基于石墨烯/金纳米粒子/碳化钛复合材料构建双室酶生物燃料电池自供能葡萄糖生物传感器

doi:10.7503/cjcu20240301

高等学校化学学报 ›› 2024, Vol. 45 ›› Issue (12): 20240301.doi: 10.7503/cjcu20240301

基于石墨烯/金纳米粒子/碳化钛复合材料构建双室酶生物燃料电池自供能葡萄糖生物传感器

李世宣¹, 蒙化¹, 尹学虎¹, 易锦飞¹, 马丽红¹, 张艳丽¹(), 王红斌¹, 杨文荣¹^,², 庞鹏飞¹()

^1.云南民族大学，云南省教育厅功能纳米材料基化学生物传感科技创新团队，昆明 650504
^2.澳大利亚迪肯大学生命与环境科学学院，吉朗 3217

收稿日期:2024-06-24 出版日期:2024-12-10 发布日期:2024-08-21
通讯作者: 张艳丽 E-mail:ylzhang@ymu.edu.cn;pfpang@aliyun.com
作者简介:庞鹏飞，男，博士，教授，主要从事电化学生物传感方面的研究. E-mail： pfpang@aliyun.com
基金资助:
国家自然科学基金(21565031);云南省科技厅应用基础研究基金(202001AT070012);云南民族大学研究生科研创新基金(2024SKY135)

A Double-Chamber Enzymatic Biofuel Cells-based Self-powered Glucose Biosensor Based on Graphene/Gold Nanoparticles/Titanium Carbide Nanocomposite

LI Shixuan¹, MENG Hua¹, YIN Xuehu¹, YI Jinfei¹, MA Lihong¹, ZHANG Yanli¹(), WANG Hongbin¹, YANG Wenrong¹^,², PANG Pengfei¹()

^1.Functional Nanomaterial?based Chemical and Biological Sensing Technology Innovation Team of Department of Education of Yunnan Province，Yunnan Minzu University，Kunming 650504，China
^2.School of Life and Environmental Sciences，Deakin University，Geelong 3217，Australia

Received:2024-06-24 Online:2024-12-10 Published:2024-08-21
Contact: ZHANG Yanli E-mail:ylzhang@ymu.edu.cn;pfpang@aliyun.com
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21665027);the Applied Basic Research Project of Yunnan Provincial Science and Technology Department, China(202001AT070012);the Graduate Scientific Research Foundation of Yunnan Minzu University, China(2024SKY135)

1. ESM to 20240301.pdf(277KB)

摘要/Abstract

摘要：

基于酶生物燃料电池（EBFCs）构建的自供能电化学传感装置具有结构简单、易于小型化及无需外部电源等优势，在生物传感、环境监测和临床诊断等领域具有潜在的应用前景. 本文利用石墨烯/金纳米粒子/碳化钛（rGO/AuNPs/Ti₃C₂）纳米复合材料修饰玻碳电极（rGO/AuNPs/Ti₃C₂/GCE）作为EBFCs阴极，在其表面进一步固定葡萄糖氧化酶（GOx），制得EBFCs生物阳极，进而通过组装EBFCs生物阳极和阴极构建了双室酶生物燃料电池自供能葡萄糖生物传感器（EBFCs-SPGB）. 当阳极室存在目标物葡萄糖时，生物阳极表面固定的GOx发生酶促反应，催化葡萄糖产生电子并经外电路到达阴极，导致阴极表面Fe(CN) $63$ ^-发生还原反应，从而产生电化学响应信号. rGO/AuNPs/Ti₃C₂纳米复合材料具有优异的导电性、生物相容性和大的比表面积，其协同效应可显著提高GOx负载量和有效促进电子在电极表面的传递. 构建的EBFCs-SPGB最大功率输出信号与葡萄糖浓度在0.3~10 mmol/L范围内呈良好的线性关系，检出限为0.1 mmol/L（S/N=3），可用于人体血清样本中葡萄糖浓度的检测分析.

关键词: 葡萄糖, 纳米复合材料, 酶生物燃料电池, 自供能电化学传感器

Abstract:

Enzymatic biofuel cells（EBFCs）-based self-powered sensing device has the advantages of simple structure， easy miniaturization， and no need for external power supply. It exhibits potential application prospects in clinical diagnosis， environmental monitoring， biosensing， and other fields. Graphene/gold nanoparticles/titanium carbide（rGO/AuNPs/Ti₃C₂） nanocomposite modified glassy carbon electrode（GCE） was used as cathode of EBFCs （rGO/AuNPs/Ti₃C₂/GCE）. The bioanode of EBFCs was prepared via immobilization of glucose oxidase（GOx） on the surface of rGO/AuNPs/Ti₃C₂/GCE. A double-chamber enzymatic biofuel cells-based self-powered glucose biosensor（EBFCs-SPGB） was constructed by combining as-prepared bioanode and cathode in supporting electrolyte separated with a Nafion membrane. In the presence of target glucose， the GOx fixed on the surface of the bioanode promotes an enzymatic reaction. The electrons generated by catalyzing glucose transferred to the cathode through an external circuit， resulting in a reduction reaction on the cathode surface and generating an electrochemical response signal. Due to the excellent conductivity， biocompatibility， and large specific surface area of rGO/AuNPs/Ti₃C₂ nanocomposite， the synergistic effect of nanocomposite can significantly increase loading amount of GOx and effectively promote electron transfer on the electrode surface. The maximum power output signal of the constructed EBFCs-SPGB shows a good linear relationship with glucose concentration in the range of 0.3—10 mmol/L， with a detection limit of 0.1 mmol/L（S/N=3）， which can be applied to analysis of glucose concentration in human serum samples.

Key words: Glucose, Nanocomposite, Enzymatic biofuel cell, Self-powered electrochemical sensor

中图分类号:

O657.1

TrendMD:

李世宣, 蒙化, 尹学虎, 易锦飞, 马丽红, 张艳丽, 王红斌, 杨文荣, 庞鹏飞. 基于石墨烯/金纳米粒子/碳化钛复合材料构建双室酶生物燃料电池自供能葡萄糖生物传感器. 高等学校化学学报, 2024, 45(12): 20240301.

LI Shixuan, MENG Hua, YIN Xuehu, YI Jinfei, MA Lihong, ZHANG Yanli, WANG Hongbin, YANG Wenrong, PANG Pengfei. A Double-Chamber Enzymatic Biofuel Cells-based Self-powered Glucose Biosensor Based on Graphene/Gold Nanoparticles/Titanium Carbide Nanocomposite. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(12): 20240301.

图/表 7

Fig.1 SEM and TEM images of Ti3C2(A, B), rGO/AuNPs(C, D) and rGO/AuNPs/Ti3C2(E, F)

Fig.2 XPS spectrum(A) and XRD patterns(B) of rGO/AuNPs/Ti3C2a. Ti3AlC2; b. Ti3C2; c. rGO/AuNPs; d. rGO/AuNPs/Ti3C2.

Fig.3 CV curves(A) and EIS spectra(B) of different modified electrodesa. GCE; b. rGO/AuNPs/GCE; c. Ti3C2/GCE; d. rGO/AuNPs/Ti3C2/GCE; e. GOx/rGO/AuNPs/Ti3C2/GCE; f. Nafion/GOx/rGO/AuNPs/Ti3C2/GCE.

Fig.4 Maximum power output curve of EBFCs⁃SPGB in absence(a) and presence(b) of 5 mmol/L glucose

Fig.5 Maximum power output curves of SPGB to different concentrations of glucose(A) and calibration curve between maximum power output and glucose concentration(B)

Fig.6 Selectivity(A) and reproducibility(B) of proposed EBFCs⁃SPGB

Table 1 Determination results of glucose in human serum samples(n=3)

Sample No.	Hospital^*/（mmol·L^-1）	Added/（mmol·L^-1）	Found/（mmol·L^-1）	RSD（%）	Recovery（%）
1	4.90	0	4.86	4.5	—
		0.5	5.41	3.6	102.0
		1.0	5.87	4.6	97.0
		1.5	6.35	3.4	96.6
2	5.19	0	5.20	1.9	—
		0.5	5.70	4.3	102.0
		1.0	6.19	3.6	98.3
		1.5	6.74	3.7	104.0
3	5.25	0	5.24	4.2	—
		0.5	5.77	2.3	104.0
		1.0	6.21	3.0	96.0
		1.5	6.78	3.3	103.0

参考文献 34

1	Zhao C. E.， Gai P. P.， Song R. B.， Chen Y.， Zhang J. R.， Zhu J. J.， Chem. Soc. Rev.， 2017， 46， 1545—1564
2	Gu C. C.， Gai P. P.， Li F.， Nano Energy， 2022， 93， 106806
3	Katz E.， Bückmann A. F.， Willner I.， J. Am. Chem. Soc.， 2001， 123， 10752—10753
4	Zhang J. L.， Wang Y. H.， Huang K.， Huang K. J.， Jiang H.， Wang X. M.， Nano Energy， 2021， 84， 105853
5	Chen Y. X.， Ji W. H.， Yan K.， Gao J.， Zhang J. D.， Nano Energy， 2019， 61， 173—193
6	Fu L. Y.， Liu J. J.， Hu Z. Q.， Zhou M.， Electroanalysis， 2018， 30， 2535—2550
7	Chen Y. X.， Gao J.， Yan K.， Yao X. L.， Liu Y.， Zhang J. D.， Sens. Actuators B： Chem.， 2020， 316， 128130
8	Gu C. C.， Gai P. P.， Hou T.， Li H. Y.， Xue C. H.， Li F.， ACS Appl. Mater. Interfaces， 2017， 9， 35721—35728
9	Hao S.， Sun X. X.， Zhang H.， Zhai J. F.， Dong S. J.， J. Mater. Chem. B， 2020， 8， 3393—3407
10	Xiao X. X.， McGourty K. D.， Magner E.， J. Am. Chem. Soc.， 2020， 142， 11602—11609
11	Gai P. P.， Kong X. K.， Zhao S. F.， Li F.， Chinese J. Anal. Chem.， 2020， 48（9）， 1141—1148
	盖盼盼，孔新珂，赵仕凡，李峰. 分析化学， 2020， 48（9）， 1141—1148
12	Du B. Y.， Lu H. X.， Zhang Z. W.， Wang Y.， Hu X. L.， Chen Q. C.， Song M. L.， Liu M. C.， Biosens. Bioelectron.， 2022， 216， 114661
13	Wei J.， Hu Q. Q.， Gao Y.， Hao N.， Qian J.， Wang K.， Anal. Chem.， 2021， 93， 6214—6222
14	Du X. J.， Jiang D.， Liu Q.， Hao N.， Wang K.， Anal. Chem.， 2019， 91， 1728—1732
15	Wu Y. J.， Luo D.， Yi J. F.， Li R.， Yang D.， Pang P. F.， Wang H. B.， Yang W. R.， Zhang Y. L.， Analyst， 2024， 149， 2621—2628
16	Zhang X. L.， Wu D.， Zhou X. X.， Yu Y. X.， Liu J. C.， Hu N.， Wang H. L.， Li G. L.， Wu Y. N.， TrAC Trends Anal. Chem.， 2019， 121， 115668
17	Wang F. T.， Wang Y. H.， Xu J.， Huang K. J.， J. Mater. Chem. B， 2020， 8， 1389—1395
18	Yu W.， Kong X. K.， Gu C. C.， Gai P. P.， Li F.， Sens. Actuators B： Chem.， 2020， 307， 127618
19	Gai P. P.， Gu C. C.， Hou T.， Li F.， Anal. Chem.， 2017， 89， 2163—2169
20	Wang F. T.， Huang K. J.， Hou Y. Y.， Tan X. C.， Wu X.， Yu X. M.， Zhou X.， Nanoscale， 2022， 14， 815—822
21	Karimi A.， Othman A.， Uzunoglu A.， Stanciu L.， Andreescu S.， Nanoscale， 2015， 7， 6909—6923
22	Ye J. Q.， Lu J. H.， Wen D.， Mater. Chem. Front.， 2023， 7， 5806—5825
23	Teymourian H.， Barfidokht A.， Wang J.， Chem. Soc. Rev.， 2020， 49， 7671—7709
24	Hardie D. G.， Science， 2017， 357（6350）， 455—456
25	Wild S.， Roglic G.， Green A.， Sicree R.， King H.， Diabetes Care， 2017， 27（5）， 1047—1053
26	Hwang D. W.， Lee S.， Seo M.， Chung T. D.， Anal. Chim. Acta， 2018， 1033， 1—34
27	Saha T.， Caño R. D.， Mahato K.， Paz E. D.， Chen C. R.， Ding S. C.， Yin L.， Wang J.， Chem. Rev.， 2023， 123， 7854—7889
28	Wang H.， Suo J. Q.， Wang C. Y.， Wang R. W.， Chem. J. Chinese Universities， 2020， 41（8）， 1731—1738
	王欢，所金泉，王春艳，王润伟. 高等学校化学学报， 2020， 41（8）， 1731—1738
29	Yin X. H.， Yang X. J.， Luo D.， Zhang Y. L.， Wang H. B.， Yang W. R.， Pang P. F.， J. Instrum. Anal.， 2023， 42（3）， 315—322
	尹学虎，杨新杰，罗丹，张艳丽，王红斌，杨文荣，庞鹏飞. 分析测试学报， 2023， 42（3）， 315—322
30	Gogotsi Y.， Anasori B.， ACS Nano， 2019， 13， 8491—8494
31	Kalambate P. K.， Gadhari N. S.， Li X.， Rao Z. X.， Navale S. T.， Shen Y.， Patil V. R.， Huang Y. H.， Trends Anal. Chem.， 2019， 120， 115643
32	Wang Y.， Zhang S.， Du D.， Shao Y. Y.， Li Z. H.， Wang J.， Engelhard M. H.， Li J. H.， Lin Y. H.， J. Mater. Chem.， 2011， 21， 5319—5325
33	Xue Q.， Zhang H. J.， Zhu M. S.， Pei Z. X.， Li H. F.， Wang Z. F.， Huang Y.， Huang Y.， Deng Q. H.， Zhou J.， Huang Q.， Zhi C. Y.， Adv. Mater.， 2017， 29（15）， 1604847
34	Xu Q.， Ding L.， Wen Y. Y.， Yang W. J.， Zhou H. J.， Chen X. Z.， Street J.， Zhou A. G.， Ong W. J.， Li N. J.， Mater. Chem. C， 2018， 6（24）， 6360—6369

[1]	张禹, 陈龙, 王中才, 胡广, 徐东, 盛全康, 陈奥, 陈韶云, 胡成龙, 陈建. 表面增强拉曼光谱快速测定尿液中的葡萄糖[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(9): 20240215.
[2]	张楠, 邓昌选, 林汉琳, 高阳光. α-葡萄糖苷酶和人癌细胞的双效抑制剂——天然产物Penasulfate A的优化合成[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(12): 20240363.
[3]	蒋佳祺, 杨红霞, 闫梦飞, 史馨瑶, 李佳琪, 蒋育澄. “Yolk-shell”结构中高效双酶级联催化体系的构筑[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(10): 20240272.
[4]	黄雨晴, 刘妍, 张宏丽, 林森, 孙仕勇, GOLUBEV Evgeny, 吕瑞, KOTOVA Olga, KOTOVA Elena. GOx@Fe₃O₄-HNTs微囊反应器的构筑及多酶级联催化性能[J]. 高等学校化学学报, 2024, 45(1): 20230403.
[5]	钱浙濠, 王硕, 宗鑫, 蔡磊, 贺爱华. TBIR对天然橡胶纳米复合材料结构和性能的调控[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(8): 20230023.
[6]	梁皓童, 林健颖, 袁绍敏, 马巧智. 熔盐水合物选择性水解纤维素制备葡萄糖[J]. 高等学校化学学报, 2023, 44(11): 20230218.
[7]	李志光, 齐国栋, 徐君, 邓风. Sn-Al-β分子筛酸性在葡萄糖转化反应中作用的固体NMR研究[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(6): 20220138.
[8]	曾晛阳, 赵熹, 黄旭日. 细胞松弛素B对葡萄糖/质子共转运蛋白GlcPSe的抑制机理[J]. 高等学校化学学报, 2022, 43(4): 20210822.
[9]	袁春玲, 姚晓条, 徐远金, 覃秀, 石睿, 成诗琦, 王益林. 双功能碳点用于葡萄糖的比色/比率荧光测定[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(8): 2428.
[10]	李柳, 孙仕勇, 吕瑞, GOLUBEVYevgeny Aleksandrovich, 王可, 董发勤, 段涛, KOTOVAOlga Borisovna, KOTOVAElena Leonidovna. 铁氨基黏土-葡萄糖氧化酶纳米复合催化剂的构筑及多酶级联反应研究[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(3): 803.
[11]	王柏纯, 袁雨欣, 闫迎华, 丁传凡, 唐科奇. 葡萄糖-6-磷酸功能化亲水磁探针：有效分离富集糖肽/磷酸肽的双用途亲和材料[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(10): 3062.
[12]	王欢, 所金泉, 王春艳, 王润伟. 氨基化树枝状介孔二氧化硅固定葡萄糖氧化酶用于检测葡萄糖[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(8): 1731.
[13]	宁湫洋, 李万程. 平面型乙醇快速响应气敏传感器的制备[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(8): 1745.
[14]	叶晓栋, 齐国栋, 徐君, 邓风. Au负载SBA-15分子筛上葡萄糖氧化反应[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(5): 960.
[15]	武营飞,李洪昱,蔡磊,贺爱华. 高耐磨低生热NBR/TBIR复合材料的结构与性能[J]. 高等学校化学学报, 2020, 41(3): 565.

基于石墨烯/金纳米粒子/碳化钛复合材料构建双室酶生物燃料电池自供能葡萄糖生物传感器

A Double-Chamber Enzymatic Biofuel Cells-based Self-powered Glucose Biosensor Based on Graphene/Gold Nanoparticles/Titanium Carbide Nanocomposite

RichHTML

PDF (PC)

补充材料

可视化

摘要/Abstract

引用本文

使用本文

图/表 7

参考文献 34

相关文章 15

编辑推荐

Metrics

本文评价