XAFS技术在单原子电催化中的应用 高等学校化学学报    2022, 43 (9): 20220487-.   DOI:10.7503/cjcu20220487

Fig.13 The in situ XAFS analysis of Cu₁/Au catalyst^[53]
（A） The least-squares curve-fitting analysis of operando EXAFS spectra at the Cu K-edge； （B） corresponding Re［k³χ（k）］ oscillations； （C） Cu K-edge XANES experimental spectra of the sample under ex situ condition and -0.6 V and the calculated spectra for Cu atoms at the corner， edge， （100） plane， and （111） plane and corresponding configurations； （D） schematic for the coordination number of Cu atoms at different sites； （E） schematic for the surface migration of single Cu atoms under working conditions.
Copyright 2020， American Chemical Society.

正文中引用本图/表的段落

Liu等［53］在油胺乙二醇体系中制备了Cu₁/Au单原子合金催化剂， 并以此为模型催化剂， 借助细致全面的原位XAFS分析［图13（A）~（C）］， 深入探究了Cu原子在CO₂RR工况条件下配位结构的变化. 他们对不同电压下获取的EXAFS曲线进行拟合， 探测到Cu-Au配位数在还原电位下的变化情况， 并以此为基础进行Material Studio建模， 发现Cu原子在还原电位下由Au多面体纳米颗粒的顶角位置迁移到（100）面内， 并结合DFT理论计算阐明了这一变化对Au纳米颗粒电子结构的调节作用［图13（D）］. 此工作为单原子合金催化CO₂RR反应机理的研究提供了全新的思路.

（A） Fe L-edge XANES spectra of （Fe，Co）/N-C and FePc； （B） experimental 57Fe M?ssbauer transmission spectra measured at 298 K for （Fe，Co）/N-C， and fittings with spectral components； （C） N K-edge XAS spectra of Fe SAs/N-C， Co SAs/N-C， and （Fe，Co）/N-C； （D） comparison between K-edge XANES experimental spectrum of （Fe，Co）/N-C（black dashed line） and theoretical spectrum calculated with depicted structure（solid red line）； （E） corresponding Fe K-edge EXAFS fittings of （Fe，Co）/N-C； （F） proposed architectures of Fe-Co dual sites； （G） preparation of （Fe，Co）/N-C. ...