Fe3O4/TiO2@生物碳骨架复合材料的一步法制备及UV-Fenton催化性能

doi:10.7503/cjcu20180450

高等学校化学学报 ›› 2018, Vol. 39 ›› Issue (11): 2500.doi: 10.7503/cjcu20180450

Fe₃O₄/TiO₂@生物碳骨架复合材料的一步法制备及UV-Fenton催化性能

于晓丹^1,², 林鑫辰³, 冯威^2,³, 李伟光¹()

1. 哈尔滨工业大学环境学院, 哈尔滨 150090
2. 吉林建筑大学松辽流域水环境教育部重点实验室, 长春 130118
3. 吉林大学环境与资源学院, 长春 130021

收稿日期:2018-06-22 出版日期:2018-11-10 发布日期:2018-09-10
作者简介:联系人简介: 李伟光, 男, 博士, 教授, 主要从事高级氧化技术研究. E-mail: hitliwg@126.com
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 61774073)资助.

One-step Preparation and UV-Fenton Properties of Fe₃O₄/TiO₂@Bio-carbon Composities^†

YU Xiaodan^1,², LIN Xinchen³, FENG Wei^2,³, LI Weiguang^1,^*()

1. School of Environment, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China
2. Key Labroratory of Songliao Aquatic Environnment, Ministry of Education, Jilin Jianzhu University, Changchun 130118, China
3. College of Environment and Resources, Jilin University, Changchun 130021, China

Received:2018-06-22 Online:2018-11-10 Published:2018-09-10
Contact: LI Weiguang E-mail:hitliwg@126.com
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.61774073).

摘要/Abstract

摘要：

以玉米秸秆为生物模板, 经铁盐和钛盐溶液浸渍后煅烧, 制备了新型Fe₃O₄/TiO₂分层介孔玉米秸秆碳骨架复合材料(Fe₃O₄/TiO₂@MSC), 并研究了其多相UV-Fenton体系降解四环素的效能. 利用X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、 N₂吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)对合成的催化剂进行了表征. 结果表明, Fe₃O₄/TiO₂@MSC保留了玉米秸秆的分级多孔形态, 纳米Fe₃O₄和TiO₂在MSC表面生长, 秸秆碳作为骨架提高了纳米Fe₃O₄的分散性, 防止其团聚, 提高了催化剂的稳定性, 并且能够增加材料的比表面积和活性点位, 进而增强对UV-Fenton体系的催化活性. TiO₂光催化和多相Fenton体系的协同作用促进了Fe(Ⅲ)向Fe(Ⅱ)转化. 催化性能研究结果表明, 在相同条件下, Fe₃O₄/TiO₂@MSC催化的多相UV-Fenton体系盐酸四环素(TCH)降解效率在反应40 min后达到99.8%, 远高于Fe₃O₄@MSC+H₂O₂(30%), UV+H₂O₂(73%)、 UV+Fe₃O₄@MSC+H₂O₂(89.1%)和UV+Fe₃O₄/TiO₂+H₂O₂(89.2%)体系, 并且该体系在中性甚至碱性条件下均能达到满意的TCH去除效果.

关键词: Fe₃O₄/TiO₂@MSC, 玉米秸秆碳骨架, UV-Fenton体系, 盐酸四环素

Abstract:

A novel maize straw carbon(MSC) skeleton layered mesoporous material, Fe₃O₄/TiO₂@MSC, was synthesized by using maize straw as raw material and calcination with iron salt and titanium salt solution. The degradation of tetracycline hydrochloride(TCH) in UV-Fenton system was studied. The as-synthesized catalysts were characterized by X-ray diffraction(XRD), X-ray photoelectron spectroscopy(XPS), N₂ adsorption-desorption, scanning electron microscopy(SEM) and transmission electron microscopy(TEM). The results showed that the prepared Fe₃O₄/TiO₂@MSC retained the original pore morphology of maize straw. The nano-Fe₃O₄ and TiO₂ grew on the surface of MSC. The straw carbon as a framework improved the dispersion of nano-Fe₃O₄, prevented its agglomeration, increased the stability of catalyst, and increased the specific surface area and active site of the material, thereby enhancing the UV-Fenton’s reactivity. The synergistic effect of TiO₂ photocatalysis and UV-Fenton system can promote the conversion of Fe(Ⅲ) to Fe(Ⅱ). Therefore, under the same conditions, TCH degradation efficiency in Fe₃O₄/TiO₂@MSC catalyzed UV-Fenton system reached 99. 8% after 40 min reaction, much higher than those in Fe₃O₄@MSC+H₂O₂(30%), UV+H₂O₂(73%), UV+Fe₃O₄@MSC+H₂O₂(89.1%) and UV+Fe₃O₄/TiO₂+H₂O₂(89.2%) systems. And the system can achieve satisfactory removal effect under neutral or even alkaline conditions.

Key words: Fe₃O₄/TiO₂@MSC, Maize straw carbon skeleon, UV-Fenton system, Tetracycline hydrochloride

中图分类号:

O643

TrendMD:

于晓丹, 林鑫辰, 冯威, 李伟光. Fe₃O₄/TiO₂@生物碳骨架复合材料的一步法制备及UV-Fenton催化性能. 高等学校化学学报, 2018, 39(11): 2500.

YU Xiaodan, LIN Xinchen, FENG Wei, LI Weiguang. One-step Preparation and UV-Fenton Properties of Fe₃O₄/TiO₂@Bio-carbon Composities^†. Chem. J. Chinese Universities, 2018, 39(11): 2500.

图/表 9

Fig.1 XRD patterns of Fe3O4/TiO2@MSC(a) and Fe3O4@MSC(b)

Fig.2 XPS survey scan(A) and Fe2p(B), Ti2p(C), O1s(D) and C1s(E) XPS of Fe3O4/TiO2@MSC

Fig.3 SEM images of MSC(A), Fe3O4/TiO2(B), Fe3O4@MSC(C) and Fe3O4/TiO2@MSC(D)

Fig.4 SEM image and the corresponding elemental mapping of Fe, Ti, O and C on Fe3O4/TiO2@MSC

Fig.5 TEM image(A), HRTEM image(B) and associated SAED pattern(C) of Fe3O4/TiO2@MSC

Fig.6 N2 adsorption-desorption isotherm(A) and BJH pore size distribution plot(B) of Fe3O4/TiO2@MSC

Fig.7 Degradation efficiency of TCH in different systems(A) and with different catalysts(B)Experimental conditions: [catalyst]0=0.3 g/L, [H2O2]0=10 mmol/L, [TC]0=50 mg/L, temperature=(23±1) ℃, initial pH=7; (A) a. Fe3O4/TiO2@MSC; b. Fe3O4/TiO2@MSC+H2O2; c. UV+H2O2; d. UV+Fe3O4/TiO2@MSC+H2O2.(B) a. Fe3O4/TiO2@MSC; b. Fe3O4@MSC; c. Fe3O4/TiO2.

Fig.8 UV-Vis spectra of UV-Fenton system with Fe3O4/TiO2@MSC at different time(A) and at different pH(B)Experimental conditions: [catalyst]0=0.3 g/L, [H2O2]0=10 mmol/L, [TC]0=50 mg/L, temperature=(23±1) ℃. (A) Illustration is the structure of TCH; initial pH=7.

Scheme 1 Schematic of the proposed mechanism for the UV+Fe3O4/TiO2@MSC+H2O2 process for TC degradation

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Fe₃O₄/TiO₂@生物碳骨架复合材料的一步法制备及UV-Fenton催化性能

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