 丁茯, 徐振和. ZnIn₂S₄/g-C₃N₄复合材料的制备及可见光催化制氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(10): 3160.
[10]	祝玉鑫, 欧阳杰, 宋艳华, 唐盛, 崔言娟. 硼碘共掺杂氮化碳的制备及光解水制氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(7): 1645.
[11]	罗威, 梁佑才, 胡志诚, 唐浩然, 刘孝诚, 邢晔彤, 黄飞. 新型亲水性共轭聚合物的制备及光催化制氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(3): 456.
[12]	鲁礼林, 舒红飞, 阮祝华, 倪嘉琪, 张海军. 石墨烯负载Pt-Pd催化剂的制备、催化制氢性能及机理研究[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(5): 949.
[13]	张晶晶, 李莉, 郝玉婷, 孙雷雷, 张鑫悦. In₂O₃/ZrO₂-TiO₂空心球复合材料的制备与光解水制氢性能[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(2): 238.
[14]	田毅, 李越湘, 彭绍琴. Y₂O₃负载金属Cu在催化甲醛水溶液制氢反应中的Y₂O₃载体效应[J]. 高等学校化学学报, 2017, 38(10): 1841.
[15]	卢勇宏, 吴平霄, 黄俊毅, 陈理想, 朱能武, 党志. 碱化辅助水热法制备高活性CdZnS可见光催化剂[J]. 高等学校化学学报, 2015, 36(8): 1563.

二维Z型BCN/Sn₃O₄复合材料的光催化还原性能

Photocatalytic Reduction Performance of Z-scheme Two-dimensional BCN/Sn₃O₄ Composite Materials

RichHTML

PDF (PC)

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 9

参考文献 33

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价