Solution-gated Graphene Field Effect Transistor Sensor Based on Crown Ether Functionalization for the Detection of Mercury Ion

doi:10.7503/cjcu20210688

Abstract

Abstract:

Hg²⁺ is a heavy metal with bioaccumulation and toxicity， causing serious damage to the environment and human health. Therefore， it is very necessary to develop a convenient Hg²⁺ sensor. Because of the excellent performance of graphene field-effect transistors， this work prepared a solution-gated graphene field effect transistor （SGGT） sensor with crown ether functionalized gate. The selectivity of the transistor sensor was achieved through the size effect of crown ether and the chelation of N and S atoms on the crown ether， which makes the sensor recognize Hg²⁺ specifically. The research showed that the SGGT sensor is more sensitive than traditional electrochemistry due to its inherent signal amplification function， which is 2—3 orders of magnitude lower， and the detection limit is as low as 1×10^-12 mol/L in this study. In the detection range of 1×10^-12—1×10^-7 mol/L， the result exhibited an excellent linear relationship between the change value of the Dirac point and the logarithm of the target concentration. Moreover， it showed extremely high selectivity to Hg²⁺. The test of the real samples in the lake water was satisfactory， in which the detection standard deviation of Hg²⁺ is 1.10%—3.77%. The study indicated that the transistor sensor can detect Hg²⁺ in complex samples with high selectivity and sensitivity.

Key words: Solution-gated graphene transistor（SGGT）, Graphene, Crown ether, Hg²⁺

CLC Number:

O657.1

TrendMD:

CAO Lei, CHEN Meijun, YUAN Gang, CHANG Gang, ZHANG Xiuhua, WANG Shengfu, HE Hanping. Solution-gated Graphene Field Effect Transistor Sensor Based on Crown Ether Functionalization for the Detection of Mercury Ion[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(4): 20210688.

Figures/Tables 7

References 33

1	Jaishankar M.， Tseten T.， Anbalagan N.， Mathew B. B.， Beeregowda K. N.， Interdiscip. Toxicol.， 2014， 7（2）， 60—72
2	Morais S.， Costa F. G.， Pereira M. L.， Environmental Health⁃emerging Issues and Practice， 2012， 10（1）， 227—245
3	Kratochvil D.， Volesky B.， Trends Biotechnol.， 1998， 16（7）， 291—300
4	Li P.， Feng X. B.， Qiu G. L.， Shang L.H.， Li Z. G.， J. Hazard. Mater.， 2009， 168（2/3）， 591—601
5	Jiang G. B.， Shi J. B.， Feng X. B.， Environ. Sci. Technol.， 2006， 40（12）， 3672—3678
6	Pinheiro M. C. N.， Crespo⁃Lopez M. E.， Vieira J. L. F.， Oikawa T.， Guimarães G. A.， Araújo C. C.， Amoras W. W.， Ribeiro D. R.， Herculano A. M.， do Nascimento J. L. M.， Silveira L. C. L.， Environ. Int.， 2007， 33（1）， 56—61
7	Feng J. L.， Zhao J. H.， Guo W.， Su X. F.， Ru X. L.， Dong S. Y.， Sun J. H.， J. Geochem. Explor.， 2021， 223， 106726
8	Malik N.， Biswas A. K.， Qureshi T. A.， Borana K.， Virha R.， Environ. Monit. Assess.， 2009， 160（1—4）， 267—276
9	Yuan H.， Sun G.， Peng W.， Ji W.， Chu S.， Liu Q.， Liang Y.， Nanomaterials， 2021， 11（2）， 397
10	Liu Q. Y.， Microchem. J.， 2010， 95（2）， 255—258
11	Jian L.， Goessler W.， Irgolic K. J.， Fresenius J. Anal. Chem.， 2000， 366（1）， 48—53
12	Zhou J.， Sun G.， Pan J.， Pan Y.， Wang S.， Zhai H.， Microchim. Acta， 2019， 186（12）， 767
13	Tan Z.， Wu W. Q.， Feng C. Q.， Wu H. M.， Zhang Z. W.， Microchim. Acta， 2020， 187（7）， 414
14	Kamal A.， She Z.， Sharma R.， Kraatz H. B.， Electrochim. Acta， 2017， 243， 44—52
15	Xiong E.， Wu L.， Zhou J. W.， Yu P.， Zhang X. H.， Chen J. H.， Anal. Chim. Acta， 2015， 853， 242—248
16	Bergveld P.， IEEE Trans. Biomed. Eng.， 1970， 17（1）， 70—71
17	Bergveld P.， IEEE Trans. Biomed. Eng.， 1972， 19（5）， 342—351
18	Wang Y. H.， Bi Y. L.， Wang R. R.， Wang L.， Qu H.， Zheng L.， J. Agric. Food Chem.， 2021， 69（4）， 1398—1404
19	Fan Q.， Li J. H.， Wang J. Y.， Yang Z. L.， Shen T.， Guo Y. Z.， Wang L. H.， Irshad M. S.， Mei T.， Wang X. B.， J. Mater. Chem. C， 2020， 8（14）， 4685—4689
20	Zhou Y.， Ma M. Y.， He H. P.， Cai Z. W.， Gao N.， He C. H.， Chang G.， Wang X. B.， He Y. B.， Biosens. Bioelectron.， 2019， 146， 111751
21	Ma M. Y.， Zhou Y.， Li J. H.， Ge Z. Q.， He H. P.， Tao T.， Cai Z. W.， Wang X. B.， Chang G.， He Y. B.， Analyst 2020， 145（3）， 887—896
22	Ge Z. Q.， Ma M. Y.， Chang G.， Chen M. J.， He H. P.， Zhang X. H.， Wang S. F.， Analyst， 2020， 145（14）， 4795—4805
23	Pedersen C. J.， Science， 1988， 241（4865）， 536—540
24	Gokel G. W.， Leevy W. M.， Weber M. E.， Chem. Rev.， 2004， 104（5）， 2723—2750
25	Lv H. H.， Yuan G.， Zhang G. B.， Ren Z. Q.， He H. P.， Sun Q.， Zhang X. H.， Wang S. F.， Dyes Pigm.， 2020， 172， 107658
26	Fan Q.， Li J. H.， Zhu Y. H.， Yang Z. L.， Shen T.， Guo Y. Z.， Wang L. H.， Mei T.， Wang J. Y.， Wang X. B.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2020， 12（4）， 4797—4803
27	Yao L.， Gao S.， Liu S.， Bi Y. L.， Wang R. R.， Qu H.， Wu Y.， Mao Y.， Zheng L.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2020， 12（5）， 6268—6275
28	Wang S. Y.， Hossain M. Z.， Shinozuka K.， Shimizu N.， Kitada S.， Suzuki T.， Ichige R.， Kuwana A.， Kobayashi H.， Biosens. Bioelectron.， 2020， 165， 112363
29	Zhou H. L.， Yu W. J.， Liu L. X.， Cheng R.， Chen Y.， Huang X. Q.， Liu Y.， Wang Y.， Huang Y.， Duan X. F.， Nat. Commun.， 2013， 4（1）， 1530—1534
30	Liao C. Z.， Zhang M.， Niu L. Y.， Zheng Z. J.， Yan F.， J. Mater. Chem. B， 2014， 2（2）， 191—200
31	Liu S.， Zhang Y. Q.， Gao S.， Fei T.， Zhang T.， Appl. Surf. Sci.， 2021， 544， 148725
32	Wang S.， Chen H. Y.， Xie H. L， Wei L. N.， Xu L.， Zhang L.， Lan W.， Zhou C. S.， She Y. B.， Fu H. Y.， Food Chem.， 2021， 346， 128923
33	Ziółkowski R.， Uścińska A.， Mazurkiewicz⁃Pawlicka M.， Małolepszy A.， Malinowska E.， Electrochim. Acta， 2019， 305， 329—337

Detection method	Target	Linear range/（mol·L^?1）	LOD/（mol·L^?1）	Ref.
Fluorescence	Hg²⁺	5×10^-8—5×10^-5	5×10^-8	［31］
Fluorescence	Hg²⁺	5×10^-8—5.8×10^-6	3.3×10^-8	［32］
Electrochemistry	Hg²⁺	5×10^-9—5×10^-7	1.1×10^-9	［12］
Electrochemistry	Hg²⁺	1×10^-10—4×10^-8	5×10^-11	［33］
SGGT	Hg²⁺	2×10^-8—3×10^-6	1×10^-9	［27］
SGGT	Hg²⁺	1×10^-12—1×10^-7	1×10^-12	This work

Detection method	Target	Linear range/（mol·L^?1）	LOD/（mol·L^?1）	Ref.
Fluorescence	Hg²⁺	5×10^-8—5×10^-5	5×10^-8	［31］
Fluorescence	Hg²⁺	5×10^-8—5.8×10^-6	3.3×10^-8	［32］
Electrochemistry	Hg²⁺	5×10^-9—5×10^-7	1.1×10^-9	［12］
Electrochemistry	Hg²⁺	1×10^-10—4×10^-8	5×10^-11	［33］
SGGT	Hg²⁺	2×10^-8—3×10^-6	1×10^-9	［27］
SGGT	Hg²⁺	1×10^-12—1×10^-7	1×10^-12	This work

Sample	Added concentration of target/（mol·L^?1）	Founded concentration/（mol·L^?1）	RSD（%）	Recovery（%）
1	1.0×10^-11	1.05×10^-11	3.77	105.10
2	1.0×10^-9	1.08×10^-9	1.10	107.47
3	1.0×10^-7	9.92×10^-8	1.66	99.20

Sample	Added concentration of target/（mol·L^?1）	Founded concentration/（mol·L^?1）	RSD（%）	Recovery（%）
1	1.0×10^-11	1.05×10^-11	3.77	105.10
2	1.0×10^-9	1.08×10^-9	1.10	107.47
3	1.0×10^-7	9.92×10^-8	1.66	99.20

[1]	WANG Ruina, SUN Ruifen, ZHONG Tianhua, CHI Yuwu. Fabrication of a Dispersible Large-sized Graphene Quantum Dot Assemblies from Graphene Oxide and Its Electrogenerated Chemiluminescence Behaviors [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(8): 20220161.
[2]	YAN Jiasen, HAN Xianying, DANG Zhaohan, LI Jiangang, HE Xiangming. Preparation and Performance of Paraffin/Expanded Graphite/Graphene Composite Phase Change Heat Storage Material [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(6): 20220054.
[3]	ZHENG Xuelian, YANG Cuicui, TIAN Weiquan. The Second Order Nonlinear Optical Properties of Azulene-defect Graphene Nanosheets with Full Armchair Edge [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(3): 20210806.
[4]	YANG Junge, GAO Chengqian, LI Boxin, YIN Dezhong. Preparation of High Thermal Conductivity Phase Change Monolithic Materials Based on Pickering Emulsion Stabilized by Surface Modified Graphene Oxide [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(2): 20210593.
[5]	ZHANG Zhibo, SHANG Han, XU Wenxuan, HAN Guangdong, CUI Jinsheng, YANG Haoran, LI Ruixin, ZHANG Shenghui, XU Huan. Self-Assembly of Graphene Oxide at Poly（3-hydroxybutyrate） Microparticles Toward High-performance Intercalated Nanocomposites [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(2): 20210566.
[6]	HU Bo, ZHU Haochen. Dielectric Constant of Confined Water in a Bilayer Graphene Oxide Nanosystem [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(2): 20210614.
[7]	TANG Qian, DAN Feijun, GUO Tao, LAN Haichuang. Synthesis and Application of Quinolinone-coumarin-based Colorimetric Fluorescent Probe for Recognition of Hg²⁺ [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(2): 20210660.
[8]	YU Bin, CHEN Xiaoyan, ZHAO Yue, CHEN Weichang, XIAO Xinyan, LIU Haiyang. Graphene Oxide-based Cobalt Porphyrin Composites for Electrocatalytic Hydrogen Evolution Reaction [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(2): 20210549.
[9]	WANG Xueli, SONG Xiangwei, XIE Yanning, DU Niyang, WANG Zhenxin. Preparation， Characterization of Partially Reduced Graphene Oxide and Its Killing Effect on Human Cervical Cancer Cells [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(2): 20210595.
[10]	MA Lijuan, GAO Shengqi, RONG Yifei, JIA Jianfeng, WU Haishun. Theoretical Investigation of Hydrogen Storage Properties of Sc， Ti， V-decorated and B/N-doped Monovacancy Graphene [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(9): 2842.
[11]	ZHU Deshuai, ZHAO Jianying, YANG Zhenghui, GUO Haiquan, GAO Lianxun. Graphene Oxide/Polyimide Composites with High Energy Storage Density Based on Multilayer Structure [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(8): 2694.
[12]	HUANG Shan, YAO Jiandong, NING Gan, XIAO Qi, LIU Yi. Efficient Determination of Alkaline Phosphatase Activity Based on Graphene Quantum Dots Fluorescent Probes [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(8): 2412.
[13]	LIU Yang, LI Qingbo, SUN Jie, ZHAO Xian. Direct Synthesis of Graphene on AlN Substrates via Ga Remote Catalyzation [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(7): 2271.
[14]	LI Peihong, ZHANG Chunling, DAI Xueyan, SUI Yanlong. Progress of Graphene Oxide/Polymer Composite Hydrogel [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(6): 1694.
[15]	DU Fanglin, WU Bingxin, LIU Jiao, XU Congcong, LI Guofeng, WANG Xing. Research Progress of Graphene-based Hemostatic Sponges [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(4): 1177.