Synergistic Catalysis Between Ir Single Atoms and Nanoparticles for N2O Decomposition

doi:10.7503/cjcu20220388

Abstract

Abstract:

“Atom trapping” is one of the effective methods to prepare thermally stable single-atom catalysts（SACs） at high temperature. However， the SACs derived from such methods often suffer from poor activity， which inhibits their application. Therefore， developing the application of these SACs is highly desired. In this work， we found that the Ir SACs prepared via atom trapping are inactive towards N₂O decomposition， but exhibit a synergistic effect with Ir nanoparticles（NPs） after loading the nanoparticle counterparts. X-ray photoelectron spectroscopy（XPS） and in situ diffuse reflectance infrared spectroscopy of CO adsorption（CO-DRIFTs） characterization combined with kinetic analysis revealed that the metallic Ir NPs are the real active sites in this reaction. Although Ir single atoms（SAs） with high valance state cannot directly activate the N₂O， they change the electronic state and adsorption ability of Ir NPs. O₂ temperature programmed desorption（O₂-TPD） verified that the presence of SAs stimulate the desorption of O₂ from Ir NPs thus enhance activity. This work provides new insights into the catalytic role of SAs.

Key words: Single-atom catalyst, Nanoparticle catalyst, Synergistic catalysis, Atom-trapping method

CLC Number:

O643

TrendMD:

YANG Jingyi, LI Qinghe, QIAO Botao. Synergistic Catalysis Between Ir Single Atoms and Nanoparticles for N₂O Decomposition[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220388.

Figures/Tables 7

Table 1 XPS analysis of Ir4f on IrSAC/MA, IrSAC+NP/MA and IrNP/MA

Sample	Content（%）
Sample	Ir⁴⁺（ca. 62 eV）^［22］	Ir²⁺（ca. 61 eV）	Ir⁰（ca. 60 eV）^［23］
Ir_SAC/MA	52.7	47.3	―
Ir_NP/MA	―	50.8	49.2
Ir_SAC+NP/MA	18.8	47.1	34.1

Table 2 Kinetic analysis of IrSAC/MA, IrSAC+NP/MA and IrNP/MA

Catalyst	Ir metal loading（%）	Dispersion， $D I r$	TOF at 350 ℃/s	E_a /（kJ·mol^-1）
Ir_SAC/MA	0.45	1.00	0.031 ^a	112.2
Ir_NP/MA	0.43	0.90	0.053	68.6
Ir_SAC+NP/MA	0.84	0.95	0.078（0.17） ^b	69.2

Table 2 Kinetic analysis of IrSAC/MA, IrSAC+NP/MA and IrNP/MA

Catalyst	Ir metal loading（%）	Dispersion， $D I r$	TOF at 350 ℃/s	E_a /（kJ·mol^-1）
Ir_SAC/MA	0.45	1.00	0.031 ^a	112.2
Ir_NP/MA	0.43	0.90	0.053	68.6
Ir_SAC+NP/MA	0.84	0.95	0.078（0.17） ^b	69.2

References 26

1	Qiao B.， Wang A.， Yang X.， Allard L. F.， Jiang Z.， Cui Y.， Liu J.， Li J.， Zhang T.， Nat. Chem.， 2011， 3（8）， 634―641
2	Lang R.， Du X.， Huang Y.， Jiang X.， Zhang Q.， Guo Y.， Liu K.， Qiao B.， Wang A.， Zhang T.， Chem. Rev.， 2020， 120（21）， 11986―12043
3	Sun Q.， Jia C.， Zhao Y.， Zhao C.， Chin. J. Catal.， 2022， 43（7）， 1547―1597
4	Cui X.， Shi F.， Acta Phys. Chim. Sin.， 2021， 37（5）， 2006080
5	Zhou X.， Acta Phys. Chim. Sin.， 2021， 37（6）， 2008064
6	Jones J.， Xiong H.， DeLaRiva A. T.， Peterson E. J.， Pham H.， Challa S. R.， Qi G.， Oh S.， Wiebenga M. H.， Hernández X. I. P.， Wang Y.， Datye A. K.， Science， 2016， 353（6295）， 150―154
7	Qu Y.， Li Z.， Chen W.， Lin Y.， Yuan T.， Yang Z.， Zhao C.， Wang J.， Zhao C.， Wang X.， Zhou F.， Zhuang Z.， Wu Y.， Li Y.， Nat. Catal.， 2018， 1（10）， 781―786
8	Liu K.， Zhao X.， Ren G.， Yang T.， Ren Y.， Lee A. F.， Su Y.， Pan X.， Zhang J.， Chen Z.， Yang J.， Liu X.， Zhou T.， Xi W.， Luo J.， Zeng C.， Matsumoto H.， Liu W.， Jiang Q.， Wilson K.， Wang A.， Qiao B.， Li W.， Zhang T.， Nat. Commun.， 2020， 11， 1263
9	Liu K.， Tang Y.， Yu Z.， Ge B.， Ren G.， Ren Y.， Su Y.， Zhang J.， Sun X.， Chen Z.， Liu X.， Qiao B.， Li W. Z.， Wang A.， Li J.， Sci. China Mater.， 2020， 63（6）， 949―958
10	Aitbekova A.， Wrasman C. J.， Riscoe A. R.， Kunz L. Y.， Cargnello M.， Chin. J. Catal.， 2020， 41（6）， 998―1005
11	Lv H.， Guo W.， Chen M.， Zhou H.， Wu Y.， Chin. J. Catal.， 2022， 43（1）， 71―91
12	Newton M. A.， Ferri D.， Smolentsev G.， Marchionni V.， Nachtegaal M.， Nat. Commun.， 2015， 6， 8675
13	Meunier F. C.， Cardenas L.， Kaper H.， Šmíd B.， Vorokhta M.， Grosjean R.， Aubert D.， Dembélé K.， Lunkenbein T.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2021， 60（7）， 3799―3805
14	Kuai L.， Chen Z.， Liu S.， Kan E.， Yu N.， Ren Y.， Fang C.， Li X.， Li Y.， Geng B.， Nat. Commun.， 2020， 11， 48
15	Yang X.， Wang Y.， Wang X.， Mei B.， Luo E.， Li Y.， Meng Q.， Jin Z.， Jiang Z.， Liu C.， Ge J.， Xing W.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2021， 60（50）， 26177―26183
16	Yang J.， Zhang J.， Jiang Q.， Su Y.， Cui Y.， Li X.， Zhang S.， Li W.， Qiao B.， J. Chem. Phys.， 2021， 154， 131105
17	Lang R.， Xi W.， Liu J. C.， Cui Y. T.， Li T.， Lee A. F.， Chen F.， Chen Y.， Li L.， Li L.， Lin J.， Miao S.， Liu X.， Wang A. Q.， Wang X.， Luo J.， Qiao B.， Li J.， Zhang T.， Nat. Commun.， 2019， 10（1）， 234
18	Zhao A.， Gates B. C.， J. Am. Chem. Soc.， 1996， 118（10）， 2458―2469
19	Lu Y.， Wang J.， Yu L.， Kovarik L.， Zhang X.， Hoffman A. S.， Gallo A.， Bare S. R.， Sokaras D.， Kroll T.， Dagle V.， Xin H.， Karim A. M.， Nat. Catal.， 2018， 2（2）， 149―156
20	Nguyen T. S.， Postole G.， Loridant S.， Bosselet F.， Burel L.， Aouine M.， Massin L.， Gélin P.， Morfin F.， Piccolo L.， J. Mater. Chem. A， 2014， 2（46）， 19822―19832
21	Liu L.， Lopez⁃Haro M.， Meira D. M.， Concepcion P.， Calvino J. J.， Corma A.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2020， 59（36）， 15695―15702
22	Jin R.， Peng M.， Li A.， Deng Y.， Jia Z.， Huang F.， Ling Y.， Yang F.， Fu H.， Xie J.， Han X.， Xiao D.， Jiang Z.， Liu H.， Ma D.， J. Am. Chem. Soc.， 2019， 141（48）， 18921―18925
23	Li S.， Xu Y.， Chen Y.， Li W.， Lin L.， Li M.， Deng Y.， Wang X.， Ge B.， Yang C.， Yao S.， Xie J.， Li Y.， Liu X.， Ma D.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2017， 56（36）， 10761―10765
24	Bueno⁃López A.， Such⁃Basáñez I.， Lecea C. S. M. D.， J. Catal.， 2006， 244（1）， 102―112
25	Qun S.， Landong L.， Zhengping H.， Zhi P. X.， Appl. Catal. B： Environ.， 2008， 84（3/4）， 734―741
26	Kapteijn F.， Rodriguez⁃Mirasol J.， Moulijn J. A.， Appl. Catal. B： Environ.， 1996， 9（1）， 25―64

[1]	LIN Gaoxin, WANG Jiacheng. Progress and Perspective on Molybdenum Disulfide with Single-atom Doping Toward Hydrogen Evolution [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220321.
[2]	REN Shijie, QIAO Sicong, LIU Chongjing, ZHANG Wenhua, SONG Li. Synchrotron Radiation X-Ray Absorption Spectroscopy Research Progress on Platinum Single-atom Catalysts [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220466.
[3]	QIN Yongji, LUO Jun. Applications of Single-atom Catalysts in CO₂ Conversion [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220300.
[4]	LIN Zhi, PENG Zhiming, HE Weiqing, SHEN Shaohua. Single-atom and Cluster Photocatalysis： Competition and Cooperation [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220312.
[5]	CHU Yuyi, LAN Chang, LUO Ergui, LIU Changpeng, GE Junjie, XING Wei. Single-atom Cerium Sites Designed for Durable Oxygen Reduction Reaction Catalyst with Weak Fenton Effect [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220294.
[6]	TENG Zhenyuan, ZHANG Qitao, SU Chenliang. Charge Separation and Surface Reaction Mechanisms for Polymeric Single-atom Photocatalysts [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220325.
[7]	ZHAO Runyao, JI Guipeng, LIU Zhimin. Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction over Pyrrole Nitrogen-coordinated Single-atom Copper Catalysts [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220272.
[8]	WU Jun, HE Guanchao, FEI Huilong. Self-supported Film Electrodes Decorated with Single Atoms for Energy Electrocatalysis [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(5): 20220051.
[9]	ZHANG Hongwei, CHEN Wen, ZHAO Meiqi, MA Chao, HAN Yunhu. Research Progress of Single Atom Catalysts in Electrochemistry [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(5): 20220129.
[10]	YIN Xiaoju, SUN Xun, ZHAO Chenghao, JIANG Bo, ZHAO Chenyang, ZHANG Naiqing. Research Progress of Single Atomic Catalysts in Lithium-sulfur Batteries [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(5): 20220076.
[11]	ZHUANG Jiahao, WANG Dingsheng. Current Advances and Future Challenges of Single-atom Catalysis [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(5): 20220043.
[12]	XIONG Junyu, WANG Shanshan, XU Yanqing, HU Changwen. Selective Oxidation of Atomically Dispersed Fe-N-C Catalyst Under Mild Conditions ^† [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2020, 41(6): 1262.
[13]	YUAN Zhongwen, HE Lizhen, CHEN Tianfeng. Biomedical Applications of Single-atom Catalysts [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2020, 41(12): 2690.
[14]	ZHANG Hui, ZHOU Yi-Xi, SUN Li-Xian, CAO Zhong, XU Fen, LIU Shu-Sheng, ZHANG Jian, SONG Li-Fang, SI Xiao-Liang, JIAO Cheng-Li, WANG Shuang, LI Zhi-Bao, LIU Shuang, LI Fen. Synergistic Catalysis of Fe₂O₃ and TiF₃ Additives on the LiBH₄-MgH₂ Composite [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2012, 33(04): 781.

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