二维半导体R57-BN作为钠离子电池阳极材料的理论研究

doi:10.7503/cjcu20240043

摘要/Abstract

摘要：

预测了一种由硼氮元素组成的五边形、七边形二维半导体结构——R57-BN, 并基于第一性原理计算对R57-BN作为钠离子电池阳极材料的电化学性能进行了研究. 结果表明, R57-BN具有良好的动力学和热力学稳定性, 其用作钠离子电池阳极时具有很高的理论比容量(662.40 mA·h/g). 钠在R57-BN表面的扩散势垒低至0.55 eV, 保证了R57-BN的快速充放电性能. 此外, 吸附钠原子后, R57-BN表现出由半导体向金属性质的转变, 保证了其良好的导电性. 同时， R57-BN具有较低的平均开路电压(0.50 V), 符合阳极材料的合理电压范围(0.1~1.0 V). 该研究表明，单层R57-BN具有作为钠离子电池阳极材料的潜力, 为开发储钠阳极材料提供一个良好的研究思路.

关键词: 第一性原理, 二维材料, 电极材料, 金属离子电池

Abstract:

As promising alternatives to lithium-ion batteries（LIBs）， sodium-ion batteries（SIBs） have garnered significant interest owing to the abundant resources， low cost， and similar storage mechanism with LIBs. However， the lack of suitable anode materials is a major bottleneck of SIBs. Two-dimensional（2D） materials are promising anode materials for batteries due to their large surface area and short diffusion paths. In this paper， a pentagonal and heptagonal 2D semiconductor structure R57-BN composed of B and N atom was predicted， and the electrochemical properties of R57-BN as anode material of SIBs were studied based on first-principles calculations. 2D R57-BN shows great stability in dynamic and thermodynamic aspects. The computation results reveal that Na atom can be adsorbed on R57-BN without clustering， and the adsorbed energy of Na-ion on the R57-BN is 1.55 eV. Even at low intercalated Na concentration， the Na adsorbed R57-BN system demonstrates metallic characteristics， showing good electronic conductivity. The diffusion barrier of Na diffusion on the surface of R57-BN is as low as 0.55 eV. Meanwhile， R57-BN has high specific capacity（662.40 mA·h/g） and suitable average open circuit voltage（V_OC， 0.50 V）. Based on the above results， R57-BN can serve as a potential anode material for SIBs. The present research can provide a good theoretical basis and thus conduce to guiding the developing of good Na storage materials， and also supply strong background for experimental researches.

Key words: First-principle calculation, Two-dimensional material, Electrode material, Metal-ion battery

中图分类号:

O641

TrendMD:

王文春, 马天赐, 刘春生. 二维半导体R57-BN作为钠离子电池阳极材料的理论研究. 高等学校化学学报, 2024, 45(6): 20240043.

WANG Wenchun, MA Tianci, LIU Chunsheng. Theoretical Research of Two-dimensional Semiconductor R57-BN as Anode Material of Sodium-ion Battery. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(6): 20240043.

图/表 7

Fig.1 Top and side views of R57⁃BN(A), phonon spectra of R57⁃BN(B), variation of total energy of AIMD simulations at 800 K(C) and electronic band structures(D) and PDOS(E) of R57⁃BN at PBE and HSE06 levels（A） The primitive cell is marked by the red dashed rectangle；（C） the insets show the top and side views of the final snapshot.

Table 1 Calculated effective mass(m*), deformation potential constant(E1), 2D elastic modulus(C2D) and carrier mobility( μ2D) for monolayer R57-BN at 300 K

Direction	Carrier type	m^*（m_e）	C_2D/（N·m^‒1）	E₁/eV	μ_2D/（cm²·V^‒1·s^‒1）
x	Electron	0.43	214.16	1.45	1208.41
	Hole	0.04	203.32	2.01	3842.63
y	Electron	0.02	213.45	1.87	4827.62
	Hole	0.06	211.76	1.93	3472.50

Fig.2 Top view of four stable adsorption sites of Na on R57⁃BN(A) and the Ead of Na at different sites on R57⁃BN(B)

Fig.3 Top and side views of charge density difference of H1(A), H2(B), H3(C) and H4(D) of Na on R57⁃BN

Fig.4 PDOS of H1(A), H2(B), H3(C) and H4(D) of Na on R57⁃BN

Fig.5 Top view of the diffusion paths of a Na atom on R57⁃BN surface(A) and the energy profiles of the corresponding Na diffusion pathways(B)（B） The insets show the transition state structure corresponding to paths Ⅰ and Ⅱ.

Fig.6 Formation energy for Na x R57⁃BN with respect to monolayer R57⁃BN and Na bulk metal(A), OCV profiles for Na adsorption on monolayer R57⁃BN(B)

参考文献 61

1	Zhao L.， Zhang T.， Li W.， Li T.， Zhang L.， Zhang X.， Wang Z.， Engineering， 2022， 24， 172—183
2	Khossossi N.， Banerjee A.， Essaoudi I.， Ainane A.， Jena P.， Ahuja R.， J. Power Sources， 2021， 485， 229318
3	Du J.， Li Q.， Chai J.， Jiang L.， Zhang Q.， Han N.， Zhang W.， Tang B.， Dalton Trans.， 2022， 51（25）， 9584—9590
4	Chang H.， Wu Y. R.， Han X.， Yi T. F.， Energy Mater.， 2021， 1（3）， 100003
5	Roy K.， Banerjee A.， Ogale S.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2022， 14（18）， 20326—20348
6	Yang Q.， Li H.， Feng C.， Ma Q.， Zhang L.， Wang R.， Liu J.， Zhang S.， Zhou T.， Guo Z.， Zhang C.， Nanoscale， 2022， 14（15）， 5814—5823
7	Shamim S. U. D.， Hossain M. K.， Hasan S. M.， Piya A. A.， Rahman M. S.， Hossain M. A.， Ahmed F.， Appl. Surf. Sci.， 2022， 579， 152147
8	Sheng X. R.， Zhang Z. Z.， Ding T. J.， Liao J. Y.， Zhou X. S.， Chem. J. Chinese Universities， 2023， 44（5）， 20220724
	盛心茹，张壮壮，丁唐婧，廖家英，周小四. 高等学校化学学报， 2023， 44（5）， 20220724
9	Liang M.， Ma L.， Chen B.， Liu E.， Shi C.， He C.， Zhao N.， Energy Stor. Mater.， 2022， 47， 591—601
10	Olsson E.， Yu J.， Zhang H.， Cheng H.， Cai Q.， Adv. Energy Mater.， 2022， 12（25）， 2200662
11	Zou R. F.， Ye X. J.， Zheng X. H.， Jia R.， Liu C. S.， Phys. Chem. Chem. Phys.， 2023， 25（42）， 28814—28823
12	Zhang C.， Pan H.， Sun L.， Xu F.， Ouyang Y.， Rosei F.， Energy Stor. Mater.， 2021， 38， 354—378
13	Yang C. Y.， Yang C. H.， Chem. J. Chinese Universities， 2023， 44（5）， 20220728
	杨翠云，杨成浩. 高等学校化学学报， 2023， 44（5）， 20220728
14	Yu Y. X.， Appl. Surf. Sci.， 2021， 546， 149062
15	Xie Q.， Cheng G.， Xue T.， Huang L.， Chen S.， Sun Y.， Sun M.， Wang H.， Yu L.， Mater. Today Energy， 2022， 24， 100934
16	Khossossi N.， Banerjee A.， Essaoudi I.， Ainane A.， Jena P.， Ahuja R.， J. Power Sources， 2021， 485， 229318
17	Doeff M. M.， Ma Y.， Visco S. J.， Jonghe L. C. D.， J. Electrochem. Soc.， 1993， 140（12）， L169
18	Qiao S.， Zhou Q.， Ma M.， Liu H. K.， Dou S. X.， Chong S.， ACS Namo， 2023， 17（12）， 11220—11252
19	Xiao Q.， Song Q.， Zheng K.， Zheng L.， Zhu Y.， Chen Z.， Nano Energy， 2022， 98， 107326
20	Wu Y.， Yu Y.， Energy Stor. Mater.， 2019， 16， 323—343
21	Wu Z.， Qi J.， Wang W.， Zeng Z.， He Q.， J. Mater. Chem. A， 2021， 9（35）， 18793—18817
22	Yoo E. J.， Kim J.， Hosono E.， Zhou H. S.， Kudo T.， Honma I.， Nano Lett.， 2008， 8（8）， 2277—2282
23	Zhao S.， Kang W.， Xue J.， J. Mater. Chem. A， 2014， 2（44）， 19046—19052
24	Mortazavi M.， Wang C.， Deng J.， Shenoy V. B.， Medhekar N. V.， J. Power Sources， 2014， 268， 279—286
25	Li T. K.， Ye X. J.， Zheng X. H.， Jia R.， Liu C. S.， ACS Appl. Nano Mater.， 2023， 6（14）， 13188—13195
26	Xiao B.， Li Y.， Yu X.， Cheng J.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2016， 8（51）， 35342—35352
27	Liang P.， Cao Y.， Tai B.， Zhang L.， Shu H.， Li F.， Chao D.， Du X.， J. Alloys Compd.， 2017， 704， 152—159
28	Ye X. J.， Xu J.， Guo Y. D.， Liu C. S.， Phys. Chem. Chem. Phys.， 2021， 23（7）， 4386—4393
29	Zhang T.， Ma Y.， Huang B.， Dai Y.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2019， 11（6）， 6104—6110
30	Kou C.， Tian Y.， Zhang M.， Zurek E.， Qu X.， Wang X.， Yin K.， Yan Y.， Gao L.， Lu M.， 2D Mater.， 2020， 7（2）， 025047
31	Segall M. D.， Lindan P. J. D.， Probert M. J.， Pickard C. J.， Hasnip P. J.， Clark S. J.， Payne M. C.， J. Phys. Condens. Matter， 2002， 14（11）， 2717
32	Perdew J. P.， Burke K.， Ernzerhof M.， Phys. Rev. Lett.， 1997， 77， 3865—3868
33	Grimme S.， Antony J.， Ehrlich S.， Krieg H.， J. Chem. Phys.， 2010， 132（15）， 154104
34	Govind N.， Petersen M.， Fitzgerald G.， King⁃Smith D.， Andzelm J.， Comput. Mater. Sci.， 2003， 28（2）， 250—258
35	Martyna G. J.， Klein M. L.， Tuckerman M.， J. Chem. Phys.， 1992， 97（4）， 2635—2643
36	Kilic M. E.， Rad S. E.， Ipek S.， Jahangirov S.， Phys. Rev. Mater.， 2022， 6（6）， 064007
37	Mishra P.， Singh D.， Sonvane Y.， Ahuja R.， Energy Fuels， 2020， 4（5）， 2363—2369
38	Qi J.， Wang S.， Wang J.， Umezawa N.， Biatov V. A.， Hosono H.， J. Phys. Chem. Lett.， 2021， 12（20）， 4823—4832
39	Kilic M. E.， Lee K. R.， Nanoscale， 2021， 13（20）， 9303—9314
40	Li X. D.， Cheng X. L.， Chem. Phys. Lett.， 2018， 694， 102—106
41	He C.， Sun L.， Zhang C.， Peng X.， Zhang K.， Zhong J.， Phys. Chem. Chem. Phys.， 2012， 14（31）， 10967—10971
42	Cahangirov S.， Topsakal M.， Aktürk E.， Sahin H.， Ciraci S.， Phys. Rev. Lett.， 2009， 102（23）， 236804
43	Tornatzky H.， Gillen R.， Uchiyama H.， Maultzsch J.， Phys. Rev. B， 2019， 99（14）， 144309
44	Born M.， Math. Proc. Cambridge Philos. Soc.， 1940， 36（2）， 160—172
45	Bruzzone S.， Fiori G.， Appl. Phys. Lett.， 2011， 99（22）， 222108—222111
46	Radisavljevic B.， Radenovic A.， Brivio J.， Giacometti V.， Kis A.， Nat. Nanotechnol.， 2011， 6（3）， 147—150
47	Novoselov K. S.， Geim A. K.， Morozov S. V.， Jiang D.， Zhang Y.， Dubonos S. V.， Grigorieva I. V.， Firsov A. A.， Science， 2004， 306（5696）， 666—669
48	Qiao J.， Kong X.， Hu Z. X.， Yang F.， Ji W.， Nat. Commun.， 2014， 5（1）， 4475
49	Averill F. W.， Phys. Rev. B， 1972， 6（10）， 3637
50	Deb J.， Ahuja R.， Sarkar U.， ACS Appl. Nano Mater.， 2022， 5（8）， 10572—10582
51	Ling F.， Liu X.， Li L.， Zhou X.， Tang X.， Li Y.， Jing C.， Wang Y.， Xiang G.， Jiang S.， Appl. Surf. Sci.， 2022， 573， 151550
52	Zhang X.， Hu J.， Cheng Y.， Yang H. Y.， Yao Y.， Yang S. A.， Nanoscale， 2016， 8（33）， 15340—15347
53	Ye X. J.， Zhu G. L.， Meng L.， Guo Y. D.， Liu C. S.， Phys. Chem. Chem. Phys.， 2021， 23（21）， 12371—12375
54	Samad A.， Shafique A.， Shin Y. H.， Nanotechnology， 2017， 28（17）， 175401
55	Zhang X.， Yu Z.， Wang S. S.， Guan S.， Yang H. Y.， Yao Y.， Yang S. A.， J. Mater. Chem. A， 2016， 4（39）， 15224—15231
56	Hu J.， Liu Y.， Liu N.， Li J.， Ouyang C.， Phys. Chem. Chem. Phys.， 2020， 22（6）， 3281—3289
57	Jiang H. R.， Shyy W.， Liu M.， Wei L.， Wu M. C.， Zhao T. S.， J. Mater. Chem. A， 2017， 5（2）， 672—679
58	Zhao S.， Kang W.， Xue J.， J. Mater. Chem. A， 2014， 2（44）， 19046—19052
59	Rajput K.， Kumar V.， Thomas S.， Zaeem M. A.， Roy D. R.， 2D Mater.， 2021， 8（3）， 035015
60	Khossossi N.， Banerjee A.， Benhouria Y.， Essaoudi I.， Ainane A.， Ahuja R.， Phys. Chem. Chem. Phys.， 2019， 21（33）， 18328—18337
61	Bo T.， Liu P. F.， Xu J.， Zhang J.， Chen Y.， Eriksson O.， Wang F.， Wang B. T.， Phys. Chem. Chem. Phys.， 2018， 20（34）， 22168—22178

[1]	童大银, 赵耀林, 王禹齐, 韩子彤, 王杰, 张俊, 喻晨曦. 气态碘在COF-103上吸附的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(1): 20230401.
[2]	董帮达, 翟云云, 刘海清, 黄振鹏, 李祖光, 李蕾. MoS₂纳米片功能化PAN锂金属电池隔膜的制备及锂枝晶抑制作用[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(1): 20230325.
[3]	曹圣哲, 黄欣, 杨志红. 直接Z型In₂SSe/Sb范德华异质结光催化水分解的第一性原理研究[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(8): 20230145.
[4]	孟治成, 卢勇, 严振华, 陈军. 对苯二酚钠正极材料的制备及在钠离子电池中的应用[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(8): 20230158.
[5]	胡平澳, 张琪, 张会茹. 锂硫电池中硒缺陷WSe₂催化性能的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(2): 20220595.
[6]	张义超, 赵付来, 王宇, 王亚玲, 沈永涛, 冯奕钰, 封伟. 基于多层二硒化钨的高性能场效应晶体管的实验优化和理论模拟[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220113.
[7]	侯从聪, 王惠颖, 李婷婷, 张志明, 常春蕊, 安立宝. N-CNTs/NiCo-LDH复合材料的制备及电化学性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220351.
[8]	陈铭苏, 张会茹, 张琪, 刘家琴, 吴玉程. 锂硫电池中钴磷共掺杂MoS₂催化性能的第一性原理研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2540.
[9]	李义山, 郭亮, 彭思凡, 张庆茂, 张瑜皓, 徐诗淇. 钴掺杂锰酸镧光催化剂的第一性原理与可见光响应光催化性能研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(6): 1881.
[10]	邹俊彦, 张焱焱, 陈石, 邵怀宇, 汤育欣. 全固态锂金属电池表界面化学的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(4): 1005.
[11]	王伟, 卢香超, 周立军, 鲁艺珍, 曹阳. 基于二维压电材料功能性器件的设计、构筑与性能研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(2): 595.
[12]	林生晃, 傅年庆, 鲍桥梁. 单元素二维材料及其衍生物作为电荷传输层在太阳能电池中应用的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(2): 412.
[13]	陈晓煜, 于然波. 纳米二硫化钼的掺杂及催化电解水产氢的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(2): 475.
[14]	邓亚茜, 吴志坦, 吕伟, 陶莹, 杨全红. 二维材料的凝胶化及电化学储能应用[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(2): 380.
[15]	辛伟闻, 闻利平. 二维材料用于渗透能转换的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(2): 445.