阳离子共价有机框架对水中非甾体药物的强化去除

doi:10.7503/cjcu20210417

摘要/Abstract

摘要：

以三醛基间苯三酚(TFP)和溴化乙锭(EB)为单体, 在溶剂热条件下合成了一种二维β-酮烯胺类阳离子型共价有机框架(COF)材料. 所得TFP-EB COF呈现出良好的结晶度、高的比表面积和丰富的溴化乙锭单元, 故可将其应用于水中非甾体抗炎药(NSAIDs)的去除.阳离子TFP-EB COF对双氯芬酸钠(DCF-S)和对氨基水杨酸钠(PAS-S)两种非甾体抗炎药表现出高的吸附能力和快的吸附动力学, 其饱和吸附容量分别可达350.4和145.3 mg/g. 而采用TFP与4,4'-二氨基联苯(BND)在类似条件下合成的中性TFP-BND COF则表现出较差的吸附性能, 其对DCF-S和PAS-S的饱和吸附容量分别仅有59.7和13.6 mg/g. TFP-EB COF的吸附性能比TFP-BND COF更优异, 这主要归因于TFP-EB COF孔道中存在的大量阳离子EB单元与NSAIDs中的羧基间存在强烈的静电作用. 此外, 竞争离子干扰和循环再生实验表明阳离子型TFP-EB COF在NSAIDs污染物的去除方面具有良好的应用前景.

关键词: 共价有机框架, 吸附, 非甾体抗炎药

Abstract:

1，3，5-Triformylphloroglucinol（TFP） and ethyl bromide（EB） were used as building blocks to synthesize a two-dimensional β-ketoenamine-linked cationic covalent organic framework（COF）， namely TFP-EB COF， under solvothermal conditions. The obtained TFP-EB COF exhibits good crystallinity， high specific surface area and abundant ethidium bromide units， thus it can be applied as the adsorbent for the removal of non-steroidal anti-inflammatory drugs（NSAIDs） from aqueous solutions. Interestingly， the cationic TFP-EB COF can adsorb anionic NSAIDs such as diclofenac sodium（DCF-S） and p-aminosalicylate sodium（PAS-S） in water with fast adsorption kinetics and high adsorption capacity. The maximum adsorption capacities of TFP-EB COF for DCF-S and PAS-S are found to be 350.4 and 145.3 mg/g， respectively. In sharp contrast， the neutral TFP-BND COF synthesized by TFP and 4，4'-diaminobiphenyl（BND） under similar conditions shows poor adsorption ability toward DCF-S and PAS-S with maximum adsorption capacities of only 59.7 and 13.6 mg/g， respectively. The more excellent adsorption performance of TFP-EB COF than TFP-BND COF can be ascribed to the presence of strong electrostatic interaction between the EB units anchored in the TFP-EB COF channels and the carboxylate groups in NSAIDs. In addition， the ion competing experiments and cyclic regeneration experiments were also carried out， which demonstrate the great potential application of cationic TFP-EB COF in the removal of NSAIDs.

Key words: Covalent organic framework（COF）, Adsorption, Non-steroidal anti-inflammatory drug

中图分类号:

O622

TrendMD:

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图/表 11

Scheme 1 Synthesis of TFP?EB and TFP?BND COFs

Fig.1 Experimental PXRD pattern of TFP?EB COF and simulated PXRD pattern for the AA eclipsed stacking model

Fig.2 FTIR spectra of TFP, EB and TFP?EB COF

Fig.3 SEM image of TFP?EB COF

Fig.4 Nitrogen adsorption?desorption isotherms(A) and pore size distribution profile(B) of TF?EB COF

Fig.5 Adsorption isotherms for NSAIDs on TFP?EB and TFP?BND COFs(A) and comparison of the adsorption amounts of NSAIDs by TFP?EB and TFP?BND COFs (B) at 298 K for 24 h

Fig.6 UV?Vis spectra(A, B, D, E) of DCF?S(A, B) and PAS?S(C, D) in aqueous solutions with TFP?EB(A, D) and TFP?BND(B, E) COFs and effects of contact time on adsorption capacity for DCF?S(C) and PAS?S(F)

Fig.7 Effect of coexistence of competing anions on the adsorption of DCF?S(A) and PAS?S(B) on TFP?EB COF at 298 K for 24 h

Fig.8 Zeta potential of TFP?EB COF after the adsorption of NSAIDs

Fig.9 Proposed adsorption mechanism for removal of NSAIDs via TFP?EB COF

Fig.10 Recycling test for TFP?EB COF on the removal of NSAIDs at 298 K for 24 h

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