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2010年 第31卷 第4期    刊出日期：2010-04-10

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高等学校化学学报2010年第31卷第4期目次

2010, 31(4):  0. 

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研究快报

一种脊髓灰质炎病毒侵染过程的实时动态研究新方法

王平翠, 谢海燕, 周希烨, 王洋

2010, 31(4):  629-631. 

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本文将转盘式共聚焦活细胞成像系统和QDs结合, 实现了QDs对PV的标记, 建立了一种可用于研究病毒侵染细胞及其运动特征的长时间实时动态成像新方法. 对PV侵染Vero 细胞过程的研究结果表明, PV以完整的颗粒形式进入细胞的过程是一个肌动蛋白依赖的快速过程, 病毒入胞后集中在细胞膜的内侧周边.

双光子荧光有机纳米粒子的细胞染色

徐红, 杨淑敏, 陈更, 田雷蕾, 何凤, 王广义, 马於光

2010, 31(4):  632-634. 

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本文采用具有较大双光子吸收截面的有机分子2,5,2′,5′-(4′-N,N-二苯胺苯乙烯基)联苯(DPA-TSB)(双光子吸收截面δ: 3288 GM, 1 GM=1×10^-50 cm⁴·s·photon^-1·molecule^-1), 通过再沉淀法制备水相分散的纳米粒子. 研究表明, 这种有机双光子纳米粒子可以有效地富集在细胞质中, 对细胞染色显示出良好的荧光成像能力.

研究论文

新型硅酸锡微孔化合物的合成与表征

张琳, 和东亮, 邹永存, 马淑杰, 肖丰收

2010, 31(4):  635-637. 

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利用水热合成法制备了一种新型硅酸锡微孔化合物(Microporous stannosilicates), 通过XRD, SEM, ²⁹Si MAS NMR, ¹¹⁹Sn MAS NMR, IR和TG等测试手段对该硅酸锡微孔化合物进行了表征. 结果表明, 该硅酸锡微孔化合物中的Sn物种为六配位形式, 而此化合物与硅锆矿石(Litvinskite)具有相同的拓扑结构.

K(FOX-7)·H₂O的合成、晶体结构和热行为

徐抗震, 左现刚, 宋纪蓉, 王锋, 黄洁, 常春然

2010, 31(4):  638-643. 

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利用1,1-二氨基-2,2-二硝基乙烯(FOX-7)和KOH在甲醇水体系中合成了一种新型有机钾盐, 并培养出K(FOX-7)·H₂O单晶. 该晶体属三斜晶系, P1空间群, 晶胞参数: a=0.7493(2) nm, b=0.9767(3) nm, c=2.0035(5) nm, α=90.017(4)°, β=97.129(4)°, γ=90.019(4)°, V=1.4548(7) nm³, D_c=1.865 g/cm³, μ=0.724 mm^-1, F(000)=832, Z=8, R₁=0.0523, wR₂=0.1082. K(FOX-7)·H₂O的热分解行为可分为一个脱水和两个放热分解过程, 且第一放热分解反应的表观活化能和指前因子分别为135.9 kJ/mol和1012.17 s^-1. 热爆炸的临界温度为212.02 ℃. 同时, 利用微量热法测定了K(FOX-7)·H₂O的比热容, 298.15 K时的摩尔热容为210.88 J·mol^-1·K^-1. 用测得的比热容方程计算了298.15 K为基础的FOX-7的热力学函数, 并得到了绝热至爆时间为15.7~16.8 s之间的某一值.

水热法制备ZnS∶Cu,Al纳米X射线发光粉及其光谱特性

新梅, 曹望和

2010, 31(4):  644-648. 

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采用水热法低温(200 ℃)处理12 h直接制备ZnS∶Cu, Al纳米晶, 并探讨其光致(PL)和X射线激发(XEL)光谱特性及后续退火处理的影响. XRD和TEM分析表明, 水热法直接制备的ZnS∶Cu, Al粒径约为15 nm, 尺寸分布窄, 分散性好, 具有纯立方相的球形结构. 其PL和XEL光谱均为宽带谱, n(Cu)/n(Zn)=3×10^-4和n(Cu)/n(Al)= 0.5时PL和XEL光谱强度最大, XEL峰值在470 nm处. 在此条件下, 水热处理3 h直接合成的纳米晶在氩气保护下于800 ℃退火1 h后样品的XEL发光进一步增强. XEL光谱强度约是退火前样品的8倍, 此时峰值波长在520 nm, 团聚形成径为200～500 nm的类球形六方相结构. 发光强度增强, 但粒径很小, 对提高成像系统分辨率非常有意义. 通过比较样品的XEL和PL光谱, 讨论了XEL和PL光谱的发光机理和激发机制及退火对其特性的影响.

AMS-8-NH₂的合成及其对ODN的负载释放

陈敏敏, 邹永存, 孟云君, 张琪, 张卓琦, 曹希传

2010, 31(4):  649-652. 

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以阴离子表面活性剂肉豆蔻酰基谷氨酸钠(C₁₄GluA-Na)为模板剂, 3-氨丙基三甲氧基硅烷(APS)为辅助结构导向剂, 合成了介孔材料AMS-8-NH₂, 并结合XRD分析、N₂吸附/脱附技术及²⁹Si魔角旋转核磁共振(MAS NMR)等技术手段对纳米孔洞材料AMS-8-NH₂进行了表征. 结果表明, AMS-8-NH₂是高度有序的纳米孔洞材料, 其孔径和比表面积分别为3.2 nm和706 m²/g; 有机胺基团通过化学键连接在材料内表面, 这些基团的覆盖度达到25%. 以AMS-8-NH₂为载体, 寡核苷酸(ODN)为模型生物分子研究在不同条件下AMS-8-NH₂对ODN的吸附和释放性能, 实验结果表明, 当ODN浓度一定时, 溶液的pH值越低, 对ODN的吸附量越大, pH=4.7时对ODN的最大负载量可达214 mg/g; 在释放过程中, 材料对ODN具有较高的缓释能力, 随环境pH值增加, 释放量增加.

γ′-Fe₄N纳米晶薄膜的磁性及热稳定性研究

王丽丽, 安涛, 宋立军, 王欣, 宫杰, 郑伟涛

2010, 31(4):  653-656. 

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采用直流磁控溅射方法, 在Si(100) 单晶衬底上获得了γ′-Fe₄N纳米晶薄膜样品. 将样品在真空中分别于300, 400, 500, 600, 700和800 ℃下进行热处理, 利用XRD, SEM和VSM等测试手段对样品的结构、形貌和磁性进行表征. 结果表明, 热处理温度在300～500 ℃时, 在γ′-Fe₄N纳米晶粒的界面处形成了Fe₈N包裹层, 600 ℃时, Fe₈N包裹层转变为α-Fe, 当热处理温度≥700 ℃时, 样品全部转变为α-Fe. γ′-Fe₄N薄膜样品在600 ℃以下温度热处理可保持其主相γ′-Fe₄N的结构稳定, 而其软磁性能并未发生明显的减弱.

钇(Ⅲ)、铽(Ⅲ)、铒(Ⅲ)对氨基苯甲酸配合物共掺杂二氧化硅的光声光谱研究

杨跃涛, 汪海燕, 刘晓俊, 张淑仪

2010, 31(4):  657-661. 

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合成了Tb(p-ABA)₃·H₂O和Ln(p-ABA)₃·H₂O(p-ABA: 对氨基苯甲酸, Ln: Y或Er)配合物共掺杂的SiO₂样品. 荧光光谱测定结果表明, Y(p-ABA)₃·H₂O的引入增强了样品中Tb³⁺离子的特征发光, 而Er(p-ABA)₃·H₂O的引入使Tb³⁺的发光减弱. 光声光谱结果表明, 与Tb³⁺配合物单掺的样品相比, Tb³⁺和Y³⁺配合物共掺样品的光声强度降低; 而Tb³⁺和Er³⁺配合物共掺的样品则情况相反. 实验测定了共掺杂样品的相对量子发光效率和发光寿命, 从无辐射跃迁和辐射跃迁的角度提出共发光效应可能的机制. 结合对室温下陈化干燥样品的分析发现, 只有经适当的热处理过程才能在SiO₂凝胶中形成具有多核结构的稀土配合物.

Fe₂O₃-TiO₂磁性复合材料的制备及可见光催化性能

李秀莹, 王靖宇, 王晓宇, 苏丹, 韩喜江, 杜耘辰

2010, 31(4):  662-666. 

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以FeCl₃和Ti(C₄H₉O)₄为前驱体, 通过复合溶胶法制备了Fe₂O₃-TiO₂磁性复合光催化剂, 并用 XPS, XRD, SEM, EDS及BET进行了表征. 对亚甲基蓝的降解实验证明, Fe₂O₃的引入将复合材料的光响应范围扩展至可见光区, 且掺杂的Fe₂O₃摩尔分数为1.0%时, 样品可见光催化性能最高. 磁强计的测试结果显示, 复合光催化剂具有一定的磁性, 可在反应结束后利用磁场从体系分离, 使催化剂得到回收再利用.

基于热阻梯度加热系统的温度梯度芯片毛细管电泳用于DNA突变检测

徐章润, 李娜, 张惠丹, 樊晓峰, 方瑾

2010, 31(4):  667-671. 

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建立了一种简单、可靠的空间温度梯度芯片毛细管电泳DNA突变分析系统, 制作了热阻呈梯度均匀变化的硅橡胶(PDMS)基片, 利用其热阻变化对热传导的影响, 在基片表面形成稳定的空间温度梯度. 通过改变PDMS基片的厚度差, 可得到范围不同的温度梯度, 且形成的温度梯度在6 h内保持稳定. 利用该温度梯度加热装置对玻璃微流控芯片进行加热, 在10 ℃温度梯度范围内对209 bp的DNA突变标准样品进行分离检测, 单次样品分析时间为8.3 min, 并成功用于3例大肠癌患者石蜡组织切片中K-ras基因突变的检测.

基于钯纳米颗粒修饰直立碳纳米管电极的电化学葡萄糖生物传感器

徐颖1, 赵琨2, 张小燕1, 何品刚1, 方禹之1

2010, 31(4):  672-678. 

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将电化学氧化生成的Pd(Ⅳ)离子配合到直立碳纳米管(ACNTs)上, 使其还原为纳米颗粒(Pb nps), 从而制得Pd nps-ACNTs纳米复合物电极, 经过葡萄糖氧化酶(GOD)进一步修饰后, 制成GOD/Pds nps/ACNTs酶电极, 通过测量GOD和葡萄糖酶促反应中产生的H₂O₂含量, 进而监测葡萄糖浓度. 实验结果表明, 电极表面大量Pd纳米颗粒的存在显著提高了传感器的检测灵敏度, 使酶电极具有响应时间短(<5 s)及检测电位低(<0.4 V)等优点.

北五味子中一种新的莽草酸衍生物的分离纯化及其含量测定

祝洪艳, 孟祥颖, 鲍永利, 于春雷, 乌垠, 李玉新

2010, 31(4):  679-683. 

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从北五味子中提取分离得到一种新的莽草酸衍生物, 经一维、二维核磁共振波谱(1D NMR, HMQC, HMBC)等数据解析, 鉴定为莽草酸正丁酯. 并采用ZORBAX Extend C18柱, 以乙腈-0.05%磷酸为流动相进行梯度洗脱, 检测波长为215 nm, 流速1.0 mL/min, 建立了北五味子中莽草酸正丁酯含量的高效液相色谱分析方法. 结果表明, 莽草酸正丁酯在2~65 μg/mL浓度范围内线性关系良好, 相关系数r=0.9999, 平均回收率为98.25%, 相对标准偏差(RSD)为1.55%, 表明本法简单准确, 重复性好.

cDNA基因芯片技术分析三聚氰胺肾毒性的相关基因表达

时美, 范雪梅 , 李雪 , 王铮 , 王义明 , 罗国安

2010, 31(4):  684-689. 

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利用基因芯片技术筛查不同剂量的三聚氰胺干预大鼠肾脏的差异表达基因, 并对筛查的差异基因进行生物信息学分析, 推测三聚氰胺肾毒性的分子作用机制. 结果表明, 高剂量三聚氰胺干预的大鼠肾脏差异表达基因数多于低剂量干预的肾脏差异表达基因, 并且涉及到更多重要的分子功能和代谢途径, 表明三聚氰胺肾毒性具有剂量依赖性, 相比低剂量而言, 高剂量三聚氰胺干预对肾脏的危害更为严重.

基于PA6纳米纤维膜固相萃取-液相色谱法检测牛奶中的邻苯二甲酸酯

殷雪琰 , 许茜1,2, 吴淑燕1, 王敏1, 顾忠泽2

2010, 31(4):  690-695. 

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采用静电纺丝法制备了聚酰胺6(PA6)纳米纤维膜, 结合固相萃取技术-液相色谱法(HPLC-UV)检测了市售牛奶样品中的6种邻苯二甲酸酯(PAEs)的含量. 对影响实验的各种因素, 如提取溶剂的种类及用量、超声时间、洗脱溶剂的种类及用量、纳米纤维膜的用量、pH及过样速度等进行了考察. 在最优化条件下, 邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸丁基苄酯(BBP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸二(2-乙基己)酯(DEHP)和邻苯二甲酸二正辛酯(DOP)的检出限分别为0.02, 0.01, 0.05, 0.05, 0.10和0.25 ng/mL. 将该方法应用于不同品牌不同包装牛奶样品的检测, 只需2.5 mg PA6纳米纤维膜, 即可完全萃取样品中的PAEs, 相对标准偏差(RSD)小于5.82%, 回收率为93.40%~104.83%. 该方法测定牛奶中PAEs环境雌激素, 检出限低, 灵敏度高, 结果准确可靠, 重现性好.

meso-四(4-酰肼基苯基)卟啉及其金属配合物共价和非共价修饰多壁碳纳米管

赵鸿斌, 许兰兰, 王红科, 张辉, 王武林 , 常慧, 刘传生

2010, 31(4):  696-702. 

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采用新方法合成了meso-四(4-酰肼基苯基)卟啉及其金属配合物, 通过化学键将酰肼卟啉上的酰肼基与活化的多壁碳纳米管(MWNTs)发生酰胺化反应, 从而得到卟啉共价化学修饰的多壁碳纳米管复合物; 利用卟啉环上的π电子与多壁碳纳米管管壁上的π电子通过π-π堆积效应, 得到卟啉非共价化学修饰的碳纳米管复合物. 通过红外光谱、紫外和荧光光谱对比分析, 发现在卟啉与碳纳米管间存在强烈的电子效应, 且非共价修饰的卟啉-碳纳米管复合物的荧光猝灭率更高.

2,4和8-支噁二唑衍生物的三光子吸收和三光子上转换荧光

钱鹰, 朱晓勤, 吉彦, 黄维, 吕昌贵, 崔一平

2010, 31(4):  703-707. 

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用飞秒Ti:sapphire激光测定了3个对称噁二唑衍生物4-{N,N-双[4-(4-[5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-噁二唑-2]苯乙烯基)苯基]氨基}苯甲醛(Bis-oxa)、2,5-双{4-[2-N,N-双(4-{4-[5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-噁二唑-2]苯乙烯基}苯基)氨基苯乙烯基]苯基}-1,3,4-噁二唑(Quadri-oxa)和2,5-双(4-{2-N,N-双[({3,5-二[5-(4-叔丁基苯基)-1,3,4-噁二唑-2]苯基}乙烯基)苯基]氨基苯乙烯基}苯基)-1,3,4-噁二唑(Octu-oxa)的三光子吸收谱和三光子荧光光谱. 在1260 nm飞秒激光激发下, 2,4和8-支噁二唑衍生物的三光子吸收系数分别为5.0×10^-5, 10.0×10^-5和10.0×10^-5 cm³/GW², 三光子频率上转换荧光发射波长分别为533, 544和551 nm. 研究了多支化合物线性吸收和透过、单光子荧光及量子产率、荧光寿命、多光子荧光光谱和三光子吸收系数谱. 对称多支噁二唑衍生物具有很强的三光子吸收和上转换荧光性质.

3-(5′-乙氧基-1,3,4-噻二唑-2′-亚甲氨基)-2-氰基-3-取代-丙烯酸酯类化合物的合成、晶体结构及生物活性

王婷婷, 邴贵芳, 张欣, 秦振芳, 于海波, 秦雪, 戴红, 方建新

2010, 31(4):  708-713. 

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采用氰基丙烯酸酯与5-乙氧基-1,3,4-噻二唑-2-甲氨在乙醇中加热回流的方法合成了一系列3-(5′-乙氧基-1,3,4-噻二唑-2′-亚甲氨基)-2-氰基-3-取代-丙烯酸酯类化合物. 目标化合物结构均经¹H NMR和元素分析确证. 生物活性测试结果表明, 部分化合物对双子叶杂草油菜和苋菜显示出较好的除草活性及良好的选择性, 用化合物6j在600 g/ha剂量下对油菜和苋菜茎叶进行处理, 抑制率仍达100%和95.2%, 与对照样B相当; 氰基丙烯酸酯3位取代基体积对除草活性影响较大, 3位为异丙基时活性最高.

基于咪唑的荧光传感器对磷酸二氢根离子的高选择性识别

苏冬冬, 牛浩涛, 王莹, 何家骐, 程津培

2010, 31(4):  714-717. 

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设计并合成了基于咪唑基团的高选择性的荧光传感器, 分别利用荧光和紫外-可见光谱研究了其对阴离子的识别. 结果显示, 该类荧光传感器只在H₂PO₄^-离子存在下发生显著的荧光猝灭现象, 并且产生一个新的荧光发射峰, 因此可用于乙腈溶液中H₂PO₄^-的快速有效检测.

甲酸铵催化转移氢化还原肽链中的芳香硝基——对氨基苯丙氨酸的间接引入

高永清, 周宁, 吕玉健, 史卫国, 程卯生, 刘克良

2010, 31(4):  718-722. 

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研究了用甲酸铵催化转移氢化法(AF-CTH)对不同类型肽中的芳香硝基的还原行为, 这些肽类化合物包括促黑激素(MSH: 四肽)、促黄体素释放激素(LHRH: 十肽)和强腓肽(十七肽)的类似物. 用HPLC对还原过程进行了跟踪监测, 结果显示, 除含对氯苯丙氨酸残基的LHRH类似物因发生脱氯副反应不适合用AF-CTH还原外, 其余序列还原过程中均无明显副反应发生, 硝基几乎定量地转化成为相应的氨基, 实现了对氨基苯丙氨酸向肽链的间接引入. 另外发现, 硝基还原所需的时间与肽链长度有关, 肽链越长, 还原所需时间越长, 但与其在序列中的位置关系不明显.

金属次卟啉二甲酯对空气氧化环己烷的催化作用

周维友, 胡炳成, 徐士超, 孙呈郭, 刘祖亮

2010, 31(4):  723-726. 

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在无任何外加溶剂及共还原剂的条件下, 将金属次卟啉二甲酯应用于催化空气氧化环己烷的氧化反应. 结果表明, 金属次卟啉二甲酯能够很好地催化环己烷的氧化反应, 与简单的金属四苯基卟啉相比, 金属次卟啉二甲酯催化剂具有更高的催化活性. 进而研究了络合金属对其催化性能的影响.

官能化二硫缩烯酮的选择性α-溴代反应

巴哈尔古丽·别克吐尔逊, 王芒, 韩锋, 刘群

2010, 31(4):  727-730. 

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发展了一种适用范围广、高效且高选择性的官能化二硫缩烯酮的α-溴代反应. 在少量水存在下, 在四氢呋喃溶液中, 以溴化铜为溴代试剂, 经由官能化二硫缩烯酮(1)的α-溴代反应制备了结构多样的α-溴代二硫缩烯酮(2).

云南萝芙木叶吲哚生物碱

耿长安, 刘锡葵

2010, 31(4):  731-735. 

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从栽培云南萝芙木(Rauvolfia yunnanensis Tsiang)叶的95%乙醇提取物中分离得到11个吲哚类生物碱: Caberine(1), 19-Ethoxyl-1-demethyl-Δ¹-17-acetylajmaline(2), Vellosimine(3), β-Yohimbine(4), Yohimbine(5), Vinorine(6), Picrinine(7), Nareline(8), Akuammicine(9), Strictamine(10), Reserpine(11). 采用UV, IR, MS和1D, 2D NMR方法对它们的结构进行了鉴定, 其中化合物2为新的吲哚生物碱, 化合物1, 8和9为首次从该属植物中分离得到.

恐惧记忆相关蛋白的蛋白质组学研究

郑君芳, 刘华, 熊英, 王小柱, 贺俊崎

2010, 31(4):  736-741. 

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应用双向凝胶电泳结合质谱鉴定和数据库检索, 分析比较了CD1和C57BL/6J小鼠经条件性恐惧实验后海马蛋白表达的差异, 探讨了与恐惧记忆相关的蛋白质. CD1和C57BL/6J小鼠经条件性恐惧实验后, 海马蛋白表达存在明显差异, 29种蛋白(31个蛋白点)与恐惧记忆的形成显著相关. 其中24个蛋白点表达显著上调, 7个蛋白点显著下调. 与恐惧记忆相关的蛋白按功能可分为如下6类: (1) 能量代谢或线粒体功能相关蛋白; (2) 神经发育相关蛋白; (3) 信号转导相关蛋白; (4) 细胞骨架相关蛋白; (5) 氨基酸代谢和蛋白分解相关蛋白; (6) 伴侣蛋白. 这些恐惧记忆形成的相关蛋白深化了对恐惧记忆脑机制的认识, 为研究和治疗认知相关疾病提供了新靶标.

乙型肝炎病毒表面抗原三维结构的同源模建及功能预测

周小平, 张沐新, 王广树, 杨晓虹

2010, 31(4):  742-745. 

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结合生物信息学方法及分子模拟手段, 通过同源模建方法构建了乙型肝炎病毒表面抗原(HBsAg)Pres12的三维空间结构, 并结合生物实验在分子水平上探讨了乙型肝炎病毒表面抗原Pres12作为抗乙型肝炎病毒重要靶标的机理. 研究结果表明, HBsAg三维空间结构是由构型性的Pres1和线性的Pres2组成, 此结构由疏水氨基酸形成3个α-螺旋结构及Loop结构域, 并且N端由Pres1中残基构成了一个开裂, 形成了HBsAg可能的活性部位. 静电势分析结果证实, N端可能的活性部位具有较大的静电势分布, 因而具有与受体细胞蛋白相互作用的能力, 这为HBV病毒抑制剂药物分子的设计提供了有益帮助.

17-β-雌二醇对心肌缺氧/复氧NF-κB及ICAM-1和VCAM-1表达的影响

霍洪亮, 安尚玉, 钟世刚, 曾庆华

2010, 31(4):  746-750. 

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利用乳鼠原代培养心肌细胞建立缺氧/复氧模型, 采用流式细胞术、Western blot、RT-PCR及Elisa等方法, 研究了17-β-雌二醇对缺氧/复氧诱导的ICAM-1和VCAM-1表达的影响, 分析雌激素在心肌缺氧/复氧损伤中的抗炎作用. 结果表明, 心肌缺氧/复氧使NF-κB p65活化, 雌激素对NF-κB活化有明显的抑制作用. 雌激素对NF-κB途径和对非NF-κB途径ICAM-1和VCAM-1的mRNA和蛋白表达都有抑制作用. 以上结果说明雌激素在心肌缺氧/复氧过程中的抗炎作用是通过多途径实现的.

硝酸铵对SO₂在大气颗粒物表面气-粒转化影响的模拟研究

林立, 孔令东, 陈建民

2010, 31(4):  751-755. 

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利用流动态的原位傅里叶变换红外漫反射光谱(DRIFTS)对含硝酸铵气溶胶(以α-Fe₂O₃为主模拟气溶胶)与SO₂的非均相反应进行了研究, 比较了硝酸铵与其它金属氧化物(CaO, MgO, α-Al₂O₃和SiO₂)与SO₂反应的情况.实验结果表明, 硝酸铵和α-Fe₂O₃混合颗粒物比硝酸铵和其它金属氧化物混合颗粒与SO₂反应的吸附系数高, 表明α-Fe₂O₃比其它金属氧化物催化能力变强.利用BET面积作为反应活性表面积, 发现含有6％(质量分数)NH₄NO₃的α-Fe₂O₃混合颗粒物与SO₂反应具有最高的比表面积吸附系数(γ_BET=2.42×10^-9), 比纯氧化铁的反应高了近1.8倍.而纯NH₄NO₃颗粒与SO₂不发生反应, 表明少量硝酸铵的存在在一定程度上提高了SO₂在气溶胶颗粒物表面转化成硫酸盐的能力. 本文还讨论了含硝酸铵气溶胶与SO₂的反应机制及其对大气环境的影响.

薄层法研究十二烷基苯磺酸钠对硝基苯/水界面电子转移的影响

董存武, 李莉, 赵雪萍, 卢小泉, 刘秀辉

2010, 31(4):  756-760. 

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用薄层法研究了阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(SDBS)对硝基苯/水界面电子转移的影响. 实验结果表明, 随着水相中十二烷基苯磺酸钠浓度的增加, 有机相中十甲基二茂铁(DMFc)和水相中Fe(CN)₆^3-发生的界面双分子反应的阴极平台电流呈现递减趋势, 但是界面双分子反应速率常数却呈递增趋势. 这是由于阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠在硝基苯/水界面形成了修饰层, 影响了界面双电层结构. SDBS在液/液界面的吸附为Langmuir吸附.

不同载体负载的铂催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的活性及其铂流失率比较

王红娜, 沈亚丽, 李博, 李晓红, 吴鹏

2010, 31(4):  761-765. 

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以介孔树脂材料FDU-14和介孔碳材料CMK-3为载体制备了两种负载型铂催化剂, 用N₂气吸附、X射线衍射及CO化学吸附等手段对这两种催化剂进行了表征, 并将这两种不同的负载型铂催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的催化性能及其铂流失率与商品化Pt/Al₂O₃催化剂进行了比较. 研究结果表明, 尽管Pt/Al₂O₃催化剂的初始活性和光学选择性均较高, 然而相同反应条件下乙酸溶剂中Pt/FDU-14和Pt/CMK-3催化剂的铂流失率比Pt/Al₂O₃催化剂的低. 通过对催化剂进行CO吸附原位傅里叶变换红外漫反射光谱(DRIFTS)表征, 从载体的不同表面电子性质角度解释了不同载体负载的铂催化剂在丙酮酸乙酯不对称氢化反应中的活性和铂流失率的差异.

二邻苯二胺合镍(Ⅱ)载流子传输性能的理论研究

汤肖丹, 高洪泽, 耿允, 廖奕, 苏忠民

2010, 31(4):  766-771. 

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利用密度泛函理论UB3LYP方法, 对二邻苯二胺合镍(Ⅱ)(PHDANI)的基态和离子态几何结构进行全优化, 模拟其双自由基特性. 运用势能面曲线法计算了PHDANI的空穴和电子重组能. 从晶体结构中选出所有可能最近的载流子传输路径, 计算相应的传输积分, 结合Marcus电荷转移理论探讨PHDANI的载流子传输性质. 计算结果表明, 在单重态双自由基特性下, 空穴和电子的迁移率分别达到0.253和0.135 cm²·V^-1·s^-1, 空穴和电子传输迁移率都很高且能达到平衡, 从理论层面上阐明了PHDANI可以作为很好的双极性传输材料.

[MAl₅]⁺(M=Si,Ge,Sn,Pb)体系结构和稳定性的理论研究

贺海鹏, 崔中华, 丁益宏

2010, 31(4):  772-776. 

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利用B3LYP和CCSD(T)(单点)方法, 研究了含Si, Ge, Sn, Pb的六原子体系[MAl₅]⁺中各个异构体的结构及稳定性. 研究结果表明, 尽管与[CAl₅]⁺一样也具有18个价电子, 但[MAl₅]⁺(M=Si, Ge, Sn, Pb)体系并不存在具有平面五配位结构的异构体, 其能量的全局极小点为具有C_s对称性的蝶形异构体Int1, 这是由于中心原子M(Si, Ge, Sn, Pb)较大的体积显著破坏了[MAl₅]⁺中平面五配位结构的稳定性所致.

2-苯基吡啶铱(Ⅲ)配合物及其衍生物光谱性质的理论研究

吴清秀, 史丽丽, 赵姗姗, 吴水星, 廖奕, 苏忠民

2010, 31(4):  777-781. 

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采用密度泛函理论B3PW91和UB3PW91方法, 分别对4种Ir(Ⅲ)配合物(ppy)₂Ir(acac)(1, ppy=2-苯基吡啶, acac=乙酰丙酮)、(npy)₂Ir(acac)(2, npy=2-萘-1-基吡啶)、(pq)₂Ir(acac)(3, pq=2-苯基喹啉)和(bzq)₂Ir(acac)(4, bzq=苯并喹啉)进行了基态和激发态的几何优化, 在此基础上用TD-DFT方法计算了吸收和发射光谱. 结果表明, 随着ppy配体上并苯环位置的变化, 参与最大吸收和发射的分子轨道能隙降低程度不同, 从而使配合物2, 3, 4的最大吸收和发射光谱都比配合物1发生红移, 其中在吡啶环上增加苯环对吸收光谱的影响最大. 这4个分子最大吸收波长的顺序为1<2<4<3, 而最大发射波长顺序则是1<4<3<2. 由于配合物2的两个苯环上H的强排斥作用降低了其共轭程度, 使分子发生很大程度的扭曲, 导致其斯托克位移最大.

静电位阻模型在纳滤膜跨膜电位解析中的应用

方彦彦, 涂丛慧, 王晓琳

2010, 31(4):  782-789. 

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采用静电位阻模型对纳滤膜的跨膜电位进行了理论解析, 考察了溶液体积通量密度、原料液浓度、阴阳离子扩散系数比、膜孔半径和膜体积电荷密度对KCl(1-1型电解质)和MgCl2(2-1型电解质)中的纳滤膜跨膜电位的影响. 研究结果表明, 随着通量密度的增大, KCl和MgCl₂的跨膜电位线性程度增强; 两种电解质的跨膜电位均随着原料液浓度和膜孔半径的增大而下降; 在不同的考察范围内, 阴阳离子扩散系数比对1-1型和2-1型电解质的跨膜电位的影响差别较大; KCl的跨膜电位随着膜体积电荷密度的变化关于零点呈现出对称性, 而MgCl₂的跨膜电位零点则出现在膜体积电荷密度为负的条件下.

固态导电聚合物多色电致变色器件的制备

陈丽娴, 翁少煌, 周剑章, 林仲华

2010, 31(4):  790-795. 

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制备了基于聚3-甲基噻吩(P3MeT)和聚苯胺(PANI)的两种结构(侧面结构和垂直结构)固态导电聚合物多色电致变色器件(ECD). 采用电化学现场紫外-可见光谱法研究了侧面结构固态ECD的电致变色特性, P3MeT-ECD显示出蓝色和红色的可逆变化, PANI-ECD显示出墨绿色和黄绿色的可逆变化, 同时采用P3MeT和PANI作变色材料的P3MeT-PANI-ECD可以实现红、蓝、墨绿和草绿多色变化. 用激光雕刻微型化P3MeT-PANI变色层组装制得的侧面结构固态P3MeT-PANI-ECD控制合适电压也可多色变化. 另外, 用CeO₂-TiO₂作为P3MeT-PANI对电极的垂直结构固态P3MeT-PANI-ECD在实现红、蓝、墨绿和草绿多色变化的同时, 也可进行四色自由搭配选择.

TiF₃对LiAlH₄放氢性能的影响

刘淑生, 孙立贤, 宋莉芳, 姜春红, 张箭, 张耀, 徐芬, 张志恒

2010, 31(4):  796-799. 

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采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和热重(TG)等测试方法, 对掺杂TiF₃前后和不同TiF₃掺杂量LiAlH₄的放氢性能进行了研究. 结果发现, 在TiF₃存在下, LiAlH₄在球磨过程中有少量分解. TiF₃对LiAlH₄放氢具有明显的催化作用. 随着掺杂量的增加, LiAlH₄的起始放氢温度降低, 但放氢量会明显减少. 掺杂2%(摩尔分数)TiF₃的LiAlH₄从80 ℃开始放氢, 比未处理的LiAlH₄的起始放氢温度降低了70 ℃, 放氢量高达6.6%(质量分数).

PAMAM包覆脂质体的制备、表征及作为眼部递药载体的评价

刘毅, 孙考祥, 姚文军, 梁娜, 慕宏杰, 梁荣才, 姚晨

2010, 31(4):  800-805. 

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制备了树枝状聚合物聚酰胺-胺2代和3代(PAMAM G2, PAMAM G3)包覆的葛根素(Puerarin, PUE)脂质体, 考察了脂质体包覆前后的粒径、Zeta电位的变化及包覆率和体外释放特性. 用异硫氰酸荧光素(FITC)标记PAMAM, 采用透射电镜和激光扫描共聚焦显微镜分别观察了PAMAM包覆脂质体和FITC-PAMAM包覆脂质体的形态. 采用改进的Valia-Chien扩散池及兔离体角膜评价了脂质体包覆前后角膜的药物渗透特性, 分别考察了脂质体包覆前后的角膜前滞留时间、角膜残留药量和角膜水化值. 研究结果表明, 包覆后的脂质体粒径略有增加, 但没有显著差异, Zeta电位由负变正, 并且随PAMAM比例的增加而增加. 透射电镜和激光扫描共聚焦显微镜观察结果显示, PAMAM能较好地包覆于脂质体表面. PAMAM G2的包覆率明显比PAMAM G3高. 包覆前后的脂质体释药特性相似, 均具有明显的缓释作用. PAMAM包覆PUE脂质体后, 与PUE水溶液和未包覆PUE脂质体相比, 其PUE离体兔角膜表观渗透系数、角膜前滞留时间及角膜残留药量均明显增加, 并具有显著差异, 其中PAMAM G3包覆脂质体优于PAMAM G2包覆脂质体. 水化值检测结果表明, PAMAM包覆PUE脂质体对角膜的刺激性不明显.

右旋聚乳酸薄膜的结晶形态

李海东, 林驭寒, 聂伟, 邓超, 陈学思, 姬相玲

2010, 31(4):  806-810. 

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利用旋涂法制备一系列右旋聚乳酸(PDLA)均聚物薄膜, 在不同溶液浓度、结晶温度、结晶时间、溶剂和基底条件下对其进行等温结晶处理, 得到直径和长度大小不等的短棒和纤维束球状等形态, 利用原子力显微镜(AFM)研究了不同条件下所得到的PDLA薄膜的结晶形态. 提出了可能的结晶演变过程和生长模型. 通过控制不同的结晶条件, 可以得到PDLA均聚物薄膜的不同结晶形态.

大豆分离蛋白/聚乙烯醇的电纺研究

赵亮, 唐功文, 苏峻峰, 郝欣, 张源, 史辰露, 蒋瑞, 袁晓燕

2010, 31(4):  811-814. 

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对大豆分离蛋白(SPI)/聚乙烯醇(PVA)的电纺进行了研究, 讨论了溶液性质和甘油的加入对SPI/PVA电纺纤维形貌的影响, 并对SPI/PVA电纺膜进行了成分分析和力学性能表征. 结果表明, 加入甘油可以提高SPI/PVA的可电纺性, 同时使SPI/PVA电纺膜的拉伸强度从不含甘油的(5.17±0.62) MPa下降到含有甘油的(1.67±0.21) MPa, 而伸长率呈增加趋势.

H型(PS)₂PEG(PS)₂嵌段共聚物在旋涂过程中的结晶行为

潘瑛瑛, 张吉东, 石彤非, 安立佳

2010, 31(4):  815-820. 

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采用原子力显微镜和X射线衍射等手段研究了H型(PS)₂PEG(PS)2嵌段共聚物在不同溶剂和不同浓度的溶液中旋涂所得薄膜的形貌, 并与聚乙二醇(PEG)均聚物进行了比较. 虽然(PS)₂PEG(PS)₂中PS的链长很短, 但对形貌有很大影响, PS链段的存在改变了聚合物在基底上的稳定性, 使用四氢呋喃为溶剂, 当溶液浓度较小时, 在旋涂过程中发生去润湿, 然后再发生结晶, 膜厚较大时去润湿被抑止, 所得形貌与PEG均聚物类似. 以甲苯为溶剂时, 由于PEG和PS与溶剂的相互作用不同, 共聚物在溶液中形成胶束, 从而改变了聚合物的结晶形貌.

负载蛋白质的胶原/聚两性电解质IPN角膜替代物

梁爽, 杨建海, 刘贵培, 刘文广

2010, 31(4):  821-828. 

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以碳二亚胺/N-羟基琥珀酰亚胺(EDC/NHS)和聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为交联剂分别对猪皮去端肽Ⅰ型胶原和3-(甲基丙烯酰胺)丙基-二甲基(3-磺丙)胺(MPDSAH)进行交联, 制备了具有互穿聚合物网络(IPN)结构的角膜替代物. 胶原基IPN角膜替代物的折光指数和白光透过率与天然人角膜相似. IPN水凝胶具有优于纯胶原凝胶的力学性能, 同时PMPDSAH网络的引入明显提高了IPN凝胶在胶原酶中的稳定性. 体外细胞培养实验结果表明, IPN角膜替代物支持人角膜上皮细胞生长. 通过冷冻干燥-溶胀后包覆技术可将牛血清白蛋白(BSA)和神经生长因子(NGF)装载到角膜替代物中, 负载药物的冻干凝胶可干态保存, 避免了湿态下蛋白质等活性因子的失活和漏泄; 再吸水恢复原状的特性可使角膜替代物完好地移植病灶部位, NGF具有良好的缓释效果. 此负载NGF的复合角膜替代物有望促进角膜组织和神经的再生.

聚2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸水凝胶-玻璃体系中水凝胶压缩模量对摩擦行为的影响

杜淼, 张岩, 郑强

2010, 31(4):  829-833. 

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研究了在玻璃基板表面, 滑动速率(v)为10^-6～10⁰ m/s的具有不同压缩模量(E)的聚2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸(PAMPS)水凝胶的摩擦行为. 结果表明, 在高摩擦速率(v>10^-3 m/s)下, 摩擦力f∝v, 呈流体动压润滑特征; 而在低摩擦速率(v<10^-4 m/s)区域, f随v增加略有下降, 不符合流体动压润滑机制. 低速区随v增加f的下降不是缘于测试过程中正压力的松弛, 而是由水凝胶表面缠结网络剪切变稀及混合润滑共同导致的. 低速区f对v的敏感性受E的影响不大. 与模型预测不同, E低的PAMPS水凝胶表现出较低的f及临界流体动压润滑速率(v_c), 这与低E的PAMPS水凝胶表面较低的电荷密度及较易形变有关.

聚合结晶化胶体阵列结构的压敏光响应性质

黄学光, 杨正文, 孙竞博, 孙丽, 李勃, 周济

2010, 31(4):  834-838. 

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制备了由单分散聚苯乙烯微球构成的结晶化胶体阵列结构, 并制备了结晶化胶体阵列聚丙烯酰胺水凝胶薄膜. 通过微区反射光谱研究了其光子带隙位置随外加压力的变化规律. 实验结果表明, 该薄膜在垂直表面方向存在光子带隙, 并在一定载荷范围内带隙波长随外加压力呈可逆线性变化.