S-doped Fe-N-C as Catalysts for Highly Reactive Oxygen Reduction Reactions

doi:10.7503/cjcu20220341

Abstract

Abstract:

In this paper， a series of S-doped Fe-N-C catalysts were prepared by introducing Fe（NO₃）₃·9H₂O and KSCN in a methanol-water two-solvent system using microwave heating and high-temperature pyrolysis techniques with ZIF-8 as the precursor. The results were analyzed by several characterization means such as X-ray powder diffraction， scanning transmission electron microscopy， and nitrogen adsorption and desorption tests. The results indicated that the reasonable introduction of both Fe and S resulted in Fe₃C/Fe-SAS@SNC catalysts with obvious graded porous structure and specific surface area of 673 m²/g， which exhibited excellent catalytic performance for oxygen reduction in both acid and alkaline electrolytes. In 0.1 mol/L KOH， the half-wave potential of the Fe₃C/Fe-SAS@SNC was 0.880 V（vs. RHE）， which is higher than that of commercial Pt/C catalysts， and exhibited better stability than commercial Pt/C. In addition， the Fe₃C/Fe-SAS@SNC electrocatalytic oxygen reduction performance in 0.5 mol/L H₂SO₄ is similarly comparable to that of commercial Pt/C catalysts.

Key words: Nonnoble metal catalyst, Heteroatom doping, Oxygen reduction reaction

CLC Number:

O646

TrendMD:

CHENG Qian, YANG Bolong, WU Wenyi, XIANG Zhonghua. S-doped Fe-N-C as Catalysts for Highly Reactive Oxygen Reduction Reactions[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2022, 43(9): 20220341.

Figures/Tables 16

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Sample	Atomic percentage（%）
Sample	Fe₂_p	S₂_p	N₁_s	C₁_s	O₁_s
Fe₃C/Fe?SAS@SNC	0.63	0.75	4.05	83.52	11.05
Fe?SAS@SNC	0.42	0.46	1.84	81.85	15.44
SNC	—	0.40	2.52	82.00	15.08
Fe@NC	0.72	—	2.98	84.84	11.46

Sample	Atomic percentage（%）
Sample	Fe₂_p	S₂_p	N₁_s	C₁_s	O₁_s
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Fe@NC	0.72	—	2.98	84.84	11.46

Species percentage(%, atomic fraction)
Sample	Total atomic N	Pyridinic N	Graphitic N	Pyrrolic N	Oxidized N	Fe?N
Fe₃C/Fe?SAS@SNC	4.05	1.05	1.20	0.62	0.89	0.29
Fe?SAS@SNC	1.84	0.44	0.34	0.46	0.41	0.19
SNC	2.52	0.78	0.39	0.73	0.61	—
Fe@NC	2.98	0.70	0.66	0.63	0.59	0.40

Species percentage(%, atomic fraction)
Sample	Total atomic N	Pyridinic N	Graphitic N	Pyrrolic N	Oxidized N	Fe?N
Fe₃C/Fe?SAS@SNC	4.05	1.05	1.20	0.62	0.89	0.29
Fe?SAS@SNC	1.84	0.44	0.34	0.46	0.41	0.19
SNC	2.52	0.78	0.39	0.73	0.61	—
Fe@NC	2.98	0.70	0.66	0.63	0.59	0.40

Sample	S_BET/（m²·g^-1）	V_total/（cm³·g^-1）	V_micro/（cm³·g^-1）	V_meso+macro/（cm³·g^-1）	Pore size/nm
Fe₃C/Fe?SAS@SNC	673	0.76	0.21	0.55	12.59
Fe?SAS@SNC	474	0.85	0.10	0.75	14.25