基于多层结构设计的高储能密度氧化石墨烯/聚酰亚胺复合材料

doi:10.7503/cjcu20200882

高等学校化学学报 ›› 2021, Vol. 42 ›› Issue (8): 2694.doi: 10.7503/cjcu20200882

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基于多层结构设计的高储能密度氧化石墨烯/聚酰亚胺复合材料

朱德帅¹, 赵剑英¹(), 杨正慧², 郭海泉²(), 高连勋²

^1.山东理工大学化学化工学院, 淄博 255049
^2.中国科学院长春应用化学研究所高分子复合材料工程国家重点实验室, 长春 130022

收稿日期:2020-12-21 出版日期:2021-08-10 发布日期:2021-08-05
通讯作者: 赵剑英 E-mail:jyzhaociac@163.com;hqguo@ciac.ac.cn
作者简介:郭海泉, 男, 博士, 副研究员, 主要从事聚酰亚胺材料研究. E-mail: hqguo@ciac.ac.cn
基金资助:
国家重点研发计划项目(2017YFB0404700)

Graphene Oxide/Polyimide Composites with High Energy Storage Density Based on Multilayer Structure

ZHU Deshuai¹, ZHAO Jianying¹(), YANG Zhenghui², GUO Haiquan²(), GAO Lianxun²

^1.School of Chemistry and Chemical Engineering，Shandong University of Technology，Zibo 255049，China
^2.State Key Laboratory of Polymer Physics and Chemistry，Changchun Institute of Applied Chemistry，Chinese Academy of Sciences，Changchun 130022，China

Received:2020-12-21 Online:2021-08-10 Published:2021-08-05
Contact: ZHAO Jianying E-mail:jyzhaociac@163.com;hqguo@ciac.ac.cn
Supported by:
the National Key R&D Program of China(2017YFB0404700)

摘要/Abstract

摘要：

采用逐层涂布、分层控制固化程度的方法, 利用聚酰胺酸(PAA, 聚酰亚胺前体)溶液和含有氧化石墨烯（GO）的PAA溶液制备了一系列由高绝缘性PI层与GO@PI介电层交替组合而成的界面清晰且紧密衔接的多层复合薄膜. 通过调控介电层中GO含量及分层结构, 使多层复合薄膜兼具高介电常数和高击穿强度特征. 结果表明, 三层复合薄膜PI/1.0GO@PI/PI的击穿强度为261.5 kV/mm, 储能密度达到1.27 J/cm³, 与相同介电层厚度的单层薄膜相比, 击穿强度和储能密度分别提高了97%和144%, 同时, 其介电损耗也保持在较低水平(tanδ=0.0079). 绝缘层和高介电常数层的协同作用提升了氧化石墨烯/聚酰亚胺复合薄膜的储能密度. 这种简单的多层结构设计有利于氧化石墨烯/聚合物复合材料在介质储能领域的应用.

关键词: 氧化石墨烯, 多层结构, 聚酰亚胺, 介电常数, 储能密度

Abstract:

A variety of multi-layer nanocomposite films composed of both high insulation polyimide（PI） layer and high dielectric constant graphene oxide/polyimide（GO@PI） composite layer were fabricated through layer by layer coating. The GO content and layered structure of the dielectric layer were adjusted to make the multilayer composite films with high dielectric constant and high breakdown strength. The results showed that the energy storage density of tri-layer PI/1.0 GO@PI/PI composite film was 1.27 J/cm³at 261.5 kV/mm. Compared with the mono-layer 1.0 GO@PI film， the breakdown strength and energy storage density of the tri-layer PI/1.0 GO@PI/PI composite film were increased by 97% and 144%， respectively. Meanwhile， the dielectric loss of the composite film remained at a relatively low level（tanδ=0.0079）. The composition of insulating layer and high dielectric layer afforded the synergistic effect to remedy the energy density of the multilayer composite film. The multi-layer structure strategy is benefical to the application of graphene oxide/polyimide composites in dielectric energy storage filed.

Key words: Graphene oxide, Multi-layer structure, Polyimide, Dielectric constant, Energy storage density

中图分类号:

O631

TrendMD:

朱德帅, 赵剑英, 杨正慧, 郭海泉, 高连勋. 基于多层结构设计的高储能密度氧化石墨烯/聚酰亚胺复合材料. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2694.

ZHU Deshuai, ZHAO Jianying, YANG Zhenghui, GUO Haiquan, GAO Lianxun. Graphene Oxide/Polyimide Composites with High Energy Storage Density Based on Multilayer Structure. Chem. J. Chinese Universities, 2021, 42(8): 2694.

图/表 10

Scheme 1 Schematic of the preparation of tri?layer PI/GO@PI/PI composite films

Fig.1 SEM images of mono?layer(A), bi?layer(B) and tri?layer(C) composite films loaded 1.0% GO fillers

Fig.2 TEM image of exfoliated graphene oxideThe inset shows the dispersion of GO in DMAc solvent.

Table 1 Mechanical properties of PI, 1.0GO@PI, PI/1.0GO@PI and PI/1.0GO@PI/PI films

Sample	Tensile strength/MPa	Tensile modulus/GPa	Elongation at break（%）
PI	128±3.6	3.3±0.2	28.2±6.6
1.0GO@PI	145±5.6	2.3±0.1	34.7±9.0
PI/1.0GO@PI	140±5.1	2.8±0.4	20.2±5.7
PI/1.0GO@PI/PI	135±1.1	2.4±0.2	28.5±5.5

Fig.3 Digital photos of the prepared tri?layer PI/1.0GO@PI/PI composite film

Fig.4 Frequency dependence of εr(A─C) and tanδ(D─F) of PI, GO@PI, PI/GO@PI and PI/GO@PI/PI composite films

Fig.5 εr(A) and tanδ(B) of the composite films at 1 kHz vary with different GO filler contents

Fig.6 Weibull statistic plots(A) and breakdown strength(B) of GO@PI, PI/GO@PI and PI/GO@PI/PI composite films

Table 2 Breakdown strength and β value of GO@PI, PI/GO@PI, PI/GO@PI/PI composite films

w(GO)(%)	GO@PI		PI/GO@PI		PI/GO@PI/PI
w(GO)(%)	β	E_b/（kV·mm^-1）	β	E_b/（kV·mm^-1）	β	E_b/（kV·mm^-1）
0	18.37	320.4
0.5	19.48	148.1	25.83	234.0	24.80	255.6
1.0	17.77	132.6	16.51	231.6	22.01	261.5
1.5	26.73	108.5	17.94	175.3	21.26	207.9

Fig.7 Calculated energy densities of GO@PI, PI/GO@PI, PI/GO@PI/PI composite films

参考文献 23

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