碳基催化剂用于电催化氧还原生产H2O2的研究进展: 策略、 计算及实际应用

doi:10.7503/cjcu20220775

高等学校化学学报 ›› 2023, Vol. 44 ›› Issue (5): 20220775.doi: 10.7503/cjcu20220775

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碳基催化剂用于电催化氧还原生产H₂O₂的研究进展: 策略、计算及实际应用

张小玉¹, 曲干¹, 薛冬萍¹, 闫文付²(), 张佳楠¹()

^1.郑州大学材料科学与工程学院, 郑州 450001
^2.吉林大学化学学院, 无机合成与制备化学国家重点实验室, 长春 130012

收稿日期:2022-12-30 出版日期:2023-05-10 发布日期:2023-02-24
通讯作者: 闫文付,张佳楠 E-mail:yanw@jlu.edu.cn;zjn@zzu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21875221);河南省重点科技项目(222102240082);中国博士后科学基金(2022M722866);河南省研究生教育改革项目(2021SJGLX093Y);河南省国际人才合作项目(HNGD2022036)

Recent Process of Carbon-based Catalysts for the Production of H₂O₂ by Electrocatalytic Oxygen Reduction： Strategies， Calculation and Practical Applications

ZHANG Xiaoyu¹, QU Gan¹, XUE Dongping¹, YAN Wenfu²(), ZHANG Jianan¹()

^1.College of Materials Science and Engineering，Zhengzhou University，Zhengzhou 450001，China
^2.State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry，College of Chemistry，Jilin University，Changchun 130012，China

Received:2022-12-30 Online:2023-05-10 Published:2023-02-24
Contact: YAN Wenfu, ZHANG Jianan E-mail:yanw@jlu.edu.cn;zjn@zzu.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21875221);the Key Scientific and Technological Project of Henan Province, China(222102240082);the China Postdoctoral Science Foundation(2022M722866);the Postgraduate Education Reform Project of Henan Province, China(2021SJGLX093Y);the International Talent Cooperation Program in Henan Province, China(HNGD2022036)

摘要/Abstract

摘要：

过氧化氢(H₂O₂)作为一种多功能且环保的氧化剂, 在工业生产、漂白、消毒和废水处理等领域都发挥着重要作用. 传统的蒽醌工艺由于不环保、不安全且流程复杂, 无法成为批量生产过氧化氢的最佳选择. 基于电化学氧还原反应(ORR)的合成方法是一种有价值的替代蒽醌生产的方法. 通常, H₂O₂可以通过2e^‒ ORR过程合成. 碳基催化剂因储量丰富、成本低、结构可调和导电性好等优点, 被认为是用于2e^‒ ORR的最佳催化剂之一. 本文综合评述了近年来碳基催化剂在电化学合成H₂O₂方面的研究进展. 首先, 介绍了2e^‒ ORR过程的基本原理, 揭示了影响ORR路径的关键因素; 然后, 阐述了密度泛函理论（DFT）计算对揭示催化活性位点的关键作用, 并指明火山图是一种预测催化剂选择性的重要工具; 综合评述了促进H₂O₂产生的几种有效策略(优化金属单原子、构建催化剂表面缺陷工程、引入吡咯氮、掺杂含氧官能团及掺杂其它杂原子); 介绍了批量生产H₂O₂的装置发展及其优缺点; 最后, 展望了电化学合成H₂O₂在未来发展中可能面临的机遇和挑战.

关键词: 过氧化氢, 二电子氧还原, 碳基催化剂, 火山图, 电解池

Abstract:

Hydrogen peroxide（H₂O₂） as a multifunctional and environmentally friendly oxidizer， plays a crucial role in industrial production， bleaching， disinfection， and wastewater treatment， etc. The traditional anthraquinone process is not the ideal choice for batch H₂O₂ production due to the disadvantages of environmental pollution， insecurity， and complicated process. Typically， H₂O₂ can be synthesized by the 2-electron（2e^‒） oxygen reduction reaction（ORR） process， which process is a promising alternative to produce the H₂O₂ at a large scale. Carbon-based materials are considered as one kind of the best catalysts for 2e^‒ ORR due to their abundant reserves， low cost， adjustable structure， and good conductivity. Therefore， this paper reviews the research progress of carbon-based catalysts in 2e^‒ORR for H₂O₂. Firstly， the basic principle of 2e^‒ ORR is introduced， and the key factors affecting the ORR path are revealed. Then， density functional theory（DFT） employed to reveal the essence of catalytic active sites is introduced. After that， several effective strategies on catalysts for promoting the production of H₂O₂ are summarized in detail， including optimized single atom catalysts（SACs）， defect engineering on catalyst surface， pyrrole nitrogen doping， oxygen-containing functional groups doping， and other heteroatoms（e.g. S， P， F） doping. At last， the deve-lopment of the practical applications in the devices for mass production of H₂O₂ are discussed. Finally， the potential opportunities and challenges in the future development of electrochemical synthesis of H₂O₂ are proposed.

Key words: H₂O₂, 2e^? Oxygen reduction reaction, Carbon-based catalyst, Volcano plot, Electrolytic cell

中图分类号:

O611

TrendMD:

张小玉, 曲干, 薛冬萍, 闫文付, 张佳楠. 碳基催化剂用于电催化氧还原生产H₂O₂的研究进展: 策略、计算及实际应用. 高等学校化学学报, 2023, 44(5): 20220775.

ZHANG Xiaoyu, QU Gan, XUE Dongping, YAN Wenfu, ZHANG Jianan. Recent Process of Carbon-based Catalysts for the Production of H₂O₂ by Electrocatalytic Oxygen Reduction： Strategies， Calculation and Practical Applications. Chem. J. Chinese Universities, 2023, 44(5): 20220775.

图/表 12

Fig.1 Catalysts, theoretical calculations and applications for 2e‒ ORR

Fig.2 Reaction mechanism of 2e‒ ORR

Fig.3 Activity volcano plots of 2e ‒ ORR pathway for different structures(A), free energy diagram for 2e ‒ ORR on different structuresl(B)[50], the activity volcano plots of 2e ‒ and 4e ‒ ORR pathways on different Co⁃N coordination structures(C), free energy diagram of ORR on CoN4 with different nitrogen coordination(D)[51]

Fig.4 Activity volcano plots for the 2e‒ and 4e‒ ORR(A)[68], H2O2 selectivity in three types of electrolytes(B)[67], activity volcano plots of different metalloporphyrins for 2e‒ ORR and 4e‒ ORR(C)[69], schematic of ORR along the 2e‒ or 4e‒ pathway on transition metal SACs anchored in N⁃doped graphene(D), binding energy of *OOH, *O, and *OH on M⁃SAC(E) and free energy diagrams of 2e‒ ORR on M⁃SAC at U=0.7 V(vs. RHE)(F)[45]（A） Copyright 2019， American Chemical Society；（B） Copyright 2020， American Chemical Society；（C） Copyright 2022， Springer Nature；（D—F） Copyright 2020， Elsevier.

Fig.5 3⁃in⁃1 Effect of HCNFs promotes O2⁃to⁃H2O2 conversion(A)[88], schematic illustration of HNCS(B), LSV curves(solid lines) and H2O2 oxidation ring current adjusted by collection efficiency(C), H2O2 selectivity for different catalysts in O2⁃saturated 0.1 mol/L KOH(D)[89], schematic illustration of the microscopic characterization of O⁃HGr electrocatalysts(E), linear sweep voltammetry(LSV) of O⁃HGr at 1600 r/min in alkaline(F), LSV of O⁃HGr at 1600 r/min in neutral electrolytes(G)[50]（A） Copyright 2021， Wiley-VCH；（B—D） Copyright 2021， American Chemical Society；（E—G） Copyright 2022， Wiley-VCH.

Fig.6 Relationship between H2O2 selectivity and atomic content of pyrrolic⁃N(A), schematic diagram of ORR pathways on N⁃FLG(B), H2O2 selectivity and electron transfer number(n) calculated from rotating ring disk electrode(RRDE) test(C)[94], simulated CoN4 coordination structures and H2O2 production rate for different catalysts(D), relationship between disk and ring current at 0.2 V(vs. RHE) and the content of N species for the three Co⁃N SACs(E)[51]

Fig.7 Optimized geometry structures of *OOH adsorption on Co SACs(A), computed activity volcano plots of ORR via the 2e ‒ or 4e ‒ pathway for varied Co SACs(B), free energy diagram for the 2e ‒ or 4e ‒ ORR pathway(C), in⁃situ ATR⁃SEIRAS spectra recorded on Co SACs(D)[74], schematic diagram of the chemical titration(E), LSV of different catalysts in 0.1 mol/L KOH(F)[103]

Fig.8 Free⁃energy profile of O2 reduction paths(A), H2O2 selectivity and Faradaic efficiency during for different catalysts in 0.1 mol/L KOH(B)[105], theoretical activity volcano plots for 2e‒ and 4e‒ ORR pathway of the N⁃ or B⁃doped graphene(C)[106], atomic contents of different P species(D), H2O2 selectivity of different catalysts calculated from RRDE test(E)[107] and calculated catalytic activity volcano plots for the production of H2O2via the 2e‒ ORR process(F)[108]

Table 1 Various strategies, conditions and performances over different carbon-based catalysts for electrochemical H2O2 production

Catalyst	Strategy	Electrolyte	Selectivity ［H₂O₂%］	Onset potential versus RHE	Ref.
Co⁃NC	Single atom	0.1 mol/L HClO₄	90	0.6	［45］
COF⁃366⁃Co	Single atom	0.1 mol/L KOH	91	—	［67］
Co⁃N⁃C	Single atom	0.5 mol/L H₂SO₄	80	0.78	［68］
Co_SA⁃N⁃CNTs	Single atom	0.5 mol/L H₂SO₄	95	0.7	［76］
HCNFs	Defect engineering	0.1 mol/L KOH	97.3	0.75	［88］
HNCS	Defect engineering	0.1 mol/L KOH	90	0.7	［89］
MNC⁃50	Defect engineering	0.5 mol/L H₂SO₄	90	—	［91］
O⁃HGr	Defect engineering	0.1 mol/L KOH	95	0.79	［50］
N⁃FLG	Pyrrole nitrogen	0.1 mol/L KOH	100	0.8	［95］
Co⁃N SAC_Dp	Pyrrole nitrogen	0.1 mol/L HClO₄	90	—	［51］
O⁃CNTs	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	ca. 90	0.60	［2］
F⁃mrGO	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	ca. 100	0.78	［100］
Co₁⁃NG（O）	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	80	0.65	［19］
CQDs	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	ca. 100	0.823	［102］
OCNs	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	94	0.825	［103］
O⁃GOMC	Oxygen functionalization	0.1 mol/L KOH	99	—	［104］
B⁃C	Other heteroatoms	0.1 mol/L KOH	90	0.773	［105］
O⁃P/N⁃C	Other heteroatoms	0.1 mol/L KOH	90	0.78	［106］

Fig.11 Electrosynthesis of H2O2 using pure H2 and O2 by solid⁃electrolyte cell[3](A) and schematic illustration of the solid⁃electrolyte cell configuration(B)[105]（A） Copyright 2019， American Association for the Advancement of Science；（B） Copyright 2021， Springer Nature.

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碳基催化剂用于电催化氧还原生产H₂O₂的研究进展: 策略、计算及实际应用

Recent Process of Carbon-based Catalysts for the Production of H₂O₂ by Electrocatalytic Oxygen Reduction： Strategies， Calculation and Practical Applications

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