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高等学校化学学报
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非热解共价有机聚合物基氧还原电催化材料
鲍春竹, 向中华
高等学校化学学报    2023, 44 (5): 20220715-.   DOI:10.7503/cjcu20220715
摘要   （300） HTML （13） PDF（pc） （16243KB）（107）  

在全球引入氢能技术助力实现碳中和目标的过程中, 高效、 低成本且长寿命的氧还原反应(ORR)阴极电催化剂具有重要作用. 近年来, 非贵金属催化剂的ORR催化活性和稳定性显著提高. 共价有机聚合物(COPs)因其可调节的孔隙率、 可修饰的骨架和周期性排列的有序结构而成为理想的分子结构定制的材料平台. 然而, 常用的高温热解合成策略中, 材料的结构变化不可预测, 真正的活性位点不明确, 阻碍了研究者对催化机理的深入探索. 非热解策略应运而生, 其可以充分发挥COP基材料可定制性的优势. 非热解COP基催化剂精确可控的结构能够为ORR催化机理的研究提供一个理想的模型, 从而指导设计催化性能更优秀的ORR电催化材料, 进一步促进材料的宏观制备. 本文从源头出发, 深入分析了ORR反应机理, 逐步归纳非热解COP基催化剂的设计原则和合成策略. 然后, 结合该领域内具有代表性的文献, 分析了非热解COP基材料电催化性能的影响因素, 系统阐述了非热解策略在ORR领域中的研究进展. 最后, 总结了本课题组对非热解COP基氧还原电催化材料的研究工作, 并进一步展望了非热解技术的发展前景及面临的挑战.



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Fig.11 Summary of representative references about pyrolysis⁃free strategies in our group, including the modulation of intrinsic properties(A[92], B[96], C[98]), application of devices(D)[94] and large⁃scale preparation(E)[99]
（A） Copyright 2019， American Chemical Society； （B） Copyright 2022， Springer Nature； （C） Copyright 2022， Wiley-VCH； （D） Copyright 2022， Wiley-VCH； （E） Copyright 2022， Wiley-VCH.
正文中引用本图/表的段落
非热解策略是燃料电池、 金属-空气电池等实现商业化应用的重要方向. 本课题组从源头上创新， 基于非热解COP基电催化材料， 采用诸多调控策略提升材料的本征催化性能，并利用负载型结构的优势拓展其在燃料电池、 金属-空气电池等领域的实际应用（图11）. 最初， 利用非热解策略设计， 合成了一系列高规整度、 高裁剪性的新型全共轭COPs［92，95］. 全共轭结构带来的高载流子浓度与丰富的M-N/C活性中心相结合， 使得COPs表现出优异的ORR催化活性， 在碱性条件下E1/2可高达910 mV. 继而通过构建电子共轭通道［37，84］、 调控活性位点周围的碳环境［96］等方法增强COPs的导电性， 解决其在酸性下ORR性能多变的难题. 最后， 利用去质子化［97］、 边缘F封端掺杂［98］及原位纺丝［94］等策略， 设计和优化材料的结构和反应界面， 提升COFs基电催化剂的器件性能， 实现了材料的宏量制备［99］， 拓展了材料的实际应用范围.
（A） Copyright 2019， American Chemical Society； （B） Copyright 2022， Springer Nature； （C） Copyright 2022， Wiley-VCH； （D） Copyright 2022， Wiley-VCH； （E） Copyright 2022， Wiley-VCH. ...
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... 非热解策略是燃料电池、 金属-空气电池等实现商业化应用的重要方向. 本课题组从源头上创新， 基于非热解COP基电催化材料， 采用诸多调控策略提升材料的本征催化性能，并利用负载型结构的优势拓展其在燃料电池、 金属-空气电池等领域的实际应用（图11）. 最初， 利用非热解策略设计， 合成了一系列高规整度、 高裁剪性的新型全共轭COPs［92，95］. 全共轭结构带来的高载流子浓度与丰富的M-N/C活性中心相结合， 使得COPs表现出优异的ORR催化活性， 在碱性条件下E1/2可高达910 mV. 继而通过构建电子共轭通道［37，84］、 调控活性位点周围的碳环境［96］等方法增强COPs的导电性， 解决其在酸性下ORR性能多变的难题. 最后， 利用去质子化［97］、 边缘F封端掺杂［98］及原位纺丝［94］等策略， 设计和优化材料的结构和反应界面， 提升COFs基电催化剂的器件性能， 实现了材料的宏量制备［99］， 拓展了材料的实际应用范围. ...
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... 非热解策略是燃料电池、 金属-空气电池等实现商业化应用的重要方向. 本课题组从源头上创新， 基于非热解COP基电催化材料， 采用诸多调控策略提升材料的本征催化性能，并利用负载型结构的优势拓展其在燃料电池、 金属-空气电池等领域的实际应用（图11）. 最初， 利用非热解策略设计， 合成了一系列高规整度、 高裁剪性的新型全共轭COPs［92，95］. 全共轭结构带来的高载流子浓度与丰富的M-N/C活性中心相结合， 使得COPs表现出优异的ORR催化活性， 在碱性条件下E1/2可高达910 mV. 继而通过构建电子共轭通道［37，84］、 调控活性位点周围的碳环境［96］等方法增强COPs的导电性， 解决其在酸性下ORR性能多变的难题. 最后， 利用去质子化［97］、 边缘F封端掺杂［98］及原位纺丝［94］等策略， 设计和优化材料的结构和反应界面， 提升COFs基电催化剂的器件性能， 实现了材料的宏量制备［99］， 拓展了材料的实际应用范围. ...

（A） Copyright 2019， American Chemical Society； （B） Copyright 2022， Springer Nature； （C） Copyright 2022， Wiley-VCH； （D） Copyright 2022， Wiley-VCH； （E） Copyright 2022， Wiley-VCH. ...
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... 非热解策略是燃料电池、 金属-空气电池等实现商业化应用的重要方向. 本课题组从源头上创新， 基于非热解COP基电催化材料， 采用诸多调控策略提升材料的本征催化性能，并利用负载型结构的优势拓展其在燃料电池、 金属-空气电池等领域的实际应用（图11）. 最初， 利用非热解策略设计， 合成了一系列高规整度、 高裁剪性的新型全共轭COPs［92，95］. 全共轭结构带来的高载流子浓度与丰富的M-N/C活性中心相结合， 使得COPs表现出优异的ORR催化活性， 在碱性条件下E1/2可高达910 mV. 继而通过构建电子共轭通道［37，84］、 调控活性位点周围的碳环境［96］等方法增强COPs的导电性， 解决其在酸性下ORR性能多变的难题. 最后， 利用去质子化［97］、 边缘F封端掺杂［98］及原位纺丝［94］等策略， 设计和优化材料的结构和反应界面， 提升COFs基电催化剂的器件性能， 实现了材料的宏量制备［99］， 拓展了材料的实际应用范围. ...
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... 非热解策略是燃料电池、 金属-空气电池等实现商业化应用的重要方向. 本课题组从源头上创新， 基于非热解COP基电催化材料， 采用诸多调控策略提升材料的本征催化性能，并利用负载型结构的优势拓展其在燃料电池、 金属-空气电池等领域的实际应用（图11）. 最初， 利用非热解策略设计， 合成了一系列高规整度、 高裁剪性的新型全共轭COPs［92，95］. 全共轭结构带来的高载流子浓度与丰富的M-N/C活性中心相结合， 使得COPs表现出优异的ORR催化活性， 在碱性条件下E1/2可高达910 mV. 继而通过构建电子共轭通道［37，84］、 调控活性位点周围的碳环境［96］等方法增强COPs的导电性， 解决其在酸性下ORR性能多变的难题. 最后， 利用去质子化［97］、 边缘F封端掺杂［98］及原位纺丝［94］等策略， 设计和优化材料的结构和反应界面， 提升COFs基电催化剂的器件性能， 实现了材料的宏量制备［99］， 拓展了材料的实际应用范围. ...

（A） Copyright 2019， American Chemical Society； （B） Copyright 2022， Springer Nature； （C） Copyright 2022， Wiley-VCH； （D） Copyright 2022， Wiley-VCH； （E） Copyright 2022， Wiley-VCH. ...
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... 非热解策略是燃料电池、 金属-空气电池等实现商业化应用的重要方向. 本课题组从源头上创新， 基于非热解COP基电催化材料， 采用诸多调控策略提升材料的本征催化性能，并利用负载型结构的优势拓展其在燃料电池、 金属-空气电池等领域的实际应用（图11）. 最初， 利用非热解策略设计， 合成了一系列高规整度、 高裁剪性的新型全共轭COPs［92，95］. 全共轭结构带来的高载流子浓度与丰富的M-N/C活性中心相结合， 使得COPs表现出优异的ORR催化活性， 在碱性条件下E1/2可高达910 mV. 继而通过构建电子共轭通道［37，84］、 调控活性位点周围的碳环境［96］等方法增强COPs的导电性， 解决其在酸性下ORR性能多变的难题. 最后， 利用去质子化［97］、 边缘F封端掺杂［98］及原位纺丝［94］等策略， 设计和优化材料的结构和反应界面， 提升COFs基电催化剂的器件性能， 实现了材料的宏量制备［99］， 拓展了材料的实际应用范围. ...

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