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2023年 第44卷 第7期    刊出日期：2023-07-10

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序

有机太阳能电池专刊

李永舫, 陈红征, 朱晓张, 何凤

2023, 44(7):  1-2. 

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目次

高等学校化学学报2023年第44卷第7期封面和目次

2023, 44(7):  1-6. 

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综合评述

石墨炔在光伏领域的研究进展

任毅, 阚媛媛, 孙延娜, 李建丰, 高珂

2023, 44(7):  20220752.  doi:10.7503/cjcu20220752

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石墨炔由拓扑有序的sp和sp²碳原子构成, 具有丰富的碳化学键、 大的共轭体系及优良的化学稳定性等独特优势, 在催化、 能源存储与转换等领域展现出巨大的应用潜力. 本文聚焦石墨炔的可控合成, 综合评述了石墨炔应用于不同类型太阳能电池的研究进展, 讨论了石墨炔材料在提高器件性能方面的作用机制. 最后, 对石墨炔未来在光伏领域应用研究的机遇和挑战进行了展望.



二维核磁在有机光伏中的应用

陈虹汝, 白阳, 周秋菊, 张志国

2023, 44(7):  20230104.  doi:10.7503/cjcu20230104

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二维核磁技术(2D NMR)在复杂有机化合物结构的解析上起到重要作用. 通过分析2D NMR谱图关联信号可以得到分子内和分子间的相互作用信息. 有机光伏器件活性层材料之间相互作用的研究非常重要. 这种相互作用不仅可以用来分析活性层材料的聚集行为, 也可以用来分析活性层在加入第三组分后形貌及稳定性的变化, 为器件性能的研究提供强有力的工具. 本文对二维核磁技术进行了相关介绍； 总结了有机光伏领域中使用2D NMR研究分子间相互作用的相关工作； 最后, 展望了该技术的未来发展.



逐层沉积型有机太阳能电池的研究进展

赵明新, 姚志刚, 刘中原, 徐文婧, 马晓玲, 张福俊

2023, 44(7):  20230120.  doi:10.7503/cjcu20230120

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近30年来, 基于给/受体材料的本体异质结被认为是有机光伏器件最理想的器件结构. 优化有源层中给/受体互穿网络结构, 提高激子解离和载流子传输效率是提高本体异质结有机光伏器件性能的有效途径. 近年来, 给/受体逐层沉积的分层异质结有机光伏器件得到了快速发展, 其光电转化效率可与本体异质结有机光伏器件的效率相媲美, 这说明有机光伏器件领域诸多科学问题还有待深入研究. 本文从工作机理、 优化策略以及大面积制作潜力等方面, 综合评述分层异质结有机光伏器件的代表性成果, 重点阐述掺入添加剂、 热处理及多元策略等在提高器件性能方面发挥的关键作用, 讨论分层异质结有机光伏器件的现存问题, 并展望了其发展趋势.



非稠环小分子受体材料的研究进展

孙恒, 张鹏宇, 张英楠, 詹传郎

2023, 44(7):  20230076.  doi:10.7503/cjcu20230076

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近年来, 具有刚性稠环结构的非富勒烯受体的出现促进有机太阳电池迅速发展, 其光电转换效率已经突破了19%. 与稠环结构受体相比, 非稠环受体因其分子结构相对简单、 合成步骤相对较少以及合成相对容易等优点, 近年来受到了广泛关注. 自2017年以来, 非稠环受体材料家族已经扩展到了100个分子以上, 光电转换效率也从最初的4%提高到了16%, 其研究前景广阔. 本综合评述根据这类分子非稠环骨架的结构特征, 将其分为完全非稠环和A-D-C _n -D-A型非稠环两大类, 从非稠环骨架和侧链两个角度来关联分子结构与材料性能及光伏性能之间的构效关系, 重点聚焦非稠环骨架结构、 分子内非共价相互作用及侧链结构对能级、 带隙和器件性能的调控, 从开路电压、 短路电流和填充因子3个方面对这类材料的未来发展进行了展望.



准平面有机光伏器件的研究进展

文敏, 李豪杰, 李俊梁, 刘思奇, 胡笑添, 陈义旺

2023, 44(7):  20230174.  doi:10.7503/cjcu20230174

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有机太阳电池(OSCs)由于具有质量轻、 柔韧性好及可大面积生产等优点, 已成为太阳电池领域的研究热点. 目前, 单结OSCs的光电转化效率已突破19%. 深入研究活性层薄膜的成膜动力学和热力学对提升有机太阳电池光学性能具有重要意义. 同时, 开发大面积印刷制备技术有利于推动有机太阳电池的商业化发展. 本文总结了基于准平面异质结(PPHJ)结构的OSCs中的代表性成果, 重点介绍了准平面异质结结构有机光伏器件中界面工程调控、 制备工艺优化等方面的研究进展, 并对未来高性能大面积有机太阳电池的发展进行了展望.



非对称稠环光伏电子受体

司文钦, 李腾飞, 林禹泽

2023, 44(7):  20230149.  doi:10.7503/cjcu20230149

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近几年, 受益于稠环电子受体材料的蓬勃发展, 有机太阳能电池的能量转换效率从富勒烯时代的12%迅速提高到非富勒烯时代的20%. 其中, 非对称结构的分子设计策略发挥了重要作用. 本文按照稠环骨架、 末端基团和侧链3种非对称分子设计策略, 综合评述了非对称稠环电子受体的研究进展, 并讨论了其中的结构-性能关系; 最后, 对非对称稠环电子受体的未来发展进行了展望.



研究论文

不同卤化端基的非富勒烯受体对有机太阳能电池的影响

郭赟彤, 陈振宇, 葛子义

2023, 44(7):  20230084.  doi:10.7503/cjcu20230084

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非富勒烯受体(NFAs)的端基卤化是制备高性能NFAs有机太阳能电池(OSCs)的有效方法. 本文合成了 3种NFAs(BTP-SSe-F, BTP-SSe-Cl和BTP-SSe-Br), 其具有不同的卤化端基, 分别为IC-2F, IC-2Cl和IC-2Br.对 3种NFAs的光物理性能、 电化学性质、 有机光伏性能和活性层形貌等进行测试分析发现, 氟化NFAs比氯化和溴化NFAs具有更低的能级. 3种NFAs的紫外-可见吸收光谱相比于常见的受体材料都出现了红移, 而且BTP-SSe-F具有更强的分子间作用力. BTP-SSe-F具有更优异并且平衡的电子和空穴迁移率. 与BTP-SSe-Cl和BTP-SSe-Br相比, BTP-SSe-F共混膜具有更合适的粗糙度、 更好的相分离尺寸和更强的π-π堆积作用. 当聚 [(2,6-(4,8-双(5-(2-乙基己基-3-氟)噻吩-2-基)-苯并[1,2-B:4,5-B']二噻吩])-ALT-(5,5-(1',3'-二-2-噻吩-5',7'-双(2-乙基己基)苯并[1',2'-C:4',5'-C']二噻吩-4,8-二酮)(PM6)作为给体材料, 基于BTP-SSe-F的光电器件表现出最高的功率转换效率(PCE=16.5%), 具有最高的电流密度(J_SC=28.17 mA·cm^-2)和填充因子(FF=74.11%). 研究结果表明, 不同卤化端基的NFAs对OSCs的光电性能有较大影响, 其中端基的氟化可以有效构建高性能光伏材料.



基于三氟苯甲酸自组装阳极界面层的高性能有机太阳能电池

何韦, 陈飞, 李鸿祥, 王嘉宇, 秦家强, 崔宁博, 严岑琪, 程沛

2023, 44(7):  20230161.  doi:10.7503/cjcu20230161

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采用3,4,5-三氟苯甲酸(3FBA)材料构筑了自组装阳极界面层, 相比于传统阳极界面层PEDOT∶PSS和MoO₃, 3FBA界面层具有更高的透过率及更好的疏水性. 基于3FBA阳极界面层的有机太阳能电池实现了优 异的短路电流密度(26.86 mA/cm²)与能量转换效率(18.16%), 明显高于基于PEDOT∶PSS界面层的器件(26.28 mA/cm², 17.62%)和基于MoO₃界面层的器件(26.00 mA/cm², 17.15%).



含9,10-二氟二噻吩并吩嗪杂环共轭聚合物的合成及有机太阳能电池性能

张泽升, 邓宇鑫, 孔令晨, 罗妹, 王新康, 张连杰, 陈军武

2023, 44(7):  20230148.  doi:10.7503/cjcu20230148

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设计具有稠环结构的缺电子单元是构筑高性能共聚物的有效策略. 本文合成了新的缺电子单元9,10-二氟二噻吩并吩嗪(DTPZ)单体, 并合成出两个新的聚合物PB-DTPZ和PFB-DTPZ. 对两个聚合物的光物理性能、 电化学性质、 有机光伏性能和活性层形貌等进行表征. 聚合物PB-DTPZ和PFB-DTPZ的光学带隙分别为1.70和1.68 eV, 相关的吸收光谱相较于常见的宽带隙聚合物有所红移. 聚合物PB-DTPZ和PFB-DTPZ具有较低的HOMO能级, 分别为‒5.51和‒5.68 eV, 说明DTPZ单元具有较强的吸电子能力. 得益于更加匹配的HOMO能级, 基于PB-DTPZ∶Y6的二元聚合物太阳能电池获得了12.13%的充电转换效率(PCE), 高于基于PFB-DTPZ∶Y6的二元器件. 将两个聚合物作为第三组分别分添加到PM6∶Y6体系中, 由于更深的HOMO能级以及互补的吸收, 使得基于PB-DTPZ和PFB-DTPZ的三元器件的PCE分别提升至17.08%和16.99%.



烷基链支化位点对全稠环小分子受体聚集的影响

张永倩, 朱小玉, 苗俊辉, 刘俊, 王利祥

2023, 44(7):  20230068.  doi:10.7503/cjcu20230068

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全稠环分子是一种具有优异稳定性的新型电子受体材料, 可应用于有机太阳能电池. 本文设计了2个具有不同吡咯单元上烷基链支化位点的全稠环小分子受体FM5与FM6, 并研究了烷基链的支化位点对全稠环分子的光电性质和分子堆积性质的影响. 与具有2号支化位点烷基链的FM5相比, 具有3号支化位点烷基链的FM6展示出蓝移的吸收光谱和更高的结晶性. 由于2号支化位点的烷基链具有更大的空间位阻, FM5在共混膜中表现出适宜的分子聚集行为, 进而形成良好的共混膜形貌. 将FM5作为受体制备有机太阳能电池器件, 可以实现9.03%的能量转换效率, 高于FM6(6.67%), 这归因于合适的共混膜形貌. 研究结果表明, 侧链工程是调控全稠环分子聚集、 结晶以及共混膜形貌的有效策略.



基于分子性能与器件制备的低泛化误差有机太阳电池光电转化效率预测模型

张妍, 蒋行健, 刘明, 郑植, 张勇

2023, 44(7):  20230165.  doi:10.7503/cjcu20230165

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近年来, 有机太阳电池是一个非常活跃的研究领域, 为了提高其光电转化效率, 所采取的优化策略主要分为新型给体或受体的开发和器件制备工艺优化两类. 但由于其影响因素的数量较多及其复杂的相互作用机制, 几乎不可能建立一个完整的理论来预测器件的光电转化效率, 而机器学习可能是一个潜在的解决方案. 本文将描述分子性能与器件制备的参数相结合用以构建数据集. 为了降低泛化误差, 模型分别由随机森林、 支持向量机和多层感知器生成, 其中随机森林展现出最佳性能. 对随机森林进一步优化的结果显示, 100种不同随机状态的测试集R²的平均值收敛于0.9012, 并给出了数据集各参数重要性的定量结果. 研究发现, 数据集的构建对机器学习模型的性能与结论起着至关重要的作用.



端基修饰聚合物给体制备高性能有机太阳能电池

张有辉, 杨娜, 段娜, 程毓君, 游诗勇, 吴飞燕, 谌烈

2023, 44(7):  20230169.  doi:10.7503/cjcu20230169

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端基工程是一种非常简单、 操作方便的聚合物修饰策略, 然而该策略用于调控非富勒烯有机太阳能电池性能的研究尚不充分. 本文通过Stille偶联方法, 分别以2-(2-乙基己基)噻吩(T-EH)、 5-(2-乙基己基)-2,2′-联噻吩(2T-EH)和5-(2-乙基己基)-2,2′∶5,2′-三联噻吩(3T-EH)为封端基团, 制备了3种新型的全封端聚合物给体 PM6-T-EH, PM6-2T-EH和PM6-3T-EH. 相比于未封端的聚合物给体PM6(效率为15.40%), 封端后的聚合物PM6-T-EH, PM6-2T-EH, PM6-3T-EH与Y6制备的器件分别取得了16.66%, 15.54%和13.50%的能量转换效率. 研究发现, 烷基单噻吩基团封端聚合物可以有效减少活性层中的载流子陷阱、 优化活性层的形貌、 改善电荷传输, 从而提升器件的性能. 随着封端基团噻吩单元的增加, 器件性能逐渐降低, 主要归因于封端剂共轭链增长、 体积过大导致活性层形貌变差. 在单噻吩封端的最优性能基础上, 通过活性层优化, PM6-T-EH∶BTP-eC9体系的器件效率可达18.02%.



以锗为桥接原子的受体材料及其在有机太阳能电池中的应用

张亿, 单通, 王焱, 钟洪亮

2023, 44(7):  20230050.  doi:10.7503/cjcu20230050

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有机光伏材料由具有光敏特性的共轭骨架和增溶的烷基侧链组成, 而连接两个部分的桥原子对分子的空间构型与材料的光电性质具有重要影响. 本文发展了以锗原子为桥接原子的受体材料, 并研究了其构效关系. 相比于传统的C—C键, 更长的C—Ge键改变了烷基侧链与共轭骨架之间的距离, 并且影响了共轭骨架的平面性. 引入含氟末端基团, 通过氟原子诱导的非共价键相互作用对分子构型和固态堆积模式进一步调控. 由此设计合成的GD4F-C8材料具有较宽的吸收光谱及合适的能级, 并且在薄膜中与聚合物给体PM6的相容性较强, 改善了活性层的形貌, 基于PM6∶GD4F-C8的有机太阳能电池取得了8.74%的光电转换效率, 证明了含锗类材料在有机太阳能电池中的潜力, 并为高性能受体材料的开发提供了新思路.



聚合物添加剂作为形貌调节剂提升全小分子有机太阳能电池的效率和稳定性

时宇, 张榴, 国霞, 王阳, 肖海芹, 房进, 周祎, 张茂杰

2023, 44(7):  20230047.  doi:10.7503/cjcu20230047

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活性层形貌的调控是实现全小分子有机太阳能电池高效率和稳定性的关键. 本文将聚合物给体PM7作为形貌调节剂加入到BTTzR∶Y6二元体系中, 制备了三元全小分子有机太阳能电池. 研究结果表明, 少量PM7的加入能够有效改善共混膜中的微观纳米结构和分子堆积， 促使器件获得更加有效的激子解离和载流子传输； 相应器件的短路电流和填充因子显著提升， 最终能量转化效率从二元器件的13.9%提高到三元器件的16.0%. 值得注意的是， 三元器件的热稳定性大幅提升， 在85 ℃加热2200 min后依然能够保持初始效率的79%； 而二元器件则大幅衰减到初始效率的43%. 以上结果表明, 添加聚合物添加剂可以有效地调节共混膜形貌, 以获得高效和稳定的全小分子有机太阳能电池.



理解多尺度形貌中的共混相结构以制备高性能光伏电池

张明, 钟文楷, 钱诗赟, 吕博赛, 周冠清, 薛晓南, 周子春, 史志文, 朱磊, 张永明, 刘烽

2023, 44(7):  20230147.  doi:10.7503/cjcu20230147

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将PC₇₁BM引入J51∶N2200和PM6∶Y6两个典型的有机光伏系统中, 研究了共混相的性质. 研究结果表明, 共混相中的激子离解和载流子传输过程是影响器件光电转换效率的关键. 在J51∶N2200∶PC₇₁BM共混薄膜中, PC₇₁BM在共混相内的聚集会引入能量势垒抑制空穴转移过程. 同时, 双纤维网络之间间隙的扩大限制了解离后的电子和空穴在共混区内的有效扩散, 从而导致较为严重的复合和能量损失. 而在PM6∶Y6∶PC₇₁BM共混薄膜中, 引入的PC₇₁BM分子均匀分布在共混相中, 并能与PM6和Y6分子较好地混合. 同时, PC₇₁BM的加入不会干扰Y6到PM6的空穴转移, 并增强了共混相的双极性传输特性. 这种形貌非常有优势, 其中存在大量的给受体界面, 且产生的电子和空穴可以迅速扩散, 并在晶相中高速传输至电极. 该结果揭示了在多尺度形貌调控中共混相结构的重要性, 是下一阶段有机太阳能电池效率超过20%需要重点考虑的问题.



基于刚性连接单元的双缆共轭高分子材料的合成及在单组分有机太阳能电池中的应用

方海盛, 梁世洁, 肖承义, 夏冬冬, 李韦伟

2023, 44(7):  20230146.  doi:10.7503/cjcu20230146

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通过调节刚性连接单元中联二噻吩的烷基链区域位置, 合成了两种新型双缆共轭高分子聚合物聚[2-(4-{3,3′-十二烷基-5′-[4-(1-{4-[5-(2-乙基己基)噻吩-2-基]-8-[5-(庚烷-3-基)噻吩-2-基]苯并[1,2-b∶4,5-b′]二噻 吩-2-基}-4,6-二酮-4H-噻吩并[3,4-C]吡咯-5(6H)-基)苯基]-[2,2′-联噻吩]-5-基}-苯基)-9-(二十三烷-12-基)蒽[2,1,9-def∶6,5,10-d′e′f′]二异喹啉-1,3,8,10(2H,9H)-四酮]（FLP7）和聚[2-(4-{4,4′-十二烷基-5′-[4-(1-{4-[5-(2-乙基己基)噻吩-2-基]-8-[5-(庚烷-3-基)噻吩-2-基]苯并[1,2-b∶4,5-b′]二噻吩-2-基}-4,6-二酮-4H-噻吩并[3,4-C]吡咯-5(6H)-基)苯基]-[2,2′-联噻吩]-5-基}-苯基)-9-(二十三烷-12-基)蒽[2,1,9-def∶6,5,10-d′e′f′]二异喹啉-1,3,8,10(2H,9H)-四酮]（FLP8）. 这两种双缆共轭高分子聚合物基于噻吩二甲酰亚胺(TPD)给体骨架和苝酰亚胺(PBI)受体侧链. 通过调控刚性连接链上烷基链的位置, 使刚性链处烷基链的构象由朝外变为朝内, 从而改善了聚合物的自聚集能力、 薄膜形态和光电转换效率. 与FLP8聚合物相比, FLP7聚合物在单组分有机太阳能电池中表现出更高的光电性能参数, 实现了1.59%的能量转换效率.



具有精确结构的苯并三氮唑类聚合物受体在全聚合物太阳电池中的应用

张月, 吴宝奇, 田士增, 黄薛龙, 李俊宇, 潘朗恒, 黄飞, 曹镛, 段春晖

2023, 44(7):  20230129.  doi:10.7503/cjcu20230129

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以苯并三氮唑(BTz)为稠合中心核单元, 通过调控聚合位点设计合成了两个结构精确的聚合物受体PT1-γ和PT1-δ, 并研究了聚合位点对聚合物受体的光学性能、 电化学性能、 载流子迁移率以及全聚合物太阳电池(all-PSCs)性能的影响. 研究发现, 与PT1-δ相比, PT1-γ具有更窄的光学带隙和更高的电子迁移率. 选用PBDB-T作为给体, 基于PBDB-T∶PT1-γ的全聚合物太阳电池获得了11.92%的能量转换效率(PCE), 高于PBDB-T∶PT1-δ体系的9.68%; 另外, 其开路电压(V_OC)为0.89 V, 短路电流密度(J_SC)为21.25 mA/cm², 填充因子(FF)为0.63. 研究结果表明, 聚合位点对基于苯并三氮唑的聚合物受体的光电性能具有显著影响, 因而调控单体的聚合位点是开发高性能聚合物受体的有效设计策略.



客体增塑剂调控非卤溶剂中聚合物给体预聚集行为制备高性能有机太阳能电池

陈海阳, 李欣琪, 丁俊源, 黄雨婷, 李耀文

2023, 44(7):  20230128.  doi:10.7503/cjcu20230128

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随着以Y6为代表的非富勒烯受体的飞速发展, 有机太阳能电池(OSCs)效率(PCE)已经突破19%. 然而, 其苛刻的制备条件(如使用高挥发性、 剧毒的氯仿为溶剂)并不符合大面积印刷的技术要求和工业环保标准. 本文设计并合成了一种具备硅氧烷重复单元侧链的客体分子BTP-3Si-4F, 可作为增塑剂抑制PM6在非卤化(甲苯)溶液中的预聚集行为, 从而获得纳米尺寸的优势相分离. 最终, 基于甲苯加工的PM6∶Y6∶BTP-3Si-4F和PM6∶BTP-eC9∶BTP-3Si-4F活性层分别获得了16.92%和17.64%的PCEs. 本文结果表明, 通过设计客体分子调控给体的预聚集行为是在非卤化溶液中制备高效OSCs的一种有效的通用策略.



红外纳秒激光辅助制备大面积有机光伏电池模组

吴江, 李右占, 刘鹤, 付莹莹, 谢志元

2023, 44(7):  20230078.  doi:10.7503/cjcu20230078

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近年来, 新型活性层材料的发展和对活性层形貌的精确调控极大地促进了有机光伏电池(OPV)的发展, 在实验室制备的小面积OPV的能量转换效率(PCE)已经超过19%. 然而, 面向未来商业化应用的高效且稳定的大面积OPV模组的制备仍然面临诸多挑战, 因此相关研究受到广泛关注. 本文采用低成本的红外纳秒激光器刻蚀和图案化制备了大面积OPV模组， 与通常采用飞秒激光器进行烧蚀相比, 该方法可大幅降低设备和维护成本; 研究和优化了各功能层的激光加工参数, 降低了对ITO透明电极的损伤; 利用底层ITO的热效应实现了对红外光吸收较弱的中间有机层的烧蚀; 最后, 制备了有效面积为28 cm², 几何填充因子(GFF)超过93%的OPV模组, 能量转换效率达到14.33%. 本工作研究了利用低成本纳秒激光器辅助制备高GFF大面积OPV模组的方法, 有利于促进大面积OPV模组的研究和产业化应用.



交联PEDOT∶F空穴传输层提升柔性有机光伏电池性能的研究

韦晚霞, 周先敏, 董馨韵, 刘铁峰, 谢聪, 程靖宇, 陈建平, 陆鑫, 冯凯, 周印华

2023, 44(7):  20230069.  doi:10.7503/cjcu20230069

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银纳米线(AgNWs)顶电极是全溶液加工型有机太阳能电池(OSCs)的重要组成部分. 然而, 在涂布AgNWs乙醇溶液时, 对下层空穴传输层有一定洗脱损坏. 本文提出对空穴传输层聚(3,4-乙烯二氧噻吩)∶全氟磺酸离子聚合物(PEDOT∶F)进行交联, 以提升其抗溶剂渗透能力. 通过引入交联剂聚乙二醇二缩水甘油醚(PEGDE)实现了PEDOT∶F的交联, 相应小面积柔性器件的效率为14.86%. 进一步制备了21.18 cm²的柔性有机光伏模组, 其效率达到12.38%.