采用第一性原理研究非金属掺杂BiOCl的电子结构和光吸收性质

doi:10.7503/cjcu20140676

高等学校化学学报 ›› 2014, Vol. 35 ›› Issue (12): 2624.doi: 10.7503/cjcu20140676

采用第一性原理研究非金属掺杂BiOCl的电子结构和光吸收性质

王艳^1,², 张小超²(), 赵丽军², 赵晓霞¹, 史宝萍¹, 樊彩梅²()

1.太原科技大学化学与生物工程学院, 太原 030021
2.太原理工大学化学化工学院, 太原 030024

收稿日期:2014-07-21 出版日期:2014-12-10 发布日期:2014-11-29
作者简介:联系人简介: 张小超, 男, 博士, 讲师, 主要从事光催化理论计算研究. E-mail:zhangxiaochao@tyut.edu.cn;樊彩梅, 女, 博士, 教授, 主要从事光催化水处理研究. E-mail:fancm@163.com
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21176168)、山西省(青年)自然科学基金(批准号: 2014021019-3)和山西省高等学校科技创新项目资助

First Principles Calculations on Electronic Structures and Optical Absorption Properties of Non-metal Doped BiOCl^†

WANG Yan^1,², ZHANG Xiaochao^2,^*(), ZHAO Lijun², ZHAO Xiaoxia¹, SHI Baoping¹, FAN Caimei^2,^*()

1. College of Chemistry and Bioengineering, Taiyuan University of Science and Technology, Taiyuan 030021, China
2. College of Chemistry and Chemical Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China

Received:2014-07-21 Online:2014-12-10 Published:2014-11-29
Contact: ZHANG Xiaochao,FAN Caimei E-mail:zhangxiaochao@tyut.edu.cn;fancm@163.com
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.21176168), the Natural Science Foundation for Young Scientists of Shanxi Province, China(No.2014021019-3) and the Science and Technology Innovation Project of Shanxi Provincial Higher Education Institutions, China

摘要/Abstract

摘要：

基于密度泛函理论的第一性原理分别研究了不同浓度Br和I掺杂BiOCl体系的能带结构、态密度、形成能和光学性质. 研究结果表明, 由于Br的4p和I的5p轨道作用, Br和I掺杂可在一定程度上降低BiOCl的禁带宽度, 拓宽BiOCl的光吸收范围. Br和I掺杂BiOCl的形成能计算结果表明, Br掺杂BiOCl的稳定性高于I掺杂体系. 对于B, C, N, Si, P和S掺杂BiOCl体系, 掺杂能级的形成主要由掺杂元素的np轨道贡献, 使BiOCl吸收带边红移至可见光区. 而S掺杂则位于价带顶位置, 有效地降低了BiOCl禁带宽度, 使BiOCl响应波长出现红移, 且未形成中间能级, 不易成为俘获陷阱, 因此S掺杂将是一种提高BiOCl可见光光催化活性的改性方法.

关键词: 非金属掺杂, BiOCl, 第一性原理, 电子结构, 光吸收性质, 光催化

Abstract:

The band structures, density of states, formation energies and optical properties of different concentration Br and I doped BiOCl systems were investigated via first principles based on the density functional theory. The results show that the incorporation of Br 4p and I 5p orbitals can reduce the energy gap of BiOCl, and then broaden the photo-absorption range. The calculated formation energy indicates that Br-doped BiOCl system has higher stability than I-doped BiOCl at the same doping concentration. For B, C, N, Si, P, S doped BiOCl systems, the impurity energy levels are mainly contributed to the np states of doping elements, which can make the red-shift of photo-absorption band edge into visible light region. Especially, the impurity levels of S-doped BiOCl system located in the top of valence band are difficult to become recombination center of photon-generated carriers, which can result in the reduction of BiOCl band-gap and the red-shift of light-responding scope. The S-doped BiOCl system will be a preferable modification method to improve the photocatalytic activity of BiOCl.

Key words: Non-metal doping, BiOCl, First-principle, Electronic structure, Optical absorption property, Photocatalysis

中图分类号:

O641.12

TrendMD:

王艳, 张小超, 赵丽军, 赵晓霞, 史宝萍, 樊彩梅. 采用第一性原理研究非金属掺杂BiOCl的电子结构和光吸收性质. 高等学校化学学报, 2014, 35(12): 2624.

WANG Yan, ZHANG Xiaochao, ZHAO Lijun, ZHAO Xiaoxia, SHI Baoping, FAN Caimei. First Principles Calculations on Electronic Structures and Optical Absorption Properties of Non-metal Doped BiOCl^†. Chem. J. Chinese Universities, 2014, 35(12): 2624.

图/表 6

Fig.1 Crystal structure of BiOCl (A) 1×1×1 unit cell; (B) 2×1×1 supercell.

Fig.2 Band structures(A1—E1) and density of states(A2—E2) of BiOCl1-xBrx (A1, A2) x=0; (B1, B2) x=0.25; (C1, C2) x=0.5; (D1, D2) x=0.75; (E1, E2) x=1.0.

Fig.3 Band structures(A1—D1) and density of states(A2—D2) of BiOCl1-xIx (A1, A2) x=0.25; (B1, B2) x=0.5; (C1, C2) x=0.75; (D1, D2) x=1.0.

Fig.4 Absorption coefficient of BiOCl1-xBrx(A) and BiOCl1-xIx(B) a. x=0; b. x=0.25; c. x=0.5; d. x=0.75; e. x=1.

Fig.5 Density of states of B(A), C(B), N(C), Si(D), P(E) and S(F) doped BiOCl systems

Fig.6 Absorption coefficient of pure BiOCl and non-metal(B, C, N, Si, P, S) doped BiOCl

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