Recent Process of Carbon-based Catalysts for the Production of H2O2 by Electrocatalytic Oxygen Reduction： Strategies， Calculation and Practical Applications

doi:10.7503/cjcu20220775

Abstract

Abstract:

Hydrogen peroxide（H₂O₂） as a multifunctional and environmentally friendly oxidizer， plays a crucial role in industrial production， bleaching， disinfection， and wastewater treatment， etc. The traditional anthraquinone process is not the ideal choice for batch H₂O₂ production due to the disadvantages of environmental pollution， insecurity， and complicated process. Typically， H₂O₂ can be synthesized by the 2-electron（2e^‒） oxygen reduction reaction（ORR） process， which process is a promising alternative to produce the H₂O₂ at a large scale. Carbon-based materials are considered as one kind of the best catalysts for 2e^‒ ORR due to their abundant reserves， low cost， adjustable structure， and good conductivity. Therefore， this paper reviews the research progress of carbon-based catalysts in 2e^‒ORR for H₂O₂. Firstly， the basic principle of 2e^‒ ORR is introduced， and the key factors affecting the ORR path are revealed. Then， density functional theory（DFT） employed to reveal the essence of catalytic active sites is introduced. After that， several effective strategies on catalysts for promoting the production of H₂O₂ are summarized in detail， including optimized single atom catalysts（SACs）， defect engineering on catalyst surface， pyrrole nitrogen doping， oxygen-containing functional groups doping， and other heteroatoms（e.g. S， P， F） doping. At last， the deve-lopment of the practical applications in the devices for mass production of H₂O₂ are discussed. Finally， the potential opportunities and challenges in the future development of electrochemical synthesis of H₂O₂ are proposed.

Key words: H₂O₂, 2e^? Oxygen reduction reaction, Carbon-based catalyst, Volcano plot, Electrolytic cell

CLC Number:

O611

TrendMD:

ZHANG Xiaoyu, QU Gan, XUE Dongping, YAN Wenfu, ZHANG Jianan. Recent Process of Carbon-based Catalysts for the Production of H₂O₂ by Electrocatalytic Oxygen Reduction： Strategies， Calculation and Practical Applications[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(5): 20220775.

Figures/Tables 12

Fig.1 Catalysts, theoretical calculations and applications for 2e‒ ORR

Fig.2 Reaction mechanism of 2e‒ ORR

Fig.3 Activity volcano plots of 2e ‒ ORR pathway for different structures(A), free energy diagram for 2e ‒ ORR on different structuresl(B)[50], the activity volcano plots of 2e ‒ and 4e ‒ ORR pathways on different Co⁃N coordination structures(C), free energy diagram of ORR on CoN4 with different nitrogen coordination(D)[51]

Fig.4 Activity volcano plots for the 2e‒ and 4e‒ ORR(A)[68], H2O2 selectivity in three types of electrolytes(B)[67], activity volcano plots of different metalloporphyrins for 2e‒ ORR and 4e‒ ORR(C)[69], schematic of ORR along the 2e‒ or 4e‒ pathway on transition metal SACs anchored in N⁃doped graphene(D), binding energy of *OOH, *O, and *OH on M⁃SAC(E) and free energy diagrams of 2e‒ ORR on M⁃SAC at U=0.7 V(vs. RHE)(F)[45]（A） Copyright 2019， American Chemical Society；（B） Copyright 2020， American Chemical Society；（C） Copyright 2022， Springer Nature；（D—F） Copyright 2020， Elsevier.

Fig.5 3⁃in⁃1 Effect of HCNFs promotes O2⁃to⁃H2O2 conversion(A)[88], schematic illustration of HNCS(B), LSV curves(solid lines) and H2O2 oxidation ring current adjusted by collection efficiency(C), H2O2 selectivity for different catalysts in O2⁃saturated 0.1 mol/L KOH(D)[89], schematic illustration of the microscopic characterization of O⁃HGr electrocatalysts(E), linear sweep voltammetry(LSV) of O⁃HGr at 1600 r/min in alkaline(F), LSV of O⁃HGr at 1600 r/min in neutral electrolytes(G)[50]（A） Copyright 2021， Wiley-VCH；（B—D） Copyright 2021， American Chemical Society；（E—G） Copyright 2022， Wiley-VCH.

Fig.6 Relationship between H2O2 selectivity and atomic content of pyrrolic⁃N(A), schematic diagram of ORR pathways on N⁃FLG(B), H2O2 selectivity and electron transfer number(n) calculated from rotating ring disk electrode(RRDE) test(C)[94], simulated CoN4 coordination structures and H2O2 production rate for different catalysts(D), relationship between disk and ring current at 0.2 V(vs. RHE) and the content of N species for the three Co⁃N SACs(E)[51]

Fig.7 Optimized geometry structures of *OOH adsorption on Co SACs(A), computed activity volcano plots of ORR via the 2e ‒ or 4e ‒ pathway for varied Co SACs(B), free energy diagram for the 2e ‒ or 4e ‒ ORR pathway(C), in⁃situ ATR⁃SEIRAS spectra recorded on Co SACs(D)[74], schematic diagram of the chemical titration(E), LSV of different catalysts in 0.1 mol/L KOH(F)[103]

Fig.8 Free⁃energy profile of O2 reduction paths(A), H2O2 selectivity and Faradaic efficiency during for different catalysts in 0.1 mol/L KOH(B)[105], theoretical activity volcano plots for 2e‒ and 4e‒ ORR pathway of the N⁃ or B⁃doped graphene(C)[106], atomic contents of different P species(D), H2O2 selectivity of different catalysts calculated from RRDE test(E)[107] and calculated catalytic activity volcano plots for the production of H2O2via the 2e‒ ORR process(F)[108]

Table 1 Various strategies, conditions and performances over different carbon-based catalysts for electrochemical H2O2 production

Catalyst	Strategy	Electrolyte	Selectivity ［H₂O₂%］	Onset potential versus RHE	Ref.
Co⁃NC	Single atom	0.1 mol/L HClO₄	90	0.6	［45］
COF⁃366⁃Co	Single atom	0.1 mol/L KOH	91	—	［67］
Co⁃N⁃C	Single atom	0.5 mol/L H₂SO₄	80	0.78	［68］
Co_SA⁃N⁃CNTs	Single atom	0.5 mol/L H₂SO₄	95	0.7	［76］
HCNFs	Defect engineering	0.1 mol/L KOH	97.3	0.75	［88］
HNCS	Defect engineering	0.1 mol/L KOH	90	0.7	［89］
MNC⁃50	Defect engineering	0.5 mol/L H₂SO₄	90	—	［91］
O⁃HGr	Defect engineering	0.1 mol/L KOH	95	0.79	［50］
N⁃FLG	Pyrrole nitrogen	0.1 mol/L KOH	100	0.8	［95］
Co⁃N SAC_Dp	Pyrrole nitrogen	0.1 mol/L HClO₄	90	—	［51］
O⁃CNTs	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	ca. 90	0.60	［2］
F⁃mrGO	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	ca. 100	0.78	［100］
Co₁⁃NG（O）	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	80	0.65	［19］
CQDs	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	ca. 100	0.823	［102］
OCNs	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	94	0.825	［103］
O⁃GOMC	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	99	—	［104］
B⁃C	Other heteroatoms	0.1 mol/L KOH	90	0.773	［105］
O⁃P/N⁃C	Other heteroatoms	0.1 mol/L KOH	90	0.78	［106］

Fig.11 Electrosynthesis of H2O2 using pure H2 and O2 by solid⁃electrolyte cell[3](A) and schematic illustration of the solid⁃electrolyte cell configuration(B)[105]（A） Copyright 2019， American Association for the Advancement of Science；（B） Copyright 2021， Springer Nature.

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Recent Process of Carbon-based Catalysts for the Production of H₂O₂ by Electrocatalytic Oxygen Reduction： Strategies， Calculation and Practical Applications

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