客体增塑剂调控非卤溶剂中聚合物给体预聚集行为制备高性能有机太阳能电池

doi:10.7503/cjcu20230128

高等学校化学学报 ›› 2023, Vol. 44 ›› Issue (7): 20230128.doi: 10.7503/cjcu20230128

客体增塑剂调控非卤溶剂中聚合物给体预聚集行为制备高性能有机太阳能电池

陈海阳, 李欣琪, 丁俊源, 黄雨婷, 李耀文()

苏州大学材料与化学化工学部, 苏州市新型半导体光电材料与器件重点实验室, 苏州 215123

收稿日期:2023-03-23 出版日期:2023-07-10 发布日期:2023-05-08
通讯作者: 李耀文 E-mail:ywli@suda.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(52273188);国家重点研发计划项目(2020YFB1506400);江苏省自然科学基金(20KJA430010);江苏高校优势学科建设工程资助项目和博士后创新人才支持计划项目(BX20220221)

Pre-aggregation Manipulation of Polymer Donor Using Guest Plasticizers for Developing Nonhalogenated Green Solvent Processed High-performance Organic Solar Cells

CHEN Haiyang, LI Xinqi, DING Junyuan, HUANG Yuting, LI Yaowen()

Suzhou Key Laboratory of Novel Semiconductor?optoelectronics Materials and Devices，College of Chemistry，Chemical Engineering and Materials Science，Soochow University，Suzhou 215123，China

Received:2023-03-23 Online:2023-07-10 Published:2023-05-08
Contact: LI Yaowen E-mail:ywli@suda.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(52273188);the National Key Research and Development Program of China(2020YFB1506400);the Natural Science Foundation of the Jiangsu Higher Education Institutions of China(20KJA430010);the Priority Academic Program Development of Jiangsu Higher Education Institutions, China and the National Postdoctoral Program for Innovative Talents, China(BX20220221)

摘要/Abstract

摘要：

随着以Y6为代表的非富勒烯受体的飞速发展, 有机太阳能电池(OSCs)效率(PCE)已经突破19%. 然而, 其苛刻的制备条件(如使用高挥发性、剧毒的氯仿为溶剂)并不符合大面积印刷的技术要求和工业环保标准. 本文设计并合成了一种具备硅氧烷重复单元侧链的客体分子BTP-3Si-4F, 可作为增塑剂抑制PM6在非卤化(甲苯)溶液中的预聚集行为, 从而获得纳米尺寸的优势相分离. 最终, 基于甲苯加工的PM6∶Y6∶BTP-3Si-4F和PM6∶BTP-eC9∶BTP-3Si-4F活性层分别获得了16.92%和17.64%的PCEs. 本文结果表明, 通过设计客体分子调控给体的预聚集行为是在非卤化溶液中制备高效OSCs的一种有效的通用策略.

关键词: 有机太阳能电池, 增塑剂, 主客体活性层, 预聚集

Abstract:

Recent advances in non-fullerene acceptors like Y6 have pushed the power conversion efficiencies（PCEs） of organic solar cells（OSCs） above 19%. However， the harsh fabrication conditions， such as the use of the highly volatile chloroform solvent， are not suitable for large-area printing technologies and environmental standards. Here， a third component（guest） BTP-3Si-4F is designed and synthesized with siloxane repeating units in side chains. The guest BTP-3Si-4F could act as a plasticizer， which inhibits the pre-aggregation behavior of PM6 in nonhalo-genated（toluene） solution and enables the active layer to form a morphology with suitable phase separation scale. Therefore， BTP-3Si-4F blended with PM6∶Y6 and PM6∶BTP-eC9 deliver the highest PCEs of 16.92% and 17.64%， respectively. The results demonstrate controlling the pre-aggregation behavior of donor via guest molecules is an effective and universal way to achieve efficient OSCs in non-halogenated solution.

Key words: Organic solar cell, Plasticizer, Host-guest active layer, Pre-aggregation

中图分类号:

O631

TrendMD:

陈海阳, 李欣琪, 丁俊源, 黄雨婷, 李耀文. 客体增塑剂调控非卤溶剂中聚合物给体预聚集行为制备高性能有机太阳能电池. 高等学校化学学报, 2023, 44(7): 20230128.

CHEN Haiyang, LI Xinqi, DING Junyuan, HUANG Yuting, LI Yaowen. Pre-aggregation Manipulation of Polymer Donor Using Guest Plasticizers for Developing Nonhalogenated Green Solvent Processed High-performance Organic Solar Cells. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(7): 20230128.

图/表 10

Fig.1 Chemical structures(A), UV⁃Vis absorption spectra(B), energy level diagram(C) of PM6, Y6, and BTP⁃3Si⁃4F films, and the molecular conformations of Y6 and BTP⁃3Si⁃4F(D)

Fig.2 Images of the water and diiodomethane droplet contact angles on the surfaces of PM6(A), Y6(B) and BTP⁃3Si⁃4F films(C)

Table 1 Water and diiodomethane contact angles on the PM6, Y6 and BTP-3Si-4F films and the corresponding surface free energy

Film	θ_H2O/（°）	θ_CH3I/（°）	γ^d/（mJ·m^-2）	γ^p/（mJ·m^-2）	γ/（mJ·m^-2）
PM6	101.26	62.57	26.77	0.52	27.31
Y6	84.96	57.66	25.91	4.93	30.84
BTP⁃3Si⁃4F	87.30	66.80	21.68	5.25	26.93

Fig.3 UV⁃Vis absorption spectra of PM6∶Y6, PM6∶BTP⁃3Si⁃4F and PM6∶Y6∶BTP⁃3Si⁃4F blend films(A), FTIR spectra of PM6, BTP⁃3Si⁃4F and the blend(PM6∶BTP⁃3Si⁃4F, 100∶100 weight ratio)(B) and the magnified view in the range of 2860—2960 cm-1(C) and 950—1050 cm-1(D)

Fig.4 UV⁃Vis absorption spectra of PM6(A), PM6∶BTP⁃3Si⁃4F(100:60, mass ratio)(B) and PM6∶Y6(100:60, mass ratio)(C) blend solutions with different temperatures, I0-0/I0-1 values of PM6(D), PM6∶BTP⁃3Si⁃4F(100:60, mass ratio)(E) and PM6∶Y6(100∶60, mass ratio)(F) at various temperatures, UV⁃Vis absorption spectra of PM6(G), BTP⁃3Si⁃4F(H) and PM6∶BTP⁃3Si⁃4F(100∶60, mass ratio)(I) blend solutions with different total concentrations, the linearly fitted absorption intensity of max absorption peak(615, 716 and 624 nm correspondingly)⁃concentration relation diagram of PM6(J), BTP⁃3Si⁃4F(K) and PM6∶BTP⁃3Si⁃4F(100∶60, mass ratio)(L) solution in toluene

Fig.5 AFM height images of PM6∶Y6(A), PM6∶Y6∶BTP⁃3Si⁃4F(B) and PM6∶BTP⁃3Si⁃4F blend films(C), and the corresponding TEM images(D—F)

Fig.6 J⁃V curves(A) and the corresponding EQE spectra of OSCs based on PM6∶Y6, PM6∶BTP⁃3Si⁃4F and PM6∶Y6∶BTP⁃3Si⁃4F under illumination of AM 1.5G 100 mW/cm2(B), histogram of the PCEs from 20 individual OSCs based on PM6∶Y6 and PM6∶BTP⁃3Si⁃4F(C), and EL quantum efficiencies at various injected current densities(D)

Table 2 Photovoltaic performance parameters of OSCs(Tol) based on based on PM6∶Y6∶BTP-3Si-4F with various ratios of BTP-3Si-4F

m（PM6）∶m（Y6）∶m（BTP⁃3Si⁃4F）	V_oc/V	J_sc/（mA·cm^-2）	J_cal^a /（mA·cm^-2）	FF（%）	PCE_max（PCE_avg） ^b （%）	$∆ E 3 /$ V
1∶1.2∶0	0.830	21.45	21.23	68.63	12.22（11.75 $±$ 0.50）	0.286
1∶1.2∶0.2	0.846	24.04	23.63	73.60	14.98（14.42 $±$ 0.43）	—
1∶1∶0.4	0.857	25.45	25.01	73.68	16.01（15.45 $±$ 0.36）	—
1∶0.8∶0.6	0.864	26.25	25.80	74.63	16.92（16.54 $±$ 0.24）	0.263
1∶0.6∶0.8	0.859	25.41	25.15	73.73	16.09（15.53 $±$ 0.32）	—
1∶0∶1.2	0.833	22.67	21.84	67.35	12.71（12.10 $±$ 0.35）	0.291

Table 2 Photovoltaic performance parameters of OSCs(Tol) based on based on PM6∶Y6∶BTP-3Si-4F with various ratios of BTP-3Si-4F

m（PM6）∶m（Y6）∶m（BTP⁃3Si⁃4F）	V_oc/V	J_sc/（mA·cm^-2）	J_cal^a /（mA·cm^-2）	FF（%）	PCE_max（PCE_avg） ^b （%）	$∆ E 3 /$ V
1∶1.2∶0	0.830	21.45	21.23	68.63	12.22（11.75 $±$ 0.50）	0.286
1∶1.2∶0.2	0.846	24.04	23.63	73.60	14.98（14.42 $±$ 0.43）	—
1∶1∶0.4	0.857	25.45	25.01	73.68	16.01（15.45 $±$ 0.36）	—
1∶0.8∶0.6	0.864	26.25	25.80	74.63	16.92（16.54 $±$ 0.24）	0.263
1∶0.6∶0.8	0.859	25.41	25.15	73.73	16.09（15.53 $±$ 0.32）	—
1∶0∶1.2	0.833	22.67	21.84	67.35	12.71（12.10 $±$ 0.35）	0.291

Fig.7 J⁃V curves(A) and corresponding EQE spectra of inverted devices based on PM6∶BTP⁃eC9∶BTP⁃3Si⁃4F blend(B) with various ratios of BTP⁃3Si⁃4F under the illumination of AM 1.5G, 100 mW/cm2, J⁃V curve of device based on PM6∶BTP⁃eC9∶BTP⁃3Si⁃4F(1∶0.8∶0.6) in a conventional device structure of Glass/ITO/PEDOT∶PSS/Active layer/PDINN/Ag(C), photocurrent density versus effective voltage(Jph⁃Veff) characteristics(D), Jsc values of the photovoltaic devices versus light intensity(E), Voc values of the photovoltaic devices versus light intensity(F)

Table 3 Photovoltaic performance parameters of OSCs based on PM6∶BTP-eC9∶BTP-3Si-4F blend with various ratios of BTP-3Si-4F

m（PM6）∶m（BTP⁃eC9）∶m（BTP⁃3Si⁃4F）	V_oc/V	J_sc/（mA cm^-2）	J_cal^a/（mAcm^-2）	FF（%）	PCE_max（PCE_avg） ^b （%）
1∶1.2∶0	0.834	25.88	25.87	75.90	16.38（15.82 $±$ 0.54）
1∶1∶0.4	0.840	26.69	26.68	76.08	17.06（16.63 $±$ 0.35）
1∶0.8∶0.6	0.844	27.15	26.99	76.93	17.64（17.33 $±$ 0.21）
1∶0.6∶0.8	0.841	27.03	26.87	76.16	17.30（17.01 $±$ 0.16）

Table 3 Photovoltaic performance parameters of OSCs based on PM6∶BTP-eC9∶BTP-3Si-4F blend with various ratios of BTP-3Si-4F

m（PM6）∶m（BTP⁃eC9）∶m（BTP⁃3Si⁃4F）	V_oc/V	J_sc/（mA cm^-2）	J_cal^a/（mAcm^-2）	FF（%）	PCE_max（PCE_avg） ^b （%）
1∶1.2∶0	0.834	25.88	25.87	75.90	16.38（15.82 $±$ 0.54）
1∶1∶0.4	0.840	26.69	26.68	76.08	17.06（16.63 $±$ 0.35）
1∶0.8∶0.6	0.844	27.15	26.99	76.93	17.64（17.33 $±$ 0.21）
1∶0.6∶0.8	0.841	27.03	26.87	76.16	17.30（17.01 $±$ 0.16）

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客体增塑剂调控非卤溶剂中聚合物给体预聚集行为制备高性能有机太阳能电池

Pre-aggregation Manipulation of Polymer Donor Using Guest Plasticizers for Developing Nonhalogenated Green Solvent Processed High-performance Organic Solar Cells

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