催化电子捐赠的机器学习描述符: 预测氮固定中的吸附能和极限电位

doi:10.7503/cjcu20250266

高等学校化学学报 ›› 2026, Vol. 47 ›› Issue (2): 20250266.doi: 10.7503/cjcu20250266

催化电子捐赠的机器学习描述符: 预测氮固定中的吸附能和极限电位

赵迎¹(), 杨海迪¹^,², 柴玉春¹^,², 高帅帅¹, 原鹏飞¹, 陈雪波¹^,³()

^1.烟台先进材料与绿色制造山东省实验室, 烟台 264000
^2.哈尔滨工程大学烟台研究院, 烟台 264000
^3.北京师范大学化学学院, 北京 100091

收稿日期:2025-09-17 出版日期:2026-02-10 发布日期:2025-10-31
通讯作者: 赵迎,陈雪波 E-mail:yingz@amgm.ac.cn;xuebochen@bnu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(22503078);山东省重点研发计划项目-竞争性创新平台(2024CXPT036);山东省泰山学者工程项目(tstp20240844)

Machine Learning Descriptors for Catalytic Electron Donation： Predicting Adsorption Energies and Limiting Potentials in Nitrogen Fixation

ZHAO Ying¹(), YANG Haidi¹^,², CHAI Yuchun¹^,², GAO Shuaishuai¹, YUAN Pengfei¹, CHEN Xuebo¹^,³()

^1.Shandong Laboratory of Advanced Materials and Green Manufacturing at Yantai，Yantai 264000，China
^2.Yantai Research Institute，Harbin Engineering University，Yantai 264000，China
^3.College of Chemistry，Beijing Normal University，Beijing 100091，China

Received:2025-09-17 Online:2026-02-10 Published:2025-10-31
Contact: ZHAO Ying, CHEN Xuebo E-mail:yingz@amgm.ac.cn;xuebochen@bnu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(22503078);the Key Research and Development Program of Shandong Province-Competitive Innovation Platforms, China(2024CXPT036);the Program of Taishan Scholars of Shandong Province, China(tstp20240844)

1. ESM to 20250266.pdf(459KB)

摘要/Abstract

摘要：

通过高通量密度泛函计算筛选出一系列具有氮还原反应(NRR)活性的B和双金属原子组成的CN-B@M₂催化剂. CN-B@Fe₂, CN-B@Tc₂, CN-B@Os₂和CN-B@Re₂被认为是具有良好选择性和NRR活性的催化剂, 其极限电位(U_L)分别为-0.24, -0.34, -0.31和-0.38 V. 计算结果表明, N₂在B@M₂上的吸附呈周期性演变, 吸附构型和能量受d带中心调节. U_L随转移电荷呈火山型分布. 具有中等电子给体能力(中等电荷转移)的B@M₂催化剂表现出优异的NRR活性. 通过量化催化剂的原子电子特性和拓扑结构, 构建了用于描述给电子能力的描述符Φ. 结果表明, 给电子能力与氮还原反应的极限电位呈火山关系. 使用描述符Φ和催化剂的内在特性作为特征预测了吸附能和极限电位, 由于R²值为0.99, 梯度提升回归(GBR)被认为是构建机器学习预测模型的最恰当方法.

关键词: 氮还原, 高通量计算, 机器学习, 供电子能力描述符

Abstract:

In this work， a series of CN-B@M₂ catalysts composed of B and bimetallic atoms with nitrogen reduction reaction（NRR） activity were screened by high-throughput density functional calculations. CN-B@Fe₂， CN-B@Tc₂， CN-B@Os₂， and CN-B@Re₂ were considered as catalysts with good selectivity and NRR activity， with the limiting potentials（U_L） of -0.24， -0.34， -0.31 and -0.38 V， respectively. Calculation results show that the adsorption configuration of N₂ at B@M₂ shows a periodic evolution， and adsorption configuration and energy are regulated by d-band center. U_L shows a volcanic distribution with adsorbed N₂ charge. B@M₂ catalyst with moderate electron donor capacity shows excellent NRR activity. Descriptor Φ used to describe electron donating ability is constructed by quantifying atom electronic properties and topology structure of catalysts. Φ shows a strong linear correlation with adsorption energy， and describes limiting potential of NRR by volcano diagram. Φ and intrinsic properties of catalyst are used as features to predict the adsorption energy and U_L. Gradient boosting regression（GBR） is considered the most appropriate method for building a machine learning prediction model due to an R² of 0.99. This work provides novel insights into the design of rational and efficient NRR catalysts and construction of their descriptors.

Key words: Nitrogen reduction, High-throughput computing, Machine learning, Descriptor of supply electrons ability

中图分类号:

O641

TrendMD:

赵迎, 杨海迪, 柴玉春, 高帅帅, 原鹏飞, 陈雪波. 催化电子捐赠的机器学习描述符: 预测氮固定中的吸附能和极限电位. 高等学校化学学报, 2026, 47(2): 20250266.

ZHAO Ying, YANG Haidi, CHAI Yuchun, GAO Shuaishuai, YUAN Pengfei, CHEN Xuebo. Machine Learning Descriptors for Catalytic Electron Donation： Predicting Adsorption Energies and Limiting Potentials in Nitrogen Fixation. Chem. J. Chinese Universities, 2026, 47(2): 20250266.

图/表 8

Fig.1 Modeling details(A) and screening procedures(B) of CN⁃B@M2 catalystsAIMD: Ab initio molecular dynamics.

Fig.2 Formation energy of all CN⁃B@M2 catalysts(A), adsorption energy of H+ and N2 in all CN⁃B@M2 catalysts(B) and the most stable adsorption configuration of N2 on all N⁃B@M2 catalysts(C)

Fig.3 d Band centers for all catalyst(A), differential charge density distribution of N2 after adsorption to CN⁃B@Sc2, CN⁃B@V2, CN⁃B@Fe2, CN⁃B@Ni2 and CN⁃B@Cu2(B)

Fig.4 Density of states(DOS) of N2 before(A, C, E, G, I) and after(B, D, F, H, J) adsorption on CN⁃B@Sc2(A, B), CN⁃B@V2(C, D), CN⁃B@Fe2(E, F), CN⁃B@Ni2(G, H) and CN⁃B@Cu2(I, J) catalysis

Fig.5 Temperature fluctuations in AIMD simulations for 10 ps(A) and structure of catalyst before and after 10 ps AIMD simulation(B)

Fig.6 NRR reaction paths on CN⁃B@Fe2(A), CN⁃B@Tc2(B), CN⁃B@Re2(C) and CN⁃B@Os2(D)Insets: structural diagram represents the adsorption configuration of each step of reaction.

Fig.7 Mulliken charge of adsorbed N2(A), volcanic relation between UL andN2 charges(B), linear relationship between Ead and Φ(C), volcanic relation between UL and Φ(D)

Fig.8 Feature importance analysis of descriptor(A) and prediction of adsorption energy under GBR method(B), feature importance analysis of descriptor(C) and prediction of UL under GBR method(D)

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