XAFS技术在单原子电催化中的应用 高等学校化学学报    2022, 43 (9): 20220487-.   DOI:10.7503/cjcu20220487

Fig.11 Illustration of (Fe,Co)/NC catalyst^[49]
（A） Fe L-edge XANES spectra of （Fe，Co）/N-C and FePc； （B） experimental ⁵⁷Fe M?ssbauer transmission spectra measured at 298 K for （Fe，Co）/N-C， and fittings with spectral components； （C） N K-edge XAS spectra of Fe SAs/N-C， Co SAs/N-C， and （Fe，Co）/N-C； （D） comparison between K-edge XANES experimental spectrum of （Fe，Co）/N-C（black dashed line） and theoretical spectrum calculated with depicted structure（solid red line）； （E） corresponding Fe K-edge EXAFS fittings of （Fe，Co）/N-C； （F） proposed architectures of Fe-Co dual sites； （G） preparation of （Fe，Co）/N-C.
Copyright 2017， American Chemical Society.

正文中引用本图/表的段落

近年来， 双金属位点的ORR单原子催化剂同样得到了广泛的关注. Wang等［49］创新性地发展了一种“主-客”合成策略， 利用Zn₁Co₁-BMOF中的Co吸附浸渍液中的Fe， 再通过高温条件除去Zn， 制备了具有Fe-Co双金属位点的特殊单原子催化剂［图11（G）］. 该催化剂表现出优异的ORR活性（酸性条件下半波电位0.858 V）和工况稳定性（电流密度1000 mA/cm2条件下稳定工作100 h无明显失活）. 结合软线XAS测试［图11（A）和（C）］、 穆斯堡尔谱［图11（B）］、 EXAFS拟合［图11（E）］和近边计算［图11（D）］， 他们成功区分了Fe-N与Fe-O， Fe-Fe与Fe-Co， Co-N与Co-O等单纯EXAFS拟合难以区分的配位结构， 并以拟合结果为出发点构建了Fe-Co双原子位点的空间构型［图11（F）］， 此外， 他们还结合DFT理论计算对该双原子位点的作用机理进行了深入阐释.

（A） Cartoon illustrating the synthetic approach for the Fe-NC catalyst with a high Fe loading； （B， C） Fe K-edge EXAFS analysis of Fe-NCU（B） and Fe-NC?-DCDA（C）； （D， E） 57Fe cryo M?ssbauer spectra measured at 5?K of Fe-NCU（D） and Fe-NCΔ-DCDA（E）. ...