锌(Ⅱ)配合物的超分子设计及对甲醇蒸气的吸附性能

doi:10.7503/cjcu20150842

高等学校化学学报 ›› 2016, Vol. 37 ›› Issue (6): 1069.doi: 10.7503/cjcu20150842

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锌(Ⅱ)配合物的超分子设计及对甲醇蒸气的吸附性能

吴娟, 赵博文, 黄超, 陈冬梅, 朱必学()

贵州大学大环及超分子化学省级重点实验室, 贵阳 550025

收稿日期:2015-11-04 出版日期:2016-06-10 发布日期:2016-04-22
作者简介:联系人简介: 朱必学, 男, 博士, 教授, 主要从事配位化学的研究. E-mail:sci.bxzhu@gzu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21061003)和教育部“春晖计划”(批准号: Z2012054)资助

Supramolecular Design of Coordination Complexes of Zn(Ⅱ) and Vapor Adsorption for MeOH^†

WU Juan, ZHAO Bowen, HUANG Chao, CHEN Dongmei, ZHU Bixue^*()

Key Laboratory of Macrocycle and Supramolecular Chemistry of Guizhou Province,Guizhou University, Guiyang 550025, China

Received:2015-11-04 Online:2016-06-10 Published:2016-04-22
Contact: ZHU Bixue E-mail:sci.bxzhu@gzu.edu.cn
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.21061003) and the “Chun-Hui” Fund of Chinese Ministry of Education(No.Z2012054)

摘要/Abstract

摘要：

采用饱和蒸气扩散技术, 将2,4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙(H₂dhbi)配体分别与Zn(ClO₄)₂·6H₂O和Zn(NO₃)₂·6H₂O进行配位作用, 得到2种不同配位模式的金属-有机框架材料[(dhbi)₂Zn₂·8H₂O]_n(1)和{[(dhbi)₂(H₂O)₂Zn₂]·4DMF]}_n(2). 利用X射线单晶衍射、热分析技术(TG-DTA)和X射线粉末衍射(PXRD)等方法进行了结构表征. 进一步将配位聚合物1和2用于对甲醇分子的吸附性能研究, 结果表明, 化合物1是一种理想的微孔材料, 其对甲醇分子的吸附能力为化合物2的近5倍, 采用PLATON对材料的孔隙体积进行计算得到化合物1和2的孔隙率分别为38.2%和5.5%.

关键词: 2,4-二羟基苯甲醛缩异烟酰腙, 锌(Ⅱ)配合物, 金属-有机框架, 晶体结构, 甲醇, 吸附

Abstract:

By employing the N'-(2,4-dihydroxybenzylidene)-isonicotinohydrazide ligand to assemble with zinc ions in different solvents, the two metal-organic frameworks(MOFs) 1 and 2 were obtained, namely[(dhbi)₂Zn₂·8H₂O]_n(1) was obtained from the ligand assemble with Zn(ClO₄)₂·6H₂O, {[(dhbi)₂(H₂O)₂Zn₂]·4DMF]}_n(2) was obtained from the ligand assemble with Zn(NO₃)₂·6H₂O using diffusion technology of saturated vapor. Single crystal diffraction was used to characterize their structures. Thermogravimetric analysis(TG-DTA) and powder X-ray diffraction(PXRD) were used to measure their thermal stability and purity. The results of vapor adsorption for MeOH indicate that complex 1 is a kind of satisfactory microporous material, further the complex 1 shows 38.1% void volume, and the complex 2 shows 5.5% void volume according to PLATON calculations.

Key words: N'-(2,4-Dihydroxybenzylidene)-isonicotinohydrazide, Complex of Zn(Ⅱ), Metal-organic frameworks(MOFs), Crystal structure, Methanol, Adsorption

中图分类号:

O614
O647.3

TrendMD:

吴娟, 赵博文, 黄超, 陈冬梅, 朱必学. 锌(Ⅱ)配合物的超分子设计及对甲醇蒸气的吸附性能. 高等学校化学学报, 2016, 37(6): 1069.

WU Juan, ZHAO Bowen, HUANG Chao, CHEN Dongmei, ZHU Bixue. Supramolecular Design of Coordination Complexes of Zn(Ⅱ) and Vapor Adsorption for MeOH^†. Chem. J. Chinese Universities, 2016, 37(6): 1069.

图/表 5

Fig.1 Asymmetric units of complex 1(A), view of the 2D sql net(B) and space-filling diagram(C), involving the O—H…N#1 and N—H…O#2 hydrogen bonds interactions between 2D layers(D) and packed layers of complex 1 viewed slightly obliquely to the c-axis(E)Symmetry codes:(A) Zn1…Zn1a, a: 3/2-x, -1/2+y, 3/2-z; (B) #1: 3/2-x, 1/2+y, 1/2-z; #2: 3/2-x, -1/2+y, 1/2-z.

Fig.2 Asymmetric units of complex 2(A), view of the 2D sql net(B), the hydrogen bonds interactions between H2O with DMF(C), packed layers of complex 2 viewed along the b-axis involving the O—H…N#3 hydrogen bonds interactions between 2D layers(D), 1D open channels along the c-axis(E) and space-filling model of DMF molecules showing 1D open channels along the c-axis(F)Symmetry codes: (A) Zn1…Zn1a, a: -1/2-x, -1/2+y, 1/2-z; (B) #3: 1/2-x,-1/2+y,1/2-z.

Fig.3 TG-DTA curves of complexes 1(A) and 2(B)

Fig.4 PXRD patterns of simulated(a) and as-synthesized(b) complexes 1(A) and 2(B)

Fig.5 Gas adsorption(a) or desorption(b) isotherms of complexes 1(A) and 2(B) for MeOH

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