高等学校化学学报 ›› 2020, Vol. 41 ›› Issue (12): 2681.doi: 10.7503/cjcu20200474
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赵星岭1,2, 齐国栋1, 王强1, 褚月英1, 高伟1,2, 李申慧1, 徐君1,3(), 邓风1
ZHAO Xingling1,2, QI Guodong1, WANG Qiang1, CHU Yueying1, GAO Wei1,2, LI Shenhui1, XU Jun1,3(), DENG Feng1
摘要:
采用不同的方法制备了一系列Ga改性的ZSM-5分子筛催化剂, 通过固体核磁共振波谱(ssNMR)技术对催化剂的结构和酸性进行了表征, 并考察了其催化丙烷芳构化的性能. 结合71Ga NMR、 吸附三甲基磷(TMP)探针分子的一维31P 和二维(2D)1H-31P HETCOR NMR实验, 发现物理混合法制备的Ga2O3/ZSM-5样品只含有具有较弱Lewis酸性的Ga2O3物种, 浸渍法制备的Ga/ZSM-5-ox和浸渍后还原再氧化法制备的Ga/ZSM-5-redo 2种样品上主要以高分散的氧化镓和阳离子Ga物种为主, 而离子交换法制备的Ga/ZSM-5-IE样品上Ga主要以阳离子Ga物种的形式存在, 高分散的氧化镓和阳离子Ga物种都具有更强的Lewis酸性. Ga/ZSM-5分子筛催化丙烷芳构化反应的结果表明, Ga物种与酸性明显影响催化剂的芳构化性能, 丙烷的转化率和芳烃的选择性顺序为 Ga/ZSM-5-IE>Ga/ZSM-5-redox>Ga/ZSM-5-ox>Ga2O3/ZSM-5>H-ZSM-5. 2D 1H-31P HETCOR NMR实验结果表明, Ga/ZSM-5催化剂上产生的Br?nsted酸和Lewis酸(阳离子以及高分散Ga物种)的协同作用提高了分子筛的催化反应活性.
中图分类号:
TrendMD: