苯乙酮氢转移反应中ZrO2 /MCM-41和 ZrO2 /AC的催化性能对比
袁剑, 张波, 汤明慧, 卢晗锋, 陈银飞
2012, 33(06):
1326-1332.
doi:10.3969/j.issn.0251-0790.2012.06.034
摘要
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多维度评价
采用浸渍法制备了分别以活性炭(AC)和全硅MCM-41介孔分子筛负载的ZrO2催化剂, 并对其进行了XRD、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱、差热-热重分析和吡啶吸附原位红外光谱等表征, 考察了其在以异丙醇为氢源还原苯乙酮为α-苯乙醇的Meerwein-Ponndorf-Verley(MPV)反应中的催化活性, 并与水合ZrO2进行对比. 研究了载体对催化剂活性的影响. 结果表明, ZrO2经MCM-41负载后, 与载体发生强相互作用, 可能形成Si-O-Zr键, ZrO2在载体表面呈高分散的无定形态, Zr-OH数目显著增加, L酸性增强, 并形成B酸中心, 使催化剂活性显著高于水合ZrO2; ZrO2负载在AC上后, 与载体未发生强相互作用, ZrO2在载体表面未呈高分散状态, 增加的Zr-OH数目相对较少, L酸性较弱, 未形成B酸中心, 催化活性未明显增加, 但在较高焙烧温度(400~600 ℃)下, 其仍能保持稳定的催化活性, 这可归因于ZrO2/ AC中AC孔道疏通及AC石墨层对苯乙酮上苯环的吸附作用, 使活性位附近的反应底物浓度显著增大.