g-C3N4@Ag3PO4光催化降解罗丹明B过程的原位光-微热量-荧光光谱研究

doi:10.7503/cjcu20170371

高等学校化学学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (12): 2226.doi: 10.7503/cjcu20170371

g-C₃N₄@Ag₃PO₄光催化降解罗丹明B过程的原位光-微热量-荧光光谱研究

万婷¹, 李星星¹, 黄在银^1,²(), 邱江源¹, 左晨¹, 谭学才^1,²

1. 广西民族大学化学化工学院,南宁 530006
2. 广西高校食品药品安全与药物分析化学重点实验室, 南宁 530006

收稿日期:2017-06-12 出版日期:2017-12-10 发布日期:2017-11-23
作者简介:联系人简介: 黄在银, 男, 教授, 主要从事物理化学和材料化学方面的研究. E-mail: huangzaiyin@163.com
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21273050, 21573048)和广西民族大学研究生教育创新计划项目(批准号: gxun-chxps201681, gxun-chxzs2016121)资助

In-situ Photocatalytic Process of Rhodamine B over g-C₃N₄@Ag₃PO₄ Nanocomposites Based on Photomicrocalorimeter-fluorescence Spectrometry^†

WAN Ting¹, LI Xingxing¹, HUANG Zaiyin^1,^2,^*(), QIU Jiangyuan¹, ZUO Chen¹, TAN Xuecai^1,²

1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Guangxi University for Nationalities, Nanning 530006, China
2. Guangxi Colleges and Universities Key Laboratory of Food Safety and Pharmaceutical Analytical Chemistry, Guangxi University for Nationalities, Nanning 530006, China

Received:2017-06-12 Online:2017-12-10 Published:2017-11-23
Contact: HUANG Zaiyin E-mail:huangzaiyin@163.com
Supported by:
Supported by the National Natural Science Foundation of China(Nos.21273050, 21573048) and the Innovation Projects of Postgraduate Education of Guangxi University for Nationalities, China(Nos;gxun-chxps201681, gxun-chxzs2016121)

摘要/Abstract

摘要：

采用光-微热量-荧光光谱联用系统获取了g-C₃N₄@Ag₃PO₄光降解罗丹明B(RhB)的原位热/动力学信息和三维荧光光谱信息, 并结合热力学和光谱学结果探究了光催化降解罗丹明B的微观机制. 结果表明, 光催化降解过程主要分为表观吸热、热平衡以及稳定放热3个阶段. 在g-C₃N₄@Ag₃PO₄存在下, 可见光照射10 min后, 罗丹明B的三维荧光特征发射峰强度降低至初始值的7.1%, 罗丹明B的降解脱色率达92.9%, 是相同条件下以纯g-C₃N₄为催化剂时的2.06倍. 随着光照时间的延长, 光-微热量计显示10 min后以降解及矿化非荧光中间产物为主, 并保持热焓变化率为-(0.226±0.0916) mJ/s稳定放热, 为拟零级反应过程, 并且该阶段为光催化反应的决速步骤.

关键词: 光催化, g-C₃N₃@Ag₃PO₃, 光-微热量计, 原位荧光光谱, 热动力学

Abstract:

A photomicrocalorimeter-fluorescence spectrometer was applied to obtain in-situ thermodynamics, kinetics and 3D fluorescence spectra of Rhodamine B photocatalysis over g-C₃N₄@Ag₃PO₄ nanocomposites. And its mechanism was investigated by coupling the thermodynamics and its spectroscopic information. Consequently, the whole process underwent an initial endothermic reaction and a subsequent exothermic stage, and finally maintained a stable exothermic platform. The intensity of fluorescence emission peak of Rhodamine B over g-C₃N₄@Ag₃PO₄ decreased sharply within the illumination of 10 min, its degradation rate reached 92.9%, which was 2.06 times that over g-C₃N₄. Subsequently, the photodegradation of the ring and intermediates without fluorescent chromophores were dominated, which maintained a stable exothermic rate of -(0.226±0.0916) mJ/s with a pseudo-zero order process. This process was the rate-determining step. Therefore, Rhodamine B photocatalysis was a pseudo-zero-order process rather than a first order process.

Key words: Photocatalysis, g-C₃N₃@Ag₃PO₃, Photomicrocalorimeter, In-situ fluorescence spectrum, Thermokinetics

中图分类号:

O645

TrendMD:

万婷, 李星星, 黄在银, 邱江源, 左晨, 谭学才. g-C₃N₄@Ag₃PO₄光催化降解罗丹明B过程的原位光-微热量-荧光光谱研究. 高等学校化学学报, 2017, 38(12): 2226.

WAN Ting, LI Xingxing, HUANG Zaiyin, QIU Jiangyuan, ZUO Chen, TAN Xuecai. In-situ Photocatalytic Process of Rhodamine B over g-C₃N₄@Ag₃PO₄ Nanocomposites Based on Photomicrocalorimeter-fluorescence Spectrometry^†. Chem. J. Chinese Universities, 2017, 38(12): 2226.

图/表 3

Fig.1 XRD patterns of g-C3N4(a) and g-C3N4@Ag3PO4(b)(A) and SEM image of g-C3N4@Ag3PO4(B)

Fig.2 Photocatalytic degradation(A) and plots of ln(c/c0) vs. time(B) of RhB over g-C3N4 and g-C3N4@Ag3PO4 under visible-light irradiationa. Blank; b. g-C3N4; c. g-C3N4@Ag3PO4.

Fig.3 Heat change(A), heat flow curves(B) of RhB photocatalytic degradation over g-C3N4 and g-C3N4@Ag3PO4, fluorescence intensity vs. wavelength vs. time curves of photocatalytic degradation of RhB over g-C3N4@Ag3PO4(C) and plots of c/c0 vs. time detected by in situ 3D fluorescence spectra(D) of g-C3N4 and g-C3N4@Ag3PO4

参考文献 20

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g-C₃N₄@Ag₃PO₄光催化降解罗丹明B过程的原位光-微热量-荧光光谱研究

In-situ Photocatalytic Process of Rhodamine B over g-C₃N₄@Ag₃PO₄ Nanocomposites Based on Photomicrocalorimeter-fluorescence Spectrometry^†

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