[PMo12O40]3-模板导向合成含螺旋链的新颖二维层状Dy(Ⅲ)化合物

doi:10.7503/cjcu20160141

高等学校化学学报 ›› 2016, Vol. 37 ›› Issue (6): 1025.doi: 10.7503/cjcu20160141

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[PMo₁₂O₄₀]^3-模板导向合成含螺旋链的新颖二维层状Dy(Ⅲ)化合物

刘晓婧¹, 唐炜栋¹, 周思慧¹, 王芙香^1,³(), 刘莹¹, 向明玥¹, 潘勤鹤^1,²()

1. 海南大学材料与化工学院, 热带多糖资源利用教育部工程研究中心, 海口 570228
2. 南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室, 天津 300071
3. 吉林大学化学学院, 无机合成与制备化学国家重点实验室, 长春 130012

收稿日期:2016-03-09 出版日期:2016-06-10 发布日期:2016-05-26
作者简介:联系人简介: 王芙香, 女, 博士, 副研究员, 主要从事功能配合物合成及光学性能研究. E-mail:fuxiang_wang@163.com;潘勤鹤, 男, 博士, 教授, 主要从事配位化学方面的研究. E-mail:panqinhe@163.com
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21101047)和教育部新世纪优秀人才支持计划(批准号: NCET-11-0929)资助

Template-directed Synthesis of a Novel Two-dimensional Dy(Ⅲ) Complex Containing Helical Chains Using [PMo₁₂O₄₀ $y 2$

LIU Xiaojing¹, TANG Weidong¹, ZHOU Sihui¹, WANG Fuxiang^1,^3,^*(), LIU Ying¹, XIANG Mingyue¹, PAN Qinhe^1,^2,^*()

1. Key Study Center of the National Ministry of Education for Tropical Resources Utilization,College of Materials and Chemical Engineering, Hainan University, Haikou 570228, China
2. Key Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry(Ministry of Education),Nankai University, Tianjin 300071, China
3. State Key Laboratory of Inorganic Synthesis and Preparative Chemistry,College of Chemistry, Jilin University, Changchun 130012, China

Received:2016-03-09 Online:2016-06-10 Published:2016-05-26
Contact: WANG Fuxiang,PAN Qinhe E-mail:fuxiang_wang@163.com;panqinhe@163.com
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.21101047) and the Program for New Century Excellent Talents in University, China(No.NCET-11-0929)

摘要/Abstract

摘要：

在水热条件下, 以[PMo₁₂O₄₀]^3-为模板, 合成了一个例新型二维层状化合物[Dy(BMBCP)(H₂O)₄]·[PMo₁₂O₄₀]·2.75H₂O[HNU-7, H₂BMBCP·Cl₂=1,4-双(4-羧酸吡啶基-1-亚甲基)苯二氯], 并通过X射线单晶结构解析、红外光谱(IR)、电感耦合等离子体光谱(ICP)、 X射线粉末衍射(XRD)和荧光光谱对该化合物结构进行表征. 由于客体分子[PMo₁₂O₄₀]^3-与配体BMBCP中的N⁺之间存在静电吸引力, 导致了-Dy₂簇-BMBCP-Dy₂簇-交替排列的螺旋链的形成. 左手螺旋链和右手螺旋链通过共同的Dy₂簇进一步构筑成层状的4,4-网格结构.

关键词: 模板, 水热合成, 主客体体系, 螺旋结构

Abstract:

A new two-dimensional(2D) Dy(Ⅲ) complex, [Dy(BMBCP)(H₂O)₄][PMo₁₂O₄₀]·2.75H₂O{H₂BMBCP=1,1'-[1,4-phenylene-bis(methylene)]-bis(pyridine-4-carboxylicaicd)}, denoted as HNU-7, was hydrothermally synthesized using [PMo₁₂O₄₀]^3- as template, and characterized by single crystal X-ray diffraction, Infrared spectroscopy(IR), X-ray diffraction(XRD), inductively coupled plasa(ICP) and luminescent techniques. Interestingly, due to the electrostatic attraction between the guest ions [PMo₁₂O₄₀]^3- and N⁺ of BMBCP ligands in the host sheets, pairs of helical -Dy₂ cluster-BMBCP-Dy₂ cluster-BMBCP- chains were formed by the alternation of Dy₂ clusters and the BMBCP ligands. The left- and right-handed helical chains are linked together via Dy₂ clusters to from the infinite sheet structure with 4,4-net.

Key words: Template, Hydrothermal synthesis, Host-guest system, Helical structure

中图分类号:

O613
O643

TrendMD:

刘晓婧, 唐炜栋, 周思慧, 王芙香, 刘莹, 向明玥, 潘勤鹤. [PMo₁₂O₄₀]^3-模板导向合成含螺旋链的新颖二维层状Dy(Ⅲ)化合物. 高等学校化学学报, 2016, 37(6): 1025.

LIU Xiaojing, TANG Weidong, ZHOU Sihui, WANG Fuxiang, LIU Ying, XIANG Mingyue, PAN Qinhe. Template-directed Synthesis of a Novel Two-dimensional Dy(Ⅲ) Complex Containing Helical Chains Using [PMo₁₂O₄₀ $y 2$ . Chem. J. Chinese Universities, 2016, 37(6): 1025.

图/表 6

Table 1 Crystal data and structure refinement for HNU-7

Empirical formula	C₂₀ $] n 3 n +$ DyMo₁₂N₂O_50.75P
M_r	2454.71
Temperature/K	273(2)
λ/nm	0.071073
Crystal system, space group	Monoclinic, P2₁/n
a, b, c/nm	1.4589(2), 1.37252(19), 2.8535(4)
α, β, γ/(°)	90, 90.556(3), 90
V/nm³	5.7135(14)
Z, calculated density/(Mg·m^-3)	4, 2.845
F(000)	4618
Crystal size	0.3 mm×0.2 mm×0.15 mm
θ range for data collection	1.43°—26.40°
Limiting indices	-18≤h≤16, -17≤k≤17, -19≤l≤35
Reflections collected/unique[R_int=0.0969]	33731/11693
Completeness to θ=28.48°	99.8%
Refinement method	Full-matrix least-squares on F²
Data/restraints/parameters	11693/30/811
Goodness-of-fit on F²	0.963
Final R indices[I>2σ(I)]	R₁=0.0664, wR₂=0.1845
R indices(all data)	R₁=0.1428, wR₂=0.1989
Largest diff. peak and hole(e·nm^-3)	2508, -1125

Table 1 Crystal data and structure refinement for HNU-7

Empirical formula	C₂₀ $] n 3 n +$ DyMo₁₂N₂O_50.75P
M_r	2454.71
Temperature/K	273(2)
λ/nm	0.071073
Crystal system, space group	Monoclinic, P2₁/n
a, b, c/nm	1.4589(2), 1.37252(19), 2.8535(4)
α, β, γ/(°)	90, 90.556(3), 90
V/nm³	5.7135(14)
Z, calculated density/(Mg·m^-3)	4, 2.845
F(000)	4618
Crystal size	0.3 mm×0.2 mm×0.15 mm
θ range for data collection	1.43°—26.40°
Limiting indices	-18≤h≤16, -17≤k≤17, -19≤l≤35
Reflections collected/unique[R_int=0.0969]	33731/11693
Completeness to θ=28.48°	99.8%
Refinement method	Full-matrix least-squares on F²
Data/restraints/parameters	11693/30/811
Goodness-of-fit on F²	0.963
Final R indices[I>2σ(I)]	R₁=0.0664, wR₂=0.1845
R indices(all data)	R₁=0.1428, wR₂=0.1989
Largest diff. peak and hole(e·nm^-3)	2508, -1125

Fig.1 XRD patterns of HNU-7

Fig.2 TG curves of HNU-7

Fig.3 Structure of HNU-7 viewed along [010] direction(A), two-dimensional sheet viewed from the [101] direction(B), binuclear Dy2 cluster, which could be regarded as four-connected building unit(C) and left-handed and right-handed infinite -Dy2 cluster-BMBCP-Dy2 cluster- helical chains exist in sheet(D)

Fig.4 Illustration of the formation of helical chains(A) [PMo12O40]3- anions, which could be regarded as a node; (B) left-handed helical chains accommodated and supported with two [PMo12O40]3- anions; (C) left-handed helical chains surrounded by [PMo12O40]3- anions from adjacent sheets.

Fig.5 Solid state excitation(A) and emission(B) spectra of HNU-7

参考文献 27

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[PMo₁₂O₄₀]^3-模板导向合成含螺旋链的新颖二维层状Dy(Ⅲ)化合物

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