基于机器学习的CH4燃烧动力学机理优化

doi:10.7503/cjcu20240296

摘要/Abstract

摘要：

基于径向基函数插值算法构建的机器学习模型, 以点火延迟时间(T=1084~2175 K, p=7.3×10⁴~2.4×10⁶ Pa, φ=0.2~2.0)和层流火焰速度(T=293~600 K, p=5.1×10⁴~1.1×10⁶ Pa, φ=0.4~2.0)实验数据为优化目标, 对CH₄燃烧机理的指前因子和活化能进行优化, 获得了可在宽工况范围内使用的CH₄燃烧机理. 与初始的CH₄机理 (Ori-CH₄)相比, 优化后的CH₄机理(Opt-CH₄)在点火延迟时间上的预测平均误差下降了57.46%, 在层流火焰速度上的预测平均误差下降了21.55%. 使用Opt-CH₄机理对点火延迟时间、层流火焰速度和射流搅拌反应器中的组分浓度变化趋势进行了预测, Opt-CH₄机理均表现出优越的预测准确度. 在T=1491.5 K, p=1.0×10⁵ Pa, 4.988%CH₄\19.953%O₂\75.059%N₂(体积分数)工况下, CH₃+O₂CH₂O+OH和CH₂O+O₂HCO+HO₂在各个机理中的敏感性差异是优化前后CH₄机理预测准确度不同的主要原因. 因此, 机器学习方法在燃料燃烧反应动力学机理参数优化上具有广阔的应用前景.

关键词: 甲烷燃烧, 机器学习, 化学动力学, 机理优化

Abstract:

In this work， the experimental data of ignition delay time（T=1084—2175 K， p=7.3×10⁴—2.4×10⁶ Pa， φ=0.2—2.0） and laminar flame speed（T=293—600 K， p=5.1×10⁴—1.1×10⁶ Pa， φ=0.4—2.0） were taken as the optimization objectives based on the machine-learning model constructed by radial basis function interpolation method， and pre-exponential factors and activation energies of CH₄ combustion mechanism were optimized， and a CH₄ combustion mechanism that can be used in a wide range of working conditions was obtained. Compared with the Ori-CH₄ mechanism， the mean error of the Opt-CH₄ mechanism is reduced by 57.46% in the ignition delay times and 21.55% in the laminar flame speeds. The Opt-CH₄ mechanism was used to predict the ignition delay times， laminar flame speeds and the variation tendency of species concentration in jet stirred reactor. The Opt-CH₄ mechanism showed superior prediction accuracy. Under the conditions of T=1491.5 K， p=1.0×10⁵ Pa， 4.988%CH₄\19.953%O₂\75.059%N₂（volume fraction）， the difference of sensitivity of CH₃+O₂CH₂O+OH and CH₂O+O₂HCO+HO₂ in each mechanism is the main reason for the difference of prediction accuracy of CH₄ mechanism before and after optimization. Therefore， the machine learning method has a broad application prospect in the optimization of fuel combustion reaction kinetics mechanism parameters.

Key words: Methane combustion, Machine learning, Chemical kinetics, Mechanism optimization

中图分类号:

O643

TrendMD:

曹双双, 黄济勇, 李伟, 张厚君, 李象远, 韩优. 基于机器学习的CH₄燃烧动力学机理优化. 高等学校化学学报, 2024, 45(10): 20240296.

CAO Shuangshuang, HUANG Jiyong, LI Wei, ZHANG Houjun, LI Xiangyuan, HAN You. Optimization of Kinetic Mechanism for Methane Combustion Based on Machine Learning. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(10): 20240296.

图/表 8

参考文献 32

1	Zettervall N.， Fureby C.， Nilsson E. J. K.， Fuels， 2021， 2（2）， 210—240
2	Smith G. P.， Golden D. M.， Frenklach M.， Moriarty N. W.， Eiteneer B.， Goldenberg M.， Bowman C. T.， Hanson R. K.， Song S.， Gardiner W. C. Jr.， Lissianski V. V.， Qin Z. W.， http：//www.me.berkeley.edu/gri_mech/
3	Wang H.， You X. Q.， Joshi A. V.， Davis S. G.， Laskin A.， Egolfopoulos F.， Law C.， K.， USC Mech Version II， High⁃temperature Combustion Reaction Models of H₂/CO/C1⁃C4 Compounds， http：//ignis.usc.edu/USC_Mech_II.htm
4	San Diego Mechanism， Mechanical and Aerospace Engineering（Combustion Research）， University of California at San Diego， 2014， http：//combustion.uscd.edu
5	Zhou C. W.， Li Y.， Burke U.， Banyon C.， Somers K. P.， Ding S.， Khan S.， Hargis J. W.， Sikes T.， Mathieu O.， Petersen E. L.， Alabbad M.， Farooq A.， Pan Y. S.， Zhang Y. J.， Huang Z. H.， Lopez J.， Loparo Z.， Vasu S. S.， Curran H. J.， Combust. Flame， 2018， 197， 423—438
6	Li X. Y.， Shentu J. T.， Li Y. W.， Li J. Q.， Wang J. B.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（4）， 772—779
	李象远，申屠江涛，李宜蔚，李娟琴，王静波. 高等学校化学学报， 2020， 41（4）， 772—779
7	Li Y. W.， Shentu J. T.， Wang J. B.， Li X. Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2021， 42（6）， 1871—1880
	李宜蔚，申屠江涛，王静波，李象远. 高等学校化学学报， 2021， 42（6）， 1871—1880
8	Shentu J. T.， Li Y. W.， Lu Y. R.， Li J. Y.， Mao Y. B.， Li X. Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2024， 45（1）， 20230386
	申屠江涛，李宜蔚，陆彦戎，李娟琴，毛业兵，李象远. 高等学校化学学报， 2024， 45（1）， 20230386
9	Xia W. W.， Yu H. J.， Wang S. Y.， Yao L.， Li X. Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2023， 44（4）， 20220616
	夏文文，于洪晶，王时野，姚丽，李象远. 高等学校化学学报， 2023， 44（4）， 20220616
10	Liao A. X.， Li Y. W.， Mao Y. B.， Li X. Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2023， 44（12）， 20230322
	廖爱雪，李宜蔚，毛业兵，李象远. 高等学校化学学报， 2023， 44（12）， 20230322
11	Wang H.， Sheen D. A.， Prog. Energy Combust.， 2015， 47， 1—31
12	Liu X.， Wang Y.， Bai Y. Q.， Yang W. X.， Energy， 2023， 270， 126927
13	Wang L.， Zhang Z. X.， Zhong Z.， Int. J. Chem. Kinet.， 2024， 56（7）， 406—416
14	Si J. C.， Wang G. C.， Li P. F.， Mi J. C.， Energy， 2021， 237， 121603
15	Li W. Y.， Zou C.， Hong Y.， Lin Q. J.， Fu R.， Luo J. H.， Combust. Flame， 2022， 241， 112093
16	Fürst M.， Sabia P.， Lubrano Lavadera M.， Aversano G.， Joannon M. D.， Frassoldati A.， Energ. Fuel.， 2018， 32（10）， 10194—10201
17	Wang Y. F.， Sebastian V.， Int. J. Hydrogen Energ.， 2024， 56， 880—893
18	Powell M. J. D.， Radial Basis Functions for Multivariable Interpolation： A Review， Clarendon Press， Oxford， 1987， 143—167
19	Buhmann M. D.， Radial Basis Functions： Theory and Implementations， Cambridge University Press， Cambridge， 2003， 1—5
20	Zhang P.， Zsély I. G.， Samu V.， Nagy T.， Turányi T.， Energ. Fuel.， 2021， 35（15）， 12329—12351
21	Zhang P.， Zsély I. G.， Papp M.， Nagy T.， Turányi T.， Combust. Flame， 2022， 238， 111867
22	Faghih M.， Chen Z.， Sci. Bull.， 2016， 61（16）， 1296—1310
23	Pang G. A.， Davidson D. F.， Hanson R. K.， P. Combust. Inst.， 2009， 32（1）， 181—188
24	Ryu J. I.， Kim K.， Min K.， Scarcelli R.， Som S.， Kim K. S.， Temme J. E.， Kweon C. M.， Lee T.， Fuel， 2021， 290， 119508
25	Cantera： an Object⁃oriented Software Toolkit for Chemical Kinetics， Thermodynamics， and Transport Processes， Version 2.6.0， 2022
26	Chemkin⁃pro， Reaction Design， San Diego， 2010
27	Deng F. Q.， Yang F. Y.， Zhang P.， Pan Y. S.， Bugler J.， Curran H. J.， Zhang Y. J.， Huang Z. H.， Fuel， 2016， 181， 188—198
28	Mathieu O.， Goulier J.， Gourmel F.， Mannan M. S.， Chaumeix N.， Petersen E. L.， P. Combust. Inst.， 2015， 35， 2731—2739
29	Cai X.， Wang J. H.， Zhang W. J.， Xie Y. L.， Zhang M.， Huang Z. H.， Fuel， 2016， 184， 466—473
30	Hu E. J.， Li X. T.， Meng X.， Chen Y. Z.， Cheng Y.， Xie Y. L.， Huang Z. H.， Fuel， 2015， 158， 1—10
31	Xiao J. Y.， Wang J. B.， Wang F.， Li X. Y.， Chem. Res. Chinese Universities， 2022， 38（6）， 1482—1491
32	Weber B. W.， Kumar K.， Zhang Y.， Sung C. J.， Combust. Flame， 2011， 158（5）， 809—819

No.	Reaction	A/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	A_opt/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	E_a/（J·mol^‒1）	E_a，opt/（J·mol^‒1）
1	CH₄+OHCH₃+H₂O	4.13×10¹³	3.24×10¹³	27029	20297
2	CH₄+O₂CH₃+HO₂	1.04×10¹³	2.63×10¹³	238237	230928
3	CH₄+MCH₃+H+M	3.0×10¹⁶	2.23×10¹⁷	358987	364334
	H₂/2.00/H₂O/6.00/CO/1.50/CO₂/2.00/CH₄/2.00/He/0.70/Ar/0.70/^*
4	CH₃+OHCH₂+H₂O	7.0×10¹²	6.99×10¹³	0	0
5	CH₃+O₂CH₂O+OH	6.38×10¹¹	1.15×10¹²	56484	52923
6	CH₃+MCH₂+H+M	2.24×10¹⁵	5.97×10¹⁵	346017	338046
	H₂/2.00/H₂O/6.00/Ar/0.70/CO/1.50/CO₂/2.00/CH₄/2.00/He/0.70/^*
7	CH₂O+HO₂HCO+H₂O₂	6.42×10¹²	9.19×10¹²	75354	72212
8	CH₂O+O₂HCO+HO₂	7.07×10¹⁶	1.03×10¹⁶	195476	203844
9	CH₂+O₂HCO+OH	8.06×10¹²	1.28×10¹³	6276	7255
10	HCO+O₂CO+HO₂	3.7×10¹³	6.34×10¹³	13012	10096
11	HCO+MH+CO+M	1.05×10¹⁴	1.03×10¹⁵	54392	53777
	H₂/2.00/H₂O/6.00/CO/1.50/CO₂/2.00/CH₄/2.00/^*
12	CO+OHH+CO₂	9.72×10¹¹	2.01×10¹²	11004	11845
13	CO+O₂CO₂+O	2.53×10¹³	9.54×10¹²	199995	199870
14	H₂O₂（+M）OH+OH（+M）	2.21×10¹⁵	2.71×10¹⁵	210162	211007
	Low pressure limit	4.17×10¹⁵	4.19×10¹⁶	188113	190272
	H₂O/7.65/N₂/1.50/O₂/1.20/H₂O₂/7.70/H₂/3.70/He/0.65/^*
15	H₂+HO₂H₂O₂+H	3.01×10¹³	4.46×10¹³	109119	102249
16	H₂+OHH+H₂O	4.38×10¹³	3.29×10¹³	29246	31577
17	H₂+O₂HO₂+H	1.76×10¹⁴	1.79×10¹⁴	241919	239998
18	H₂+OH+OH	6.83×10¹³	9.80×10¹³	43430	45961
19	H₂+MH+H+M	3.33×10¹⁴	4.56×10¹⁴	427061	423701
	H₂/2.50/H₂O/12.00/He/0.83/^*
20	HO₂+HOH+OH	7.08×10¹³	5.18×10¹³	6276	4648
21	H+O₂（+M）HO₂（+M）	1.14×10¹⁴	1.30×10¹⁴	0	0
	Low pressure limit	2.28×10¹⁵	3.48×10¹⁵	0	0
	H₂/1.30/H₂O/10.00/He/0.64/Ar/0.50/^*
22	O₂+HO+OH	1.04×10¹⁴	1.54×10¹⁴	65270	66078

No.	Reaction	A/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	A_opt/（cm³·mol^‒1·s^‒1）	E_a/（J·mol^‒1）	E_a，opt/（J·mol^‒1）
1	CH₄+OHCH₃+H₂O	4.13×10¹³	3.24×10¹³	27029	20297
2	CH₄+O₂CH₃+HO₂	1.04×10¹³	2.63×10¹³	238237	230928
3	CH₄+MCH₃+H+M	3.0×10¹⁶	2.23×10¹⁷	358987	364334
	H₂/2.00/H₂O/6.00/CO/1.50/CO₂/2.00/CH₄/2.00/He/0.70/Ar/0.70/^*
4	CH₃+OHCH₂+H₂O	7.0×10¹²	6.99×10¹³	0	0
5	CH₃+O₂CH₂O+OH	6.38×10¹¹	1.15×10¹²	56484	52923
6	CH₃+MCH₂+H+M	2.24×10¹⁵	5.97×10¹⁵	346017	338046
	H₂/2.00/H₂O/6.00/Ar/0.70/CO/1.50/CO₂/2.00/CH₄/2.00/He/0.70/^*
7	CH₂O+HO₂HCO+H₂O₂	6.42×10¹²	9.19×10¹²	75354	72212
8	CH₂O+O₂HCO+HO₂	7.07×10¹⁶	1.03×10¹⁶	195476	203844
9	CH₂+O₂HCO+OH	8.06×10¹²	1.28×10¹³	6276	7255
10	HCO+O₂CO+HO₂	3.7×10¹³	6.34×10¹³	13012	10096
11	HCO+MH+CO+M	1.05×10¹⁴	1.03×10¹⁵	54392	53777
	H₂/2.00/H₂O/6.00/CO/1.50/CO₂/2.00/CH₄/2.00/^*
12	CO+OHH+CO₂	9.72×10¹¹	2.01×10¹²	11004	11845
13	CO+O₂CO₂+O	2.53×10¹³	9.54×10¹²	199995	199870
14	H₂O₂（+M）OH+OH（+M）	2.21×10¹⁵	2.71×10¹⁵	210162	211007
	Low pressure limit	4.17×10¹⁵	4.19×10¹⁶	188113	190272
	H₂O/7.65/N₂/1.50/O₂/1.20/H₂O₂/7.70/H₂/3.70/He/0.65/^*
15	H₂+HO₂H₂O₂+H	3.01×10¹³	4.46×10¹³	109119	102249
16	H₂+OHH+H₂O	4.38×10¹³	3.29×10¹³	29246	31577
17	H₂+O₂HO₂+H	1.76×10¹⁴	1.79×10¹⁴	241919	239998
18	H₂+OH+OH	6.83×10¹³	9.80×10¹³	43430	45961
19	H₂+MH+H+M	3.33×10¹⁴	4.56×10¹⁴	427061	423701
	H₂/2.50/H₂O/12.00/He/0.83/^*
20	HO₂+HOH+OH	7.08×10¹³	5.18×10¹³	6276	4648
21	H+O₂（+M）HO₂（+M）	1.14×10¹⁴	1.30×10¹⁴	0	0
	Low pressure limit	2.28×10¹⁵	3.48×10¹⁵	0	0
	H₂/1.30/H₂O/10.00/He/0.64/Ar/0.50/^*
22	O₂+HO+OH	1.04×10¹⁴	1.54×10¹⁴	65270	66078

[1]	侯泽金, 李荣其, 李健, 冯怡宁, 靳茜茜, 孙俊红, 曹洁. 基于GC-MS和机器学习的深静脉血栓形成预测[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(9): 20240199.
[2]	张妍, 蒋行健, 刘明, 郑植, 张勇. 基于分子性能与器件制备的低泛化误差有机太阳电池光电转化效率预测模型[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(7): 20230165.
[3]	黄汉浩, 卢湫阳, 孙明子, 黄勃龙. 石墨炔原子催化剂的崭新道路:基于自验证机器学习方法的筛选策略[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(5): 20220042.
[4]	周仕杰, 赵莹, 牛瑞, 徐博, 薛东芝, 王樱蕙, 张洪杰. 新型可降解纳米药物ZnO₂@Fe³⁺-TA@PVP用于肿瘤的化学动力学治疗[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(12): 20220554.
[5]	杜嘉辉, 廖康, 洪本坤, 王钟烨, 马晶, 李伟, 黎书华. 普适的基于能量的分块局域激发态聚类算法[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(7): 2227.
[6]	迟绍明,王宁,马丽英,方芳,田国才,李国宝,徐四川 . NO₃^-+Cl₂→ClONO₂+Cl^-反应势能面和势能阱[J]. 高等学校化学学报, 2008, 29(6): 1228.
[7]	李丽娜, 陈耀强, 龚茂初, 向云. Fe₂O₃/YSZ-γ-Al₂O₃催化剂在甲烷催化燃烧中的催化性能研究[J]. 高等学校化学学报, 2003, 24(12): 2235.
[8]	赵春侠, 于化忠, 王永强, 蔡生民, 刘忠范. 新型偶氮苯自组装一LB组合有序膜的构造与表征[J]. 高等学校化学学报, 1997, 18(2): 300.
[9]	刘震, 邹公伟, 张玉奎. 流动注射分析系统中的化学动力学研究[J]. 高等学校化学学报, 1997, 18(1): 33.
[10]	万荣, 胡宏, 李如生. 三分子反应在—维介质上的动力学行为[J]. 高等学校化学学报, 1996, 17(10): 1589.
[11]	万荣, 李如生. 非线性化学反应在低维介质中的动力学行为[J]. 高等学校化学学报, 1994, 15(9): 1366.
[12]	张遴绍. 量子电化学的交换电流表达式[J]. 高等学校化学学报, 1992, 13(6): 798.
[13]	李小平. 非平衡性引起的对质量作用定律的偏离[J]. 高等学校化学学报, 1991, 12(9): 1256.
[14]	梁逸曾, 俞汝勤. 均相化学反应体系的Monte-Carlo计算机模拟[J]. 高等学校化学学报, 1988, 9(9): 921.

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Optimization of Kinetic Mechanism for Methane Combustion Based on Machine Learning

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