First-principles Study on the Catalysis of OER/ORR by N-doped Graphene with Defects

doi:10.7503/cjcu20240430

Abstract

Abstract:

Non-metallic doped graphene-based catalysts have good application prospects in catalyzing oxygen evolution reaction（OER） and oxygen reduction reaction（ORR）. Based on the common double vacancy defects of graphene， non-metallic N-doped catalytic material was constructed and all possible active sites were studied. Through DFT calculation， we find that none of the 13 carbon active sites can effectively adsorb H₂O， while O₂ can be effectively adsorbed. The calculation results show that the optimal catalytic site for ORR is C12， with the overpotential of 0.71 V for catalyzing ORR， followed by the C10 site adjacent to pyridine N and C3 site， with the overpotentials of 0.75 V and 0.78 V， respectively. This study demonstrates that non-metallic N-doped defective graphene materials can be applied to catalyze ORR， providing theoretical support and guidance for non-metallic catalysis in the OER/ORR reactions.

Key words: Defective graphene, Non-metal, Oxygen reduction reaction, Density functional theory

CLC Number:

O641

TrendMD:

HUANG Zhiyao, LI Li, XU Huaqing, YANG Yifan, WEI Yaoyao, LIU Guokui, XIA Qiying. First-principles Study on the Catalysis of OER/ORR by N-doped Graphene with Defects[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2025, 46(2): 20240430.

Figures/Tables 10

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Bond	Bond length/nm	Bond	Bond length/nm	Bond	Bond length/nm	Bond	Bond length/nm
C1—C2	0.140	C5—C6	0.137	C9—N	0.135	C12—C13	0.143
C2—C3	0.140	C6—C7	0.138	N—C10	0.134	C13—C1	0.140
C3—C4	0.147	C7—C8	0.141	C10—C11	0.148	C3—C12	0.180
C4—C5	0.146	C8—C9	0.142	C11—C12	0.148	C6—N	0.236

Bond	Bond length/nm	Bond	Bond length/nm	Bond	Bond length/nm	Bond	Bond length/nm
C1—C2	0.140	C5—C6	0.137	C9—N	0.135	C12—C13	0.143
C2—C3	0.140	C6—C7	0.138	N—C10	0.134	C13—C1	0.140
C3—C4	0.147	C7—C8	0.141	C10—C11	0.148	C3—C12	0.180
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