XAFS技术在单原子电催化中的应用 高等学校化学学报    2022, 43 (9): 20220487-.   DOI:10.7503/cjcu20220487

Fig.9 Illustration of single?atom Ru electrocatalyst for OER^[41]
（A） HAADF-STEM image of single-atom Ru； （B） magnified image of （A）； （C） in situ SR-IR spectra of Ru-N-C catalyst； （D） Operando EXAFS spectra and first-shell fitting curves for Ru-N-C at different applied voltages from the open circuit condition to 1.5 V during OER； （E） Operando XANES spectra for Ru-N-C during OER； （F） schematic of the whole OER mechanism on Ru-N-C catalyst in the acidic electrolyte. The balls in gray， blue， red， white， and light green represent C， N， O， H， and Ru atoms， respectively.
Copyright 2019， Springer-Nature.

正文中引用本图/表的段落

Cao等［41］在磷化C₃N₄（PCN）上构筑单原子Ru位点， 成功合成了一种新型OER催化剂［图9（A）和（B）］. 该催化剂在0.5 mol/L H₂SO₄中表现出相当出色的OER活性（电流密度达到10 mA/cm2时的过电 位为267 mV， 优于商用RuO₂/C催化剂）和可观的工作稳定性（在1.5 V vs. RHE工作条件下工作30 h性能仅衰减5%）. 借助EXAFS拟合［图9（D）］， 他们确认了该催化剂中Ru的存在形式为Ru₁-N₄， 而没有Ru—O， Ru—Cl和Ru—Ru键存在. 此外， 他们还开展了原位XAFS和原位红外光谱（SR-IR）实验， 经由不同电压下XANES吸收边位置变化的追踪和不同电压下EXAFS曲线的拟合， 结合原位红外光谱的吸附物种特征峰分析， 发现Ru₁-N₄结构在OER工作电位下会首先吸附一个O原子形成O-Ru-N₄中间体， 然后再参与常规的OER电化学循环［图9（F）］， 并通过DFT理论计算对这一机理进行了验证.

（A） The preparation route to M-NHGFs； （B） Fourier transformed magnitudes of the experimental K-edge EXAFS signals of M-NHGFs along with reference samples； （C） atomic structure characterizations of M-NHGFs by ADF-STEM. ...