EI/P25/Zr-MOFs异质结的构筑及催化产氢性能

doi:10.7503/cjcu20230468

高等学校化学学报 ›› 2024, Vol. 45 ›› Issue (3): 20230468.doi: 10.7503/cjcu20230468

EI/P25/Zr-MOFs异质结的构筑及催化产氢性能

牟迪¹, 吴海洋¹, 张楠琦¹, 安兆坤¹, 何漩¹(), 张富青², 赵雷¹(), 陈辉¹, 方伟¹, 杜星¹, 王大珩¹, 李薇馨¹

^1.武汉科技大学省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室, 武汉 430081
^2.武汉工程大学化学与环境工程学院, 武汉 430070

收稿日期:2023-11-10 出版日期:2024-03-10 发布日期:2024-01-31
通讯作者: 何漩,赵雷 E-mail:xuan.he@wust.edu.cn;zhaolei@wust.edu.cn
基金资助:
绿色化工过程教育部重点实验室开放基金(GCP2022003);国家自然科学基金(22105151);湖北省自然科学基金(2021CFB469)

Construction of EI/P25/Zr-MOFs Heterojunction and Its Performance for Photocatalytic Hydrogen Production

MOU Di¹, WU Haiyang¹, ZHANG Nanqi¹, AN Zhaokun¹, HE Xuan¹(), ZHANG Fuqing², ZHAO Lei¹(), CHEN Hui¹, FANG Wei¹, DU Xing¹, WANG Daheng¹, LI Weixin¹

^1.State Key Laboratory of Refractories and Metallurgy，Wuhan University of Science and Technology，Wuhan 430081，China
^2.School of Chemistry and Environmental Engineering，Wuhan Institute of Technology，Wuhan 430070，China

Received:2023-11-10 Online:2024-03-10 Published:2024-01-31
Contact: HE Xuan, ZHAO Lei E-mail:xuan.he@wust.edu.cn;zhaolei@wust.edu.cn
Supported by:
the Open Project of Key Laboratory of Green Chemical Engineering Process of Ministry of Education, China(GCP2022003);the National Natural Science Foundation of China(22105151);the Natural Science Foundation of Hubei Province, China(2021CFB469)

摘要/Abstract

摘要：

UiO-66-NH₂（NUO）因具有优异的水稳定性被用于光催化分解水制氢, 但其制氢效率仍有待提升. 本文在NUO前驱体溶液中加入2-（2-芴基）-4,5-1-溴二苯基-咪唑（EI）和二氧化钛P25, 采用水热法合成EI/P25/NUO异质结. 与单一Zr-MOFs和二元EI/NUO相比, EI/P25/NUO异质结可见光驱动的光催化产氢速率可达6530.60 μmol·g^-1·h^-1, 分别为NUO和EI/NUO产氢速率的304倍和34倍. 这是由于EI的引入可有效提高体系中光生载流子的浓度, 电子传输层P25则可促进EI产生的光生电子向NUO间的转移, 降低光生载流子的复合几率, 从而进一步提升光催化分解水制氢性能.

关键词: EI/P25/NUO异质结, 光催化制氢, 电荷转移

Abstract:

UiO-66-NH₂（NUO） has been used for photocatalytic hydrogen generation due to its excellent water stability， but its hydrogen production efficiency still needs to be improved. In this paper， EI/P25/NUO heterojunction was synthesized by adding 2-（2-fluorenyl）-4，5-1-bromodiphenyl-imidazole（EI） and P25 in NUO precursor solution via hydrothermal method. Compared with single Zr-MOFs and binary EI/NUO， the visible-light-driven photocatalytic hydrogen production rate of the EI/P25/NUO heterojunction can reach 6530.60 μmol·g^-1·h^-1， which is 304 times and 34 times higher than that of NUO and EI/NUO， respectively. This is because the introduction of EI can effectively improve the concentration of photogenerated carriers in the system， and the electron transport layer P25 can promote the transfer of photogenerated electrons generated by EI to NUO， reduce the recombination probability of photogenerated carriers， and further improve the performance of photocatalytic water decomposition for hydrogen production.

Key words: EI/P25/NUO heterojunction, Photocatalytic hydrogen production, Charge transfer

中图分类号:

O643

TrendMD:

牟迪, 吴海洋, 张楠琦, 安兆坤, 何漩, 张富青, 赵雷, 陈辉, 方伟, 杜星, 王大珩, 李薇馨. EI/P25/Zr-MOFs异质结的构筑及催化产氢性能. 高等学校化学学报, 2024, 45(3): 20230468.

MOU Di, WU Haiyang, ZHANG Nanqi, AN Zhaokun, HE Xuan, ZHANG Fuqing, ZHAO Lei, CHEN Hui, FANG Wei, DU Xing, WANG Daheng, LI Weixin. Construction of EI/P25/Zr-MOFs Heterojunction and Its Performance for Photocatalytic Hydrogen Production. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(3): 20230468.

图/表 10

Fig.1 XRD patterns(A) and FTIR spectra(B) of NUO, P25, EI, NE8, NPE5, NPE8 and NPE10

Fig.2 SEM images of EI(A), P25(B) and NUO(C)

Fig.3 TEM image(A) and EDS element mapping images(B—G) of NPE8

Fig.4 HRTEM images(A—C) of NPE8

Table 1 Content of Zr, Ti and Br elements in NPE5, NPE8 and NPE10

Sample	Mass fraction of Zr（%）		Mass fraction of Ti（%）			Mass fraction of Br（%）
Sample	Tested	Added	Tested		Added	Tested		Added
NPE5	21.14	55.98	14.85	34.17		0.02	9.84
NPE8	17.94	44.28	20.69	43.25		0.02	12.47
NPE10	16.30	38.87	24.03	47.46		0.07	13.67

Fig.5 Photocatalytic hydrogen production activity of different photocatalysts(A), curves of photocatalytic activity of different photocatalysts over time(B), photocatalytic cycle stability test of NPE8(C), XRD patterns(D), FTIR spectra(E) and XPS spectra(F) of NPE8 before and after photocatalytic hydrogen evolution, SEM images of NPE8 before(G) and after(H) photocatalytic hydrogen evolution

Fig.6 UV⁃Vis spectra(A), Kubellka⁃Munk plots(B) of samples, Mott⁃Schottky plots of NUO(C), P25(D) and EI(E), the band structures(F) of samples

Fig.7 XPS spectra of survey scan(A), C1s (B), O1s (C), N1s(D), Zr3d (E), Ti2p (F) of EI, P25, NUO and NPE8

Fig.8 EPR spectra of DMPO⁃•O2- compounds(A, C) and DMPO⁃•OH compounds(B, D) over NUO, P25, EI and NPE8 under dark condition(A, B) and visible light illumination(C, D) for 10 min

Fig.9 Photoluminescence spectra(A), time⁃resolved photoluminescence spectra(B), transient photocurrent plots(C) and EIS Nyquist plots(D) of samples

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EI/P25/Zr-MOFs异质结的构筑及催化产氢性能

Construction of EI/P25/Zr-MOFs Heterojunction and Its Performance for Photocatalytic Hydrogen Production

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