基于激光介导富集的表面增强拉曼分析

doi:10.7503/cjcu20210153

摘要/Abstract

摘要：

基于具有优异表面增强拉曼散射(SERS)性能的石墨烯隔离的金纳米晶(GIAN)能够在水-有机相界面自组装, 待测物分子在有机相中的分配系数较大以及GIAN能够通过π?π相互作用与待测物分子结合的优势, 构建了激光介导的待测物分子的高效富集策略, 进而实现了9,10-双苯乙炔基蒽(BPEA)分子的痕量SERS分析. 所构建的新型待测物分子高效富集策略在一定程度上避免了因“咖啡环效应”带来的信号波动, 有望为复杂体系中痕量待测物的SERS分析提供可靠的平台.

关键词: 激光介导的富集, 表面增强拉曼散射, 两相界面, 石墨烯隔离的金纳米晶, 自组装

Abstract:

Surface enhanced Raman scattering（SERS） technique has extensive application prospects in biochemical analysis and environmental monitoring field owing to its high sensitivity， low background inter- ference， superior anti-photobleaching and anti-photocarbonization capabilities， as well as ability to reflect the inherent molecular fingerprint information of the analyte. Non-target analytes are competitively adsorbed on the surface of the SERS substrate， making the analysis of trace analytes in complex systems extremely challenging. Based on the self-assemble of the graphene-isolated Au nanocrystal（GIAN） with excellent SERS performance at H₂O-Organic phase interface， the large partition coefficient of the analyte in organic phase， and GIAN can combine with the analyte viaπ-π interaction， a laser-mediated highly-efficient analyte enrichment strategy is proposed and trace SERS analysis of 9，10-bis（phenylethynyl）anthracene（BPEA） molecules is eventually realized in this work. The proposed novel analyte enrichment strategy avoids the signal fluctuation caused by the “coffee ring effect” to a certain extent and is expected to provide a reliable platform for SERS analysis of trace analytes in complex systems.

Key words: Laser-mediated enrichment, Surface enhanced Raman scattering, Two-phase interface, Graphene-isolated Au nanocrystal, Self-assembly

中图分类号:

O657.37

TrendMD:

唐文涛, 李圣凯, 王昚, 陈龙, 陈卓. 基于激光介导富集的表面增强拉曼分析. 高等学校化学学报, 2021, 42(10): 3054.

TANG Wentao, LI Shengkai, WANG Shen, CHEN Long, CHEN Zhuo. Laser-mediated Enrichment Based Surface Enhanced Raman Analysis. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(10): 3054.

图/表 9

Scheme 1 Mechanism of laser?mediated analyte enrichment and detection of BPEA

Fig.1 TEM image(A) and HRTEM image(B) of GIAN, zeta potential(C) and UV?Vis spectrum(D) of GIAN aqueous solution

Fig.2 Stability study of GIAN(A) Raman spectrum of GIAN under 532 nm laser(50 mW) excitation; (B) Raman intensities of 2D peak with GIAN soaked in DCM, H2O, CH, MeOH and EA for 0, 3, 6, 12 and 24 h, respectively.

Fig.3 Raman spectra of CV(A), R6G(B), MG(C) and RhB(D) with or without GIAN incubation under 633 nm(17 mW) laser excitation

Fig.4 Self?assembly of GIAN in immiscible two?phase interfacesPhotographs of GIAN in H2O, EA and H2O?EA interface(A); H2O, CH and H2O?CH interface(B); H2O, DCM and H2O?DCM interface(C). (D) Top view of GIAN in oil?in?water system. (E1─E3) Side view of GIAN in oil?in?water system before(E1) and after(E2 and E3) ultrasound.

Fig.5 Enrichment of BPEA in oil?in?water treated with ultrasoundPhotographs of GIAN in oil?in?water(100 nmol/L BPEA aqueous solution) system treated with ultrasound for different time: (A) 0 min; (B) 15 min; (C) 34 min; (D) 130 min.

Fig.6 Enrichment of BPEA in oil?in?water under laser irradiationPhotographs of GIAN in oil?in?water（100 nmol/L BPEA aqueous solution） system under laser irradiation for different times：（A） 0 min；（B） 15 min；（C） 34 min.

Fig.7 Laser?mediated enrichment and detection of analytes(A) Raman signals of 100 nmol/L BPEA(a), GIAN(b), mixture of GIAN and 100 nmol/L BPEA without(c) and with(d) the irradiation of laser; (B) Raman signals of BPEA with different concentrations, a─e/(nmol·L-1): 30, 50, 100, 300, 1000; (C) linear fitting of quantitative analysis of BPEA(a) with or without(b) using 2D peak as the internal standard. Error bars, standard deviation(SD), n=10.

Fig.8 Reproducibility of the laser?mediated enrichment strategy(A) Raman signals of 50 nmol/L BPEA of three parallel tests; (B) corresponding quantitative data analysis of (A). Error bars, SD, n=10.

参考文献 29

1	Wang T. Q.， Yu Q. W.， Feng Y. Q.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（2）， 262—267（王天琦，余琼卫，冯钰锜. 高等学校化学学报， 2020， 41（2）， 262—267）
2	Liao N.， Zhang J. Y.， Huang Z. Y.， Zhao Y. X.， Chai Y. Q.， Yuan R.， Zhuo Y.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（9）， 1989—1995（廖妮，张捷源，黄梓阳，赵晏汐，柴雅琴，袁若，卓颖. 高等学校化学学报， 2020， 41（9）， 1989—1995）
3	Li S. K.， Liu Z. T.， Li J. Y.， Chen A. Y.， Chai， Y. Q.， Yuan R.， Zhuo Y.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2018， 10， 14483—14490
4	Xu S.， Tang W.， Chase D. B.， Sparks D. L.， Rabolt J. F.， ACS Appl. Nano Mater.， 2018， 1， 1257—1264
5	Li J.， Li W.， Rao Y.， Shi F.， Yu S.， Yang H.， Min L.， Yang Z.， Chin. Chem. Lett.， 2021， 32， 150—153
6	Zong C.， Xu M.， Xu L. J.， Wei. T.， Ma X.， Zheng X. S.， Hu R.， Ren B.， Chem. Rev.， 2018， 118， 4946—4980
7	Li S.， Xu J.， Wang S.， Xia X.， Chen L.， Chen， Z.， Chin. Chem. Lett.， 2019， 30， 1581—1592
8	Bell S. E.， Charron G.， Cortés E.， Kneipp J.， de la Chapelle M. L.， Langer J.， Procházka M.， Tran V.， Schlücker S.， Angew. Chem. Int. Ed.， 2020， 59， 5454—5462
9	Lee H. K.， Lee Y. H.， Koh C. S. L.， Phan⁃Quang G. C.， Han X.， Lay C. L.， Sim H. Y. F.， Kao Y. C.， An Q.， Ling X. Y.， Chem. Soc. Rev.， 2019， 48， 731—756
10	Guerrini L.， Garcia⁃Ramos J. V.， Domingo C.， Sanchez⁃Cortes S.， Anal. Chem.， 2009， 81， 1418—25
11	Balzerova A.， Fargasova A.， Markova Z.， Ranc V.， Zboril R.， Anal. Chem.， 2014， 86， 11107—11114
12	Ranc V.， Markova Z.， Hajduch M.， Prucek R.， Kvitek L.， Kaslik J.， Safarova K.， Zboril R.， Anal. Chem.， 2014， 86， 2939—2946
13	Zhao Q.， Liu G.， Zhang H.， Zhou F.， Li Y.， Cai W.， J. Hazard. Mater.， 2017， 324， 194—202
14	Park S. G.， Mun C.， Xiao X.， Braun A.， Kim S.， Giannini V.， Maier S. A.， Kim D. H.， Adv. Funct. Mater.， 2017， 27， 1703376
15	Tang S.， Li Y.， Huang H.， Li P.， Guo Z.， Luo Q.， Wang Z.， Chu P. K.， Li J.， Yu X. F.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2017， 9， 7472—7480
16	Wang Z.， Feng L.， Xiao D.， Li N.， Li Y.， Cao D.， Shi Z.， Cui Z.， Lu N.， Nanoscale， 2017， 9， 16749—16754
17	Ji B.， Zhang L.， Li M.， Wang S.， Law M. K.， Huang Y.， Wen W.， Zhou B.， Nanoscale， 2019， 11， 20534—20545
18	Dai P.， Xue Y.， Wang X.， Weng Q.， Zhang C.， Jiang X.， Tang D.， Wang X.， Kawamoto N.， Ide Y.， Mitome M.， Golberg D.， Bando Y.， Nanoscale，2015， 7， 18992—18997
19	Phan-Quang G. C.， Yang N.， Lee H. K.， Sim H. Y. F.， Koh C. S. L.， Kao Y. C.， Wong Z. C.， Tan E. K. M.， Miao Y. E.， Fan W.， Liu T.， Phang I. Y.， Ling X. Y.， ACS Nano， 2019， 13， 12090—12099
20	Liu H.， Yang Z.， Meng L.， Sun Y.， Wang J.， Yang L.， Liu J.， Tian Z.， J. Am. Chem. Soc.， 2014， 136， 5332—5341
21	Yang S.， Dai X.， Stogin B. B.， Wong T. S.， Proc. Natl. Acad. Sci. USA， 2016， 113， 268—273
22	Sun Y.， Chen X.， Zheng Y.， Song Y.， Zhang H.， Zhang S.， ACS Appl. Nano Mater.， 2020， 3， 4767—4776
23	Zhang L.， Liu F.， Zou Y.， Hu X.， Huang S.， Xu Y.， Zhang L.， Dong Q.， Liu Z.， Chen L.， Chen Z.， Tan W.， Anal. Chem.， 2018， 90， 11183—11187
24	Li S.， Zhu Z.， Cai X.， Song M.， Wang S.， Hao， Q.， Chen L.， Chen Z.， Chin. J. Chem.， 2021， 39， 1491—1497
25	Bian X.， Song Z. L.， Qian Y.， Gao W.， Cheng Z. Q.， Chen L.， Liang H.， Ding D.， Nie X. K.， Chen Z.， Tan W.， Sci. Rep.， 2015， 4， 6093
26	Zou Y.， Huang S.， Liao Y.， Zhu X.， Chen Y.， Chen L.， Liu F.， Hu X.， Tu H.， Zhang L.， Liu Z.， Chen Z.， Tan W.， Chem. Sci.， 2018， 9， 2842—2849
27	Liu Z.， Li S.， Xia X.， Zhu Z.， Chen L.， Chen Z.， Small Methods， 2020， 4， 1900440
28	Biswas S.， Drzal L. T.， Nano Lett.， 2009， 9， 167—172
29	Toth P. S.， Ramasse Q. M.， Velický M.， Dryfe R. A. W.， Chem. Sci.， 2015， 6， 1316—1323

[1]	仵宇帅, 尚颖旭, 蒋乔, 丁宝全. 可控自组装DNA折纸结构作为药物载体的研究进展[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220179.
[2]	李琳, 齐丰莲, 邱丽莉, 孟子晖. 基于六边形磁纳米片构建动态非晶态光学结构图案[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(8): 20220123.
[3]	夏大成, 周瑞, 涂博, 蔡志伟, 高难, 姬晓旭, 常钢, 任小明, 何云斌. 银/金纳米线阵列表面增强拉曼基底的制备及对孔雀石绿的高灵敏度检测[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(3): 20210731.
[4]	俞彬, 谌小燕, 赵越, 陈卫昌, 肖新颜, 刘海洋. 氧化石墨烯基钴卟啉复合材料的电催化析氢反应[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(2): 20210549.
[5]	李波, 孟禹汐, 王雯雯, 臧宏瑛. 多核多氧硫钼酸盐化合物的合成及质子传导性能[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(1): 20210657.
[6]	杜顺福, 王文经, EL-SAYED El-Sayed M., 苏孔钊, 袁大强, 洪茂椿. 一种具有化学发光性能的锆基金属有机四面体[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(1): 20210628.
[7]	陈韶云, 张行颖, 刘奔, 田杜, 李奇, 陈芳, 胡成龙, 陈建. Ag纳米粒子在TiO₂四棱柱阵列上的可控生长及其SERS效应[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2381.
[8]	薛谨, 曹小卫, 刘依帆, 王敏. 纸质空心金纳米笼SERS传感器的制备及对非小细胞肺癌患者痰液中miRNAs的快速高灵敏检测[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2393.
[9]	马卓远, 汪大洋. 分子自组装单层膜的表面浸润性研究现状和展望[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(4): 1031.
[10]	王雅雯, 李东, 梁文凯, 孙迎辉, 江林. 表面等离激元金属纳米粒子的多元化结构及应用[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(4): 1213.
[11]	李荣烨, 倪云霞, 刘丹丹, 李志, 程玉新, 夏明欣, 付小会. 一种新型温度响应性聚氨基酸/聚类肽嵌段共聚物的合成与表征[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(3): 850.
[12]	李奇, 田杜, 陈韶云, 钟敏, 胡成龙, 陈建. 银纳米片在无纺布纤维上的可控组装及其SERS效应[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(3): 736.
[13]	张娟, 胡馨月, 王洪勃, 廉英, 乐金玉, 杨子浩. 基于β⁃环糊精@全氟壬酸主客体作用构筑的斜六面体结构水凝胶[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(10): 3187.
[14]	张梦瑶, 余仁鹏, 韩梅, 刘建芳, 李末霞, 胡家文, 田中群. 盐诱导金纳米粒子自组装和沉降制备具有宽波段吸收特性的黑金[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(8): 1903.
[15]	侯春喜, 李逸佳, 王婷婷, 刘盛达, 闫腾飞, 刘俊秋. 弹性肽在超分子组装中的应用[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(6): 1163.