硝化甘油在α-Al2O3(0001)和γ-Al2O3(110)表面吸附的理论计算

doi:10.7503/cjcu20170228

高等学校化学学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (8): 1383.doi: 10.7503/cjcu20170228

硝化甘油在α-Al₂O₃(0001)和γ-Al₂O₃(110)表面吸附的理论计算

王艳群¹, 王宝山², 李伟³

1. 长江大学化学与环境工程学院, 荆州 434023;
2. 武汉大学化学与分子科学学院, 武汉 430072;
3. 湖北航天化学技术研究所固体推进剂高能与安全技术重点实验室, 襄阳 441003

收稿日期:2017-04-13 修回日期:2017-07-14 出版日期:2017-08-10 发布日期:2017-07-14
通讯作者: 王艳群,女,博士,讲师,主要从事理论化学研究.E-mail:qunqunlucky@whu.edu.cn E-mail:qunqunlucky@whu.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金（批准号：21573165）资助.

Theoretical Investigation on the Adsorption of Nitroglycerin on the α-Al₂O₃(0001) and γ-Al₂O₃(110) Surfaces

WANG Yanqun¹, WANG Baoshan², LI Wei³

1. College of Chemistry and Environmental Engineering, Yangtze University, Jingzhou 434023, China;
2. College of Chemistry and Molecular Sciences, Wuhan University, Wuhan 430072, China;
3. Key Laboratory of Science and Technology on High Energy and Safety of Solid Propellant, Hubei Institute of Aerospace Chemotechnology, Xiangyang 441003, China

Received:2017-04-13 Revised:2017-07-14 Online:2017-08-10 Published:2017-07-14
Supported by:
Supported by the National Natural Science Foundation of China(No. 21573165).

摘要/Abstract

摘要：

选取硝化甘油（NG）和氧化铝（Al₂O₃）分别作为推进剂中的含能增塑剂和燃料表面的模型，研究了含硝酸酯类增塑剂与推进剂中燃烧剂表面的微观作用机理.采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和全电子双数值基组研究了NG在α-Al₂O₃（0001）和γ-Al₂O₃（110）表面的吸附作用.计算结果表明，NG可以在α-Al₂O₃（0001）和γ-Al₂O₃（110）表面发生强烈化学吸附；吸附导致相应的O-NO₂键被明显拉长并断裂，无能垒自发产生NO₂自由基，该解离过程放出大量的热，吸附能高达约175.7 kJ/mol；NG在完全羟基化的α-Al₂O₃（0001）和γ-Al₂O₃（110）表面上的吸附明显减弱，从强烈的化学吸附转变成以氢键作用为主的物理吸附，吸附能只有约50.0 kJ/mol；而在部分羟基化的α-Al₂O₃（0001）和γ-Al₂O₃（110）表面上可以同时发生物理吸附和化学吸附，且两种机制并不存在明显的协同或催化作用.

关键词: 硝化甘油, 氧化铝表面, 吸附, 密度泛函理论, 相容性

Abstract:

Nitroglycerin(NG) and alumina were used as the models of energetic plasticizers and the surface of fuels in propellants to investigate the microscopic mechanism of interactions between materials containing nitrate ester group and combustion agent surface. First-principles calculations based on density functional theory with the all-electron double numerical polarized basis sets were employed to study the adsorption of NG on the α-Al₂O₃(0001) and γ-Al₂O₃ (110) surfaces. The results indicate that strong chemical adsorption exists between NG and the α-Al₂O₃(0001) as well as γ-Al₂O₃ (110) surfaces, which results in significant elongation and breakage of corresponding O-NO₂ bond of NG. The dissociation which produces NO₂ free radical is barrierless and releases a large amount of heat. The adsorption energy is about 175.7 kJ/mol. The interaction of NG and the fully hydroxylated surfaces comes from H-bonding interactions mainly. The adsorption energy decreases significantly and is about 50.0 kJ/mol. For partly hydroxylated surfaces, it is found that both chemical and physical adsorption would occur on the surfaces and no obvious synergy or catalysis exist for both mechanisms. The present theoretical work is useful to gain some new insights on the compatibility of materials containing nitrate ester group and the other components in propellants.

Key words: Nitroglycerin, Alumina surface, Adsorption, Density functional theory, Compatibility

中图分类号:

O641

TrendMD:

王艳群, 王宝山, 李伟. 硝化甘油在α-Al₂O₃(0001)和γ-Al₂O₃(110)表面吸附的理论计算. 高等学校化学学报, 2017, 38(8): 1383.

WANG Yanqun, WANG Baoshan, LI Wei. Theoretical Investigation on the Adsorption of Nitroglycerin on the α-Al₂O₃(0001) and γ-Al₂O₃(110) Surfaces. Chem. J. Chinese Universities, 2017, 38(8): 1383.

参考文献

[1] Sadasivan N., Bhaumik A., J. Therm. Anal. Calorim., 1984, 29, 1043-1052
[2] Li S., Liu Y., Tuo X., Wang X., Polymer, 2008, 49, 2775-2780
[3] McDonald B. A., Propellants Explos. Pyrotech., 2011, 36, 576-583
[4] Wang B., Hou H., Luo Y., Li Y., Zhao Y., Li X., J. Phys. Chem. C, 2011, 115, 13399-13411
[5] Nasluzov V. A., Rivanenkov V. V., Shor A. M., Neyman K. M., Birkenheuer U., R sch N., Int. J. Quantum Chem, 2002, 90, 386-402
[6] Casarin M., Falcomer D., Glisenti A., Vittadini A., Inorg. Chem., 2003, 42, 436-445
[7] Yamaguchi M., J. Chem. Soc., Faraday Trans., 1997, 93, 3581-3586
[8] Lima E., de Ménorval L. C., Tichit D., Laspéras M., Graffin P., Fajula F., J. Phys. Chem. B, 2003, 107, 4070-4073
[9] Sorescu D. C., Boatz J. A., Thompson D. L., J. Phys. Chem. B, 2005, 109, 1451-1463
[10] Zhou S. Q., Ju X. H., Zhao F. Q., Xu S. Y., Appl. Surf. Sci., 2012, 258, 7334-7342
[11] Delley B., J. Chem. Phys., 2000, 113, 7756-7764
[12] White J. A., Bird D. M., Phys. Rev. B, 1994, 50, 4954-4957
[13] Perdew J. P., Burke K., Ernzerhof M., Phys. Rev. Lett., 1996, 77, 3865-3868
[14] Becke A. D., J. Chem. Phys., 1988, 88, 2547-2553
[15] Manassidis I., de Vita A., Gillan M J., Surf. Sci., 1993, 285, L517-L521
[16] Jarvis E. A. A., Carter E. A., J. Phys. Chem. B, 2001, 105, 4045-4052
[17] Digne M., Sautet P., Raybaud P., Euzen P., Toulhoat H., J. Catal., 2004, 226, 54-68
[18] Thompson P., Cox D. E., Hastings J. B., J. Appl. Crystallogr., 1987, 20, 79-83
[19] Verdozzi C., Jennison D. R., Schultz P. A., Sears M. P., Phys. Rev. Lett., 1999, 82, 799-802
[20] Carrasco J., Gomes J. R. B., Illas F., Phys. Rev. B, 2004, 69, 064116
[21] McHale J. M., Navrotsky A., Perrotta A. J., J. Phys. Chem. B, 1997, 101, 603-613
[22] McHale J. M., Auroux A., Perrotta A. J., Navrotsky A., Science, 1997, 277, 788-791
[23] Krokidis X., Raybaud P., Gobichon A. E., Rebours B., Euzen P., Toulhoat H., J. Phys. Chem. B, 2001, 105, 5121-5130
[24] Espenbetov A. A., Antipin M. Y., Struchkov Y. T., Philippov V. A., Tsirel'son V. G., Ozerov R. P., Svetlov B. S., Acta Crystallogr., Sect. C, 1984, 40, 2096-2098
[25] Muto S., Tatsumi K., Ikeda K., Orimo S., J. Appl. Phys., 2009, 105, 123514
[26] Adiga S. P., Zapol P., Curtiss L. A., Phys. Rev. B, 2006, 74, 064204

硝化甘油在α-Al₂O₃(0001)和γ-Al₂O₃(110)表面吸附的理论计算

Theoretical Investigation on the Adsorption of Nitroglycerin on the α-Al₂O₃(0001) and γ-Al₂O₃(110) Surfaces

RichHTML

PDF (PC)

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

参考文献

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价

[1]	何鸿锐, 夏文生, 张庆红, 万惠霖. 羟基氧化铟团簇与二氧化碳和甲烷作用的密度泛函理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220196.
[2]	姜宏斌, 代文臣, 张娆, 徐晓晨, 陈捷, 杨光, 杨凤林. Co₃O₄/UiO-66@α-Al₂O₃陶瓷膜对VOCs废气的分离催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220025.
[3]	戴卫, 侯华, 王宝山. 七氟异丁腈负离子结构与反应活性的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220044.
[4]	郝宏蕾, 孟繁雨, 李若钰, 李迎秋, 贾明君, 张文祥, 袁晓玲. 生物质基氮掺杂多孔炭材料的制备及对水中亚甲基蓝的吸附性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220055.
[5]	黄汉浩, 卢湫阳, 孙明子, 黄勃龙. 石墨炔原子催化剂的崭新道路:基于自验证机器学习方法的筛选策略[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(5): 20220042.
[6]	王红宁, 黄丽, 清江, 马腾洲, 蒋伟, 黄维秋, 陈若愚. 香蒲基生物炭的活化及对VOCs吸附的应用[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(4): 20210824.
[7]	孟祥龙, 杨歌, 郭海玲, 刘晨光, 柴永明, 王纯正, 郭永梅. 纳米分子筛的合成及硫化氢吸附性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210687.
[8]	陈潇禄, 袁珍闫, 仲迎春, 任浩. 机械球磨制备三苯胺基PAF-106s及C2烃吸附性质[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210771.
[9]	靳科研, 白璞, 李小龙, 张佳楠, 闫文付. 新型Mg-Al吸附剂去除压水堆核电厂废水中高浓度硼[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(2): 20210516.
[10]	谭乐见, 仲宣树, 王锦, 刘宗建, 张爱英, 叶霖, 冯增国. β-环糊精的低临界溶解温度现象及其在有序纳米孔道片晶制备中的应用[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220405.
[11]	刘洋, 李旺昌, 张竹霞, 王芳, 杨文静, 郭臻, 崔鹏. Sc₃C₂@C₈₀与[12]CPP纳米环之间非共价相互作用的理论研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(11): 20220457.
[12]	郑美琪, 毛方琪, 孔祥贵, 段雪. 类水滑石材料在核废水处理领域的应用[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220456.
[13]	周成思, 赵远进, 韩美晨, 杨霞, 刘晨光, 贺爱华. 硅烷类外给电子体对丙烯-丁烯序贯聚合的调控作用[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220290.
[14]	王园月, 安梭梭, 郑旭明, 赵彦英. 5-巯基-1, 3, 4-噻二唑-2-硫酮微溶剂团簇的光谱和理论计算研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220354.
[15]	田晓康, 张青松, 杨舒淋, 白洁, 陈冰洁, 潘杰, 陈莉, 危岩. 微生物发酵诱导多孔材料: 制备方法和应用[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(10): 20220216.