Charge Separation and Surface Reaction Mechanisms for Polymeric Single-atom Photocatalysts

doi:10.7503/cjcu20220325

Abstract

Abstract:

In the past decade， a large number of single-atom catalysts（SACs） have been synthesized， and they exhibited excellent catalytic performance as well as high practical and cost advantages in photo-， electro-， thermo- catalysis. The uniqueness of the photocatalytic process determines that it is essentially different from the thermocatalytic and electrocatalytic processes， that is， electrons and holes at the excited state（rather than the valence electrons in the ground state） participate in the reaction. This perspective first discusses the difference between organic polymeric semiconductors and traditional inorganic semiconductors， clarifies that organic polymer semiconductors generally have small relative permittivity and the short distance between photogenerated electrons and holes（computationally， usually<1 nm）， resulting in almost absent band bending at the interface of polymetric photocatalysts. The introduction of metal ions into the matrix of organic semiconductors can form efficient donor- acceptor pairs， followed by an increased lifetime of charge carriers and improved carrier separation. In the process of designing high-efficiency polymer single-atom catalysts， the excited state charge distribution after the introduction of single-atom sites and the driving force of trapped electrons on different reactions are crucial to the overall activity of the catalysts. Time-space population analysis for wavefunction analysis and transient absorption spectroscopy can provide useful information for researchers. In the near future， with the further development of artificial intelligence， establishing an energy function with a regression accuracy close to or reaching the density functional theory level to invert the energy change of the system in the excited state is expected to establish a reliable connection between the excitation property and the activity of the photocatalytic reaction. Furthermore， the role of ligands and solvation should also be carefully considered in future studies.

Key words: Polymer, Single-atom catalyst, Photocatalysis, Dielectric property

CLC Number:

O643.32

TrendMD:

TENG Zhenyuan, ZHANG Qitao, SU Chenliang. Charge Separation and Surface Reaction Mechanisms for Polymeric Single-atom Photocatalysts[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220325.

Figures/Tables 5

References 89

1	Wang A.， Li J.， Zhang T.， Nat. Rev. Chem.， 2018， 2， 65—81
2	Qiao B.， Wang A.， Yang X.， Lawrence F. A.， Jiang Z.， Cui Y.， Liu J.， Li J.， Zhang T.， Nat. Chem.， 2011， 3， 634—641
3	Lang R.， Du X.， Huang Y.， Jiang X.， Zhang Q.， Guo Y.， Liu K.， Qiao B.， Wang A.， Zhang T.， Chem. Rev.， 2020， 120， 11986—12043
4	Gao C.， Low J.， Long R.， Kong T.， Zhu， J.， Xiong Y.， Chem. Rev.， 2020， 120， 12175—12216
5	Hai X.， Xi S.， Mitchell S.， Harrath K.， Xu H.， Akl D. F.， Kong D.， Li J.， Li Z.， Sun T.， Yang H.， Cui Y.， Su C.， Zhao X.， Li J.， Perez⁃Ramirez J.， Lu J.， Nat. Nanotechnol.， 2022， 17， 174—181
6	Yang H.， Shang L.， Zhang Q.， Shi R.， Geoffrey I. N. W.， Gu L.， Zhang T.， Nat. Commum.， 2019， 10， 4585
7	Yan H.， Su C.， He J.， Chen W.， J. Mater. Chem. A， 2018， 6， 8793—8814
8	Yan H.， Zhao X.， Guo N.， Lyu Z.， Du Y.， Xi S.， Guo R.， Cheng C.， Chen Z.， Liu W.， Yao C.， Li J.， Pennycook S.， J.， Chen W.， Su C.， Zhang C.， Lu J.， Nat. Commun.， 2018， 9， 1—9
9	Li X.， Bi W.， Zhang L.， Tao S.， Chu W.， Zhang Q.， Luo Y.， Wu C.， Xie Y.， Adv. Mater.， 2016， 28， 2427—2431
10	Li X.， Fang Y.， Wang J.， Fang H.， Xi S.， Zhao X.， Xu D.， Xu H.， Yu W.， Hai X.， Chen C.， Yao C.， Tao H. B.， Howe A. G. R.， Pennycook S. J.， Liu B.， Lu J.， Su C.， Nat. Commun.， 2021， 12， 2351
11	Ji S.， Chen Y.，Wang X.， Zhang Z.， Wang D.， Li Y.， Chem. Rev.， 2020， 120， 11900—11955
12	Hai X.， Zhao X.， Guo N.， Yao C.， Chen C.， Liu W.， Du Y.， Yan H.， Li J.， Chen Z.， Li X.， Li Z.， Xu H.， Lyu P.， Zhang J.， Lin M.， Su C.， Stephen J. P.， Zhang C.， Xi S.， Lu J.， ACS Catal.， 2020， 10， 5862—5870
13	Xue Z. H.， Luan D.， Zhang H.， Lou X. W.， Joule， 2022， 6， 92—133
14	Zhang Y.， Cao Q.， Wu X.， Xiao Y.， Meng A.， Zhang Q.， Yu Y.， Zhang W. D.， Chem. Eng. J.， 2022， 427， 132042
15	Chen C.， Ou W.， Yam K.-M.， Xi S.， Zhao X.， Chen S.， Li J.， Lyu P.， Ma L.， Du Y.， Yu W.， Fang H.， Yao C.， Hai X.， Xu H.， Koh M. J.， Pennycook S. J.， Lu J.， Lin M.， Su C.， Zhang C.， Lu J.， Adv. Mater.， 2021， 33， 2008471
16	Hai X.， Zhao X.， Guo N.， Yao C.， Chen C.， Liu W.， Du Y.， Yan H.， Li J.， Chen Z.， Li X.， Li Z.， Xu H.， Lyu P.， Zhang J.， Lin M.， Su C.， Pennycook S. J.， Zhang C.， Xi S.， Lu J.， ACS Catal.， 2020， 10， 5862—5870
17	Sun H.， Ma Y.， Zhang Q.， Su C.， Trans. Tianjin Univ.， 2021， 27， 313—330
18	Zhang S.， Ao X.， Huang J.， Wei B.， Zhai Y.， Zhai D.， Deng W.， Su C.， Wang D.， Li Y.， Nano Lett.， 2021， 21， 9691—9698
19	Sun T.， Zang W.， Yan H.， Li J.， Zhang Z.， Bu Y.， Chen W.， Wang J.， Lu J.， Su C.， ACS Catal.， 2021， 11， 4498—4509
20	Wang F.， Li J.， Zhao J.， Yang Y.， Su C.， Zhong Y. L.， Yang Q. H.， Lu J.， ACS Mater. Lett.， 2020， 2， 1450—1463
21	Ciriminna R.， Pagliaro M.， Luque R.， Green Energy Environ.， 2021， 6， 161—166
22	Sun T.， Zhang G.， Xu D.， Lian X.， Li H.， Chen W.， Su C.， Mater. Today Energy， 2019， 12， 215—238
23	Teng Z.， Zhang Q.， Yang H.， Kato K.， Yang W.， Lu Y. R.， Liu S.， Wang C.， Yamakata A.， Su C.， Liu B.， Ohno T.， Nat. Catal.， 2021， 4， 374—384
24	Xiong T.， Cen W.， Zhang Y.， Dong F.， ACS Catal.， 2016， 6， 2462—2472
25	Qiu C.， Xu Y.， Fan X.， Xu D.， Tandiana R.， Ling X.， Jiang Y.， Liu C.， Yu L.， Chen W.， Su C.， Adv. Sci.， 2019， 6， 1801403
26	Jiang W.， Zhao Y.， Zong X.， Nie H.， Niu L.， An L.， Qu D.， Wang X.， Kang Z.， Sun Z.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2021， 60， 6124—6129
27	Hendrik S.， Julia K.， Gökcen S.， Maxwell W. T.， Sebastian B.， Igor M.， Viola D.， Filip P.， Renée S.， Jürgen S.， Robert E. D.， Christian O.， Bettina V. L.， Chem. Mater.， 2019， 18， 7478—7486
28	Li Y.， Li B.， Zhang D.， Cheng L.， Xiang Q.， ACS Nano， 2020， 14， 10552—10561
29	Dong P.， Wang Y.， Zhang A.， Cheng T.， Xi X.， Zhang J.， ACS Catal.， 2021， 11， 13266—13279
30	Gao G.， Jiao Y.， Waclawik E. R.， Du A.， J. Am. Chem. Soc.， 2016， 138， 6292—6297
31	Li Y.， Wang Y.， Dong C. L.， Huang Y. C.， Chen J.， Zhang Z.， Meng F.， Zhang Q.， Huangfu Y.， Zhao D.， Gu L.， Shen S.， Chem. Sci.， 2021， 12， 3633—3643
32	Chu C.， Zhu Q.， Pan Z.， Gupta S.， Huang D.， Du Y.， Weon S.， Wu Y.， Muhich C.， Stavitski E.， Domen K.， Kim J. H.， PNAS， 2020， 117， 6376—6382
33	Nosaka Y.， Nosaka A.， Introduction to Photocatalysis： From Basic Science to Applications， the Royal Society of Chemistry， London， 2016
34	Tao X.， Zhao Y.， Wang S.， Li C.， Li R.， Chem. Soc. Rev.， 2022， 51， 3561—3608
35	Schneider J.， Matsuoka M.， Takeuchi M.， Zhang J.， Horiuchi Y.， Anpo M.， Bahnemann D. W.， Chem. Rev.， 2014， 114， 9919—9986
36	Fang Y.， Hou Y.， Fu X.， Wang X.， Chem. Rev.， 2022， 122， 4204—4256
37	Banerjee T.， Podjaski F.， Kroeger J.， Biswal B. P.， Lotsch B. V.， Nat. Rev. Mater.， 2021， 6， 168—190
38	Zhang Z.， Yates J. T. Jr.， Chem. Rev.， 2012， 112， 5520—5551
39	María Q.， Tomas E.， Anders H.， Gerrit B.， J. Phys. Chem. C， 2006， 111， 1035
40	Williams F.， Nozik A. J.， Nature， 1984， 312， 21—27
41	Juan B.， Peter C.， Luca B.， Sixto G.， J. Phys. Chem. Lett.， 2013， 5，205—207
42	Wang Q.， Domen K.， Chem. Rev.， 2019， 2， 919—985
43	Liu T.， Pan Z.， Junie Jhon M. V.， Kato K.， Wu B.， Yamakata A.， Katayama K.， Chen B.， Chu C.， Domen K.， Nat. Commun.， 2022， 13， 1034
44	Nosaka Y.， Nosaka A. Y.， Chem. Rev.， 2017， 117， 11302—11336
45	Zhang Z.， Xu Y.， Zhang Q.， Fang S.， Sun H.， Ou W.， Su C.， Sci. Bull.， 2022， 67， 71—78
46	Li Q.， Ren C.， Qiu C.， He T.， Zhang Q.， Ling X.， Xu Y.， Su C.， Chin. Chem. Lett.， 2021， 32， 3463—3468
47	Xu Y.， Fan M.， Yang W.， Xiao Y.， Zeng L.， Wu X.， Xu Q.， Su C.， He Q.， Adv. Mater.， 2021， 33， 2101455
48	Meng A.， Teng Z.， Zhang Q.， Su C.， Asian J. Chem.， 2020， 15， 3405—3415
49	Zhang Z.， Qiu C.， Xu Y.， Han Q.， Tang J.， Loh K. P.， Su C.， Nat. Commun.， 2020， 11， 4722
50	Wang X.， Maeda K.， Thomas A.， Takanabe K.， Xin G.， Carlsson J. M.， Domen K.， Antonietti M.， Nat. Mater.， 2009， 8， 76—80
51	Park H.， Kim H. I.， Moon G. H.， Choi W.， Energy Environ. Sci.， 2016， 9， 411—433
52	Le Bahers T.， Rerat M.， Sautet P.， J. Phys. Chem. C， 2014， 118， 5997—6008
53	Takanabe K.， ACS Catal.， 2017， 7， 8006—8022
54	Guiglion P.， Butchosa C.， Zwijnenburg M. A.， Macromol. Chem. Phys.， 2016， 217， 344—353
55	Clarke T. M.， Durrant J. R.， Chem. Rev.， 2010， 110， 6736—6767
56	Teng Z.， Cai W.， Sim W.， Zhang Q.， Wang C.， Su C.， Ohno T.， Appl. Catal. B： Environ.， 2021， 282， 119589
57	Lu T.， Chen F.， J. Comput. Chem.， 2012， 33， 580—592
58	Puschnig P.， Ambrosch⁃Draxl C.， C. R. Physique， 2009， 10， 504—513
59	Rahman M. Z.， Mullins C. B.， Acc. Chem. Res.， 2019， 52， 248—257
60	Merschjann C.， Tschierlei S.， Tyborski T.， Kailasam K.， Orthmann S.， Hollmann D.， Schedel⁃Niedrig T.， Thomas A.， Lochbrunner S.， Adv. Mater.， 2015， 27， 7993—7999
61	Pelzer K. M.， Darling S. B.， Mol. Syst. Des. Eng.， 2016， 1， 10—24
62	Bredas J. L.， Mater. Horiz.， 2014， 1， 17—19
63	Lin L.， Ou H.， Zhang Y.， Wang X.， ACS Catal.， 2016， 6， 3921—3931
64	Takata T.， Jiang J.， Sakata Y.， Nakabayashi M.， Shibata N.， Nandal V.， Seki K.， Hisatomi T.， Domen K.， Nature， 2020， 581， 411—414
65	Zhao D.， Wang Y.， Dong C. L.， Huang Y. C.， Chen J.， Xue F.， Shen S.， Guo L.， Nat. Energy， 2021， 6， 388—397
66	Ohno T.， Sarukawa K.， Matsumura M.， New J. Chem.， 2002， 26， 1167—1170
67	Li R.， Zhang F.， Wang D.， Yang J.， Li M.， Zhu J.， Zhou X.， Han H.， Li C.， Nat. Commun.， 2013， 4， 1432
68	Petousis I.， Mrdjenovich D.， Ballouz E.， Liu M.， Winston D.， Chen W.， Graf T.， Schladt T. D.， Persson K. A.， Prinz F. B.， Sci. Data， 2017， 4， 160134
69	Patra P. C.， Mohapatra Y. N.， Appl. Phys. Lett.， 2021， 118
70	Lin L.， Lin Z.， Zhang J.， Cai X.， Lin W.， Yu Z.， Wang X.， Nat. Catal.， 2020， 3， 649—655
71	Wan Y.， Wang L.， Xu H.， Wu X.， Yang J.， J. Am. Chem. Soc.， 2019， 142， 4508—4516
72	Guiglion P.， Monti A.， Zwijnenburg M. A.， J. Phys. Chem. C， 2017， 121， 1498—1506
73	Noda Y.， Merschjann C.， Tarabek J.， Amsalem P.， Koch N.， Bojdys M. J.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2019， 58， 9394—9398
74	Tamai Y.， Ohkita H.， Benten H.， Ito S.， J. Phys. Chem. Lett.， 2015， 6， 3417—3428
75	Teng Z.， Yang N.， Lv H.， Wang S.， Hu M.， Wang C.， Wang D.， Wang G.， Chem.， 2019， 5， 664—680
76	Botiz I.， Schaller R. D.， Verduzco R.， Darling S. B.， J. Phys. Chem. C， 2011， 115， 9260—9266
77	Kosco J.， Gonzalez⁃Carrero S.， Howells C. T.， Fei T.， Dong Y.， Sougrat R.， Harrison G. T.， Firdaus Y.， Sheelamanthula R.， Purushothaman B.， Moruzzi F.， Xu W.， Zhao L.， Basu A.， de Wolf S.， Anthopoulos T. D.， Durrant J. R.， McCulloch I.， Nat. Energy， 2022， 7， 340—351
78	Lau V. W. H.， Klose D.， Kasap H.， Podjaski F.， Pignie M. C.， Reisner E.， Jeschke G.， Lotsch B. V.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2017， 56， 510—514
79	Yang W.， Godin R.， Kasap H.， Moss B.， Dong Y.， Hillman S. A. J.， Steier L.， Reisner E.， Durrant J. R.， J. Am. Chem. Soc.， 2019， 141， 11219—11229
80	Zhang P.， Tong Y.， Liu Y.， Vequizo J. J. M.， Sun H.， Yang C.， Yamakata A.， Fan F.， Lin W.， Wang X.， Choi W.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2020， 59， 16209—16217
81	Dong Z.， Zhang L.， Gong J.， Zhao Q.， Chem. Eng. J.， 2021， 403， 2021
82	Casida M. E.， Huix⁃Rotllant M.， Annu. Rev. Phys. Chem.， 2012， 63， 287—323
83	Laurent A. D.， Jacquemin D.， Int. J. Quantum Chem.， 2013， 113， 2019—2039
84	Ghuman K. K.， Hoch L. B.， Szymanski P.， Loh J. Y. Y.， Kherani N. P.， E⁃Sayed M. A.， Ozin G. A.， Singh C. V.， J. Am. Chem. Soc.， 2016， 138， 1206—1214
85	Norskov J. K.， Rossmeisl J.， Logadottir A.， Lindqvist L.， Kitchin J. R.， Bligaard T.， Jonsson H.， J. Phys. Chem. B， 2004， 108， 17886—17892
86	Feng C.， Wu Z. P.， Huang K. W.， Ye J.， Zhang H.， Adv. Mater.， 2022， 2200180
87	Esterhuizen J. A.， Goldsmith B. R.， Linic S.， Nat. Catal.， 2022， 5， 175—184
88	Lin C.， Kim T.， Schultz J. D.， Young R. M.， Wasielewski M. R.， Nat. Chem.， 2022， 14， 786—793
89	Wahab M. A.， Joseph J.， Atanda L.， Sultana U. K.， Beltramini J. N.， Ostrikov K.， Will G.， O'Mullane A. P.， Abdala A.， ACS Appl. Energy Mater.， 2020， 3， 1439—1447

[1]	YANG Jingyi, LI Qinghe, QIAO Botao. Synergistic Catalysis Between Ir Single Atoms and Nanoparticles for N₂O Decomposition [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220388.
[2]	LIN Gaoxin, WANG Jiacheng. Progress and Perspective on Molybdenum Disulfide with Single-atom Doping Toward Hydrogen Evolution [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220321.
[3]	REN Shijie, QIAO Sicong, LIU Chongjing, ZHANG Wenhua, SONG Li. Synchrotron Radiation X-Ray Absorption Spectroscopy Research Progress on Platinum Single-atom Catalysts [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220466.
[4]	CHU Yuyi, LAN Chang, LUO Ergui, LIU Changpeng, GE Junjie, XING Wei. Single-atom Cerium Sites Designed for Durable Oxygen Reduction Reaction Catalyst with Weak Fenton Effect [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220294.
[5]	QIN Yongji, LUO Jun. Applications of Single-atom Catalysts in CO₂ Conversion [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220300.
[6]	LIN Zhi, PENG Zhiming, HE Weiqing, SHEN Shaohua. Single-atom and Cluster Photocatalysis： Competition and Cooperation [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220312.
[7]	WENG Meiqi, SHANG Guiming, WANG Jiatai, LI Shenghua, FAN Zhi, LIN Song, GUO Minjie. Template Simulation of Organophosphorus Nerve Agent Molecularly Imprinted Polymers [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(8): 20220136.
[8]	XIA Wu, REN Yingyi, LIU Jing, WANG Feng. Chitosan Encapsulated CdSe QDs Assemblies for Visible Light-induced CO₂ Reduction in an Aqueous Solution [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220192.
[9]	WANG Zhengwen, GAO Fengxiang, CAO Han, LIU Shunjie, WANG Xianhong, WANG Fosong. Synthesis and Property of CO₂ Copolymer⁃based UV-curable Polymer [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220236.
[10]	ZHAO Runyao, JI Guipeng, LIU Zhimin. Efficient Electrocatalytic CO₂ Reduction over Pyrrole Nitrogen-coordinated Single-atom Copper Catalysts [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220272.
[11]	DING Yang, WANG Wanhui, BAO Ming. Recent Progress in Porous Framework-immobilized Molecular Catalysts for CO₂Hydrogenation to Formic Acid [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220309.
[12]	ZHAO Yingzhe, ZHANG Jianling. Applications of Metal-organic Framework-based Material in Carbon Dioxide Photocatalytic Conversion [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220223.
[13]	QIU Liqi, YAO Xiangyang, HE Liangnian. Visible-light-driven Selective Reduction of Carbon Dioxide Catalyzed by Earth-abundant Metalloporphyrin Complexes [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(7): 20220064.
[14]	JI Fa, LIU Ling, YU Linling, SUN Yan. Effects of Muco-inert and Acid-sensitive Modification on Mucosal Penetration of Nanoparticles [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(6): 20210837.
[15]	WANG Guangqi, BI Yiyang, WANG Jiabo, SHI Hongfei, LIU Qun, ZHANG Yu. Heterostructure Construction of Noble-metal-free Ternary Composite Ni（PO₃）₂-Ni₂P/CdS NPs and Its Visible Light Efficient Catalytic Hydrogen Production [J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(6): 20220050.