高等学校化学学报 ›› 2016, Vol. 37 ›› Issue (9): 1596-1604.doi: 10.7503/cjcu20160253
收稿日期:
2016-04-18
出版日期:
2016-09-10
发布日期:
2016-08-26
作者简介:
联系人简介: 杨水金, 男, 博士, 教授, 主要从事多酸化学和无机功能材料研究. E-mail:基金资助:
GONG Wenpeng, TIAN Chaoqiang, DU Xiaogang, YANG Shuijin*()
Received:
2016-04-18
Online:
2016-09-10
Published:
2016-08-26
Contact:
YANG Shuijin
E-mail:yangshuijin@163.com
Supported by:
摘要:
在溶剂热条件下, 以H6P2Mo18O62、 对苯二甲酸(H2BDC)、 4,4'-联吡啶(Bipy)和硝酸锌为原料构筑了1个三维金属有机骨架复合材料H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5, 并采用红外光谱(IR)、 X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)、 热重分析(TG)、 N2吸附-脱附等手段对产物进行了表征. 同时, 研究了产物对水溶液中亚甲基蓝(MB)的吸附性能, 并探讨了MB初始pH值、 初始浓度和温度对吸附量的影响. 结果表明, 产物的等温吸附模型符合Langmuir等温吸附模型, 动力学符合拟二级动力学. H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5对亚甲基蓝的吸附是自发和放热的, 此外, 产物对甲基紫、 罗丹明B、 孔雀石绿等阳离子染料也具有良好的吸附性能.
中图分类号:
龚文朋, 田超强, 杜晓刚, 杨水金. H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5复合材料的合成、 表征及对亚甲基蓝的吸附[J]. 高等学校化学学报, 2016, 37(9): 1596-1604.
GONG Wenpeng, TIAN Chaoqiang, DU Xiaogang, YANG Shuijin. Synthesis and Characterization of Composite H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5 and Its Adsorption Activity for Methylene Blue†[J]. Chemical Journal of Chinese Universities, 2016, 37(9): 1596-1604.
Sample | Element | w(%) | n(Mo):n(P) |
---|---|---|---|
H6P2Mo18O62 | P | 2.13 | 9.1 |
Mo | 60.02 | ||
Zn | 0 | ||
H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5 | P | 1.74 | 9.0 |
Mo | 48.59 | ||
Zn | 20.61 |
Table 1 Elemental analysis of Zn(BDC)(Bipy)0.5 and H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5
Sample | Element | w(%) | n(Mo):n(P) |
---|---|---|---|
H6P2Mo18O62 | P | 2.13 | 9.1 |
Mo | 60.02 | ||
Zn | 0 | ||
H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5 | P | 1.74 | 9.0 |
Mo | 48.59 | ||
Zn | 20.61 |
Sample | SBET/(m2·g-1) | Vtotal/(cm3·g-1) | D/nm |
---|---|---|---|
Zn(BDC)(Bipy)0.5 | 710.6 | 0.32 | 1.79 |
H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5 | 249.9 | 0.12 | 1.92 |
Table 2 Structural properties of Zn(BDC)(Bipy)0.5 and H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5
Sample | SBET/(m2·g-1) | Vtotal/(cm3·g-1) | D/nm |
---|---|---|---|
Zn(BDC)(Bipy)0.5 | 710.6 | 0.32 | 1.79 |
H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5 | 249.9 | 0.12 | 1.92 |
Fig.7 Effect of initial mass concentration on adsorption capacities for MB Initial mass concentration of MB/(mg·mL-1): a. 40;b. 60; c. 80; d. 100; e. 120; f. 140.
Kinetics model | Initial concentration of MB/ (mg·L-1) | Qe,exp/ (mg·g-1) | Qe,cal/ (mg·g-1) | K1/min-1 or K2/ (g·mg-1·min-1) | R2 |
---|---|---|---|---|---|
Pseudo-first-order model | 90 | 179.43 | 1.1693 | 0.09343 | 0.9661 |
100 | 198.64 | 1.7124 | 0.10918 | 0.9669 | |
Pseudo-second-order model | 90 | 179.43 | 179.53 | 0.000021 | 1 |
100 | 198.64 | 198.81 | 0.0000157 | 1 |
Table 3 Parameters of pseudo-first-order and pseudo-second-order adsorption kinetics model in different initial concentrations
Kinetics model | Initial concentration of MB/ (mg·L-1) | Qe,exp/ (mg·g-1) | Qe,cal/ (mg·g-1) | K1/min-1 or K2/ (g·mg-1·min-1) | R2 |
---|---|---|---|---|---|
Pseudo-first-order model | 90 | 179.43 | 1.1693 | 0.09343 | 0.9661 |
100 | 198.64 | 1.7124 | 0.10918 | 0.9669 | |
Pseudo-second-order model | 90 | 179.43 | 179.53 | 0.000021 | 1 |
100 | 198.64 | 198.81 | 0.0000157 | 1 |
Temperature/K | Langmuir | Freundlich | |||||
---|---|---|---|---|---|---|---|
Qm/(mg·g-1) | KL/(L·mg-1) | RL | R2 | KF/(mg·g-1) | n | R2 | |
293 | 277.78 | 0.00319 | 0.7337 | 0.9986 | 244.84 | 13.18 | 0.9606 |
303 | 275.48 | 1.9621 | 0.00459 | 0.9893 | 194.54 | 7.76 | 0.9137 |
313 | 273.22 | 0.7205 | 0.01242 | 0.9695 | 157.66 | 5.76 | 0.7916 |
Table 4 Isotherm parameters of the adsorption of methylene blue by H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5 at different temperature
Temperature/K | Langmuir | Freundlich | |||||
---|---|---|---|---|---|---|---|
Qm/(mg·g-1) | KL/(L·mg-1) | RL | R2 | KF/(mg·g-1) | n | R2 | |
293 | 277.78 | 0.00319 | 0.7337 | 0.9986 | 244.84 | 13.18 | 0.9606 |
303 | 275.48 | 1.9621 | 0.00459 | 0.9893 | 194.54 | 7.76 | 0.9137 |
313 | 273.22 | 0.7205 | 0.01242 | 0.9695 | 157.66 | 5.76 | 0.7916 |
ΔGo/(kJ·mol-1) | ΔHo/(kJ·mol-1) | ΔSo/(J·mol-1·K-1) | ||
---|---|---|---|---|
293 K | 303 K | 313 K | ||
-14.87 | -11.33 | -9.5 | -93.81 | -270.31 |
Table 5 Thermodynamic parameters of adsorption methylene blue onto H6P2Mo18O62/Zn(BDC)(Bipy)0.5
ΔGo/(kJ·mol-1) | ΔHo/(kJ·mol-1) | ΔSo/(J·mol-1·K-1) | ||
---|---|---|---|---|
293 K | 303 K | 313 K | ||
-14.87 | -11.33 | -9.5 | -93.81 | -270.31 |
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