Progress and Perspective on Molybdenum Disulfide with Single-atom Doping Toward Hydrogen Evolution

doi:10.7503/cjcu20220321

Abstract

Abstract:

Layered molybdenum disulfide（MoS₂） has attracted much attention in electrochemical hydrogen generation due to its unique physicochemical properties. The hydrogen inert surface of MoS₂ results in the inferior hydrogen evolution reaction（HER） activity to Pt in both acid and alkaline media. Confining single atoms（SAs） on MoS₂ is a promising method to activate the basal plane， making MoS₂ an advanced HER electrocatalyst. Herein， this perspective starts with the structure of SA-MoS₂， and discusses the role of SAs for enhanced catalytic activity. Subsequently， synthesis methods， characterization techniques and recent progress of SA-MoS₂ are summarized. It highlights the importance of surface defects induced by SAs in activated basal plane to achieve high electrocatalytic performance. Finally， based on the progress of SA-MoS₂ in HER， this perspective presents general guidelines and research challenges in this promising field.

Key words: Molybdenum disulfide, Single-atom catalyst, Hydrogen evolution, Electrocatalysis

CLC Number:

O643.3

TrendMD:

LIN Gaoxin, WANG Jiacheng. Progress and Perspective on Molybdenum Disulfide with Single-atom Doping Toward Hydrogen Evolution[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220321.

Figures/Tables 7

Fig.1 Schematic illustration of SAs doped MoS2 with different structural configurations

Fig.2 Active sites(edges, 1T phase, S vacancies and strain) of MoS2 for HER(A) and schematic illustration of Mo?SA?MoS2 in which Mo SAs are active sites for HER(B)[32]

Table 1 Electrocatalytic HER performance of different SAs doped MoS2

Catalyst	Synthesis method	Overpotential（at 10 mA/cm²）/mV	Electrolyte	Ref.
Co?MoS₂	Hydrothermal synthesis	47	0.5 mol/L H₂SO₄	［56］
Pt?MoS₂	Hydrothermal synthesis	180	0.5 mol/L H₂SO₄	［50］
Ru?MoS₂	Hydrothermal synthesis	41	1 mol/L KOH	［57］
N?MoS₂	Hydrothermal synthesis	168	0.5 mol/L H₂SO₄	［58］
Ni?MoS₂	Hydrothermal synthesis	127	0.5 mol/L H₂SO₄	［59］
Ru， Ni?MoS₂	Wet?chemistry method	31	1 mol/L KOH	［60］
Ru?MoS₂	Wet?chemistry method	51	1 mol/L KOH	［61］
Ru?MoS₂	Wet?chemistry method	30	1 mol/L KOH	［29］
Ru?MoS₂	Wet?chemistry method	76	1 mol/L KOH	［51］
Co?MoS₂	Chemical vapor deposition	137	0.5 mol/L H₂SO₄	［62］
Ru?MoS₂/MoP	Galvanostatic deposition	45	1 mol/L KOH	［19］
Pt?MoS₂	Potential?cycling method	88.4	1 mol/L KOH	［34］
Pt?MoS₂	Solar irradiation	44	0.5 mol/L H₂SO₄	［54］
U?MoS₂	Pulse voltammetry method	72	1 mol/L KOH	［55］

Fig.4 HAADF?STEM image(A) and corresponding enlarged image(B) of Ru/Ni?MoS2, HAADF intensity line profiles taken along the appropriately numbered lines indicated in (A) and (B)(C)[60], TEM image of Pt?MoS2 with the inset showing a typical MoS2 layer distance of 0.62 nm(D), HAADF?STEM images of Pt?MoS2 showing that the single Pt atoms marked by red circles uniformly disperse in the 2D MoS2 plane(E), enlarged image showing a honeycomb arrangement of MoS2(F), and the single Pt atoms occupying the exact positions of the Mo atoms(marked by red arrows)(G), the k2?weighted EXAFS spectra(H) and the normalized Pt L3?edge XANES spectra(I)[68]（G） The bottom inset shows the simulated configuration of Pt-MoS2. The green， yellow and blue balls represent Mo， S and Pt， respectively. （A）—（C） Copyright 2021， Elsevier B. V.；（D）—（I） Copyright 2015， Royal Society of Chemistry.

Fig.5 FT?EXAFS spectra(A), schematic of the atomic structure of Ru/Lnp?MoS2 and Ru/np?MoS2 derived from(A)(B, C)[? in (C) represents the amount of deformation], polarization curves(D), corresponding Tafel plots derived from (D)(E), ECSA?normalized polarization curves(F), ECSA?normalized current density at an overpotential of 100 mV(G)(the average diameters of ligaments for Ru/LnpMoS2 and Ru/np?MoS2 were also shown), and stability measurement of Ru/np?MoS2 at an overpotential of 30 mV(H)[29]

Fig.6 Adsorption free energies of H*(ΔGH*) at different catalysts(A), adsorption models of H* at different sites of Co/Se?MoS2(B), relative formation energies of the Co/Se?co?doped MoS2 with different doping configurations of Co and Se being separated(Co/Se?separated, grid bars) or adjacent (Co/Se?adjacent, solid bars) to each other(C), structures of Co/Se?co?doped basal plane, Mo?edge, and S?edge with Co/Se?separated and Co/Se?adjacent configurations(D)[86]

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