纤维素制备渗氮炭材料用于脱除烟气中的SO2

doi:10.7503/cjcu20150130

摘要/Abstract

摘要：

以纤维素为原料制备了孔结构发达和含氮量较高的渗氮炭材料, 并将其应用于烟气脱硫. 通过改变制备温度和尿素添加量等, 研究了影响脱硫性能的主要含氮官能团. 结果表明, 含氮基团可以有效提高炭材料的脱硫性能. 采用氮气吸附、元素分析和X射线光电子能谱等表征方法分析了炭材料的孔结构、含氮量和表面含氮基团的分布. 结果表明, 吡啶氮在炭材料脱硫过程中起主要作用, 吡啶氮既可以促进SO₂的吸附, 又能促进SO₂向SO₃的催化氧化.

关键词: 炭材料, 脱硫, 含氮官能团, 纤维素, 尿素

Abstract:

Nitrogen-doped carbon materials with well developed pore structure and high nitrogen content were prepared from cellulose and characterized by N₂ adsorption, element analysis and X-ray photoelectron spectroscopy, then applied to SO₂ removal. The role of nitrogen-containing groups in the desulfurization was studied by changing the calcination temperature and amount of urea. It is found that the nitrogen-containing groups, especially pyridine nitrogen, could effectively improve the activity of carbon materials towards SO₂ removal. Such a result is closely related to the pyridine nitrogen enhancing SO₂ adsorption and its oxidation to SO₃.

Key words: Carbon material, Desulfurization, Nitrogen-containing group, Cellulose, Urea

中图分类号:

O643

TrendMD:

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图/表 10

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Sample	BET surface area, S_BET/(m²·g^-1)	Total pore volume, V_total/(cm³·g^-1)	Micropore volume, V_micro/(cm³·g^-1)	Micropore surface area, S_micro/(m²·g^-1)
AC-800-3-2	1289	0.58	0.52	1024
AC-700-3-2	858	0.36	0.30	748
AC-600-3-2	518	0.25	0.21	463
AC-600-5-2	753	0.36	0.31	684
AC-600-7-2	801	0.43	0.36	752
AC-600-3-1	454	0.19	0.17	407
AC-600-0-2^*	371	0.22	0.15	275

Sample	BET surface area, S_BET/(m²·g^-1)	Total pore volume, V_total/(cm³·g^-1)	Micropore volume, V_micro/(cm³·g^-1)	Micropore surface area, S_micro/(m²·g^-1)
AC-800-3-2	1289	0.58	0.52	1024
AC-700-3-2	858	0.36	0.30	748
AC-600-3-2	518	0.25	0.21	463
AC-600-5-2	753	0.36	0.31	684
AC-600-7-2	801	0.43	0.36	752
AC-600-3-1	454	0.19	0.17	407
AC-600-0-2^*	371	0.22	0.15	275

Sample	C^a(%)	N^a(%)	O^a^,^b(%)	H^a(%)
AC-800-3-2	84.80	4.45	9.66	0.31
AC-700-3-2	80.45	5.31	11.03	0.61
AC-600-3-2	78.30	5.97	13.85	0.61
AC-600-5-2	75.02	8.13	14.80	0.82
AC-600-7-2	66.54	15.07	16.11	0.57
AC-600-3-1	77.40	5.56	15.32	0.88
AC-600-0-2	89.59	0.35	9.61	0.70

Sample	C^a(%)	N^a(%)	O^a^,^b(%)	H^a(%)
AC-800-3-2	84.80	4.45	9.66	0.31
AC-700-3-2	80.45	5.31	11.03	0.61
AC-600-3-2	78.30	5.97	13.85	0.61
AC-600-5-2	75.02	8.13	14.80	0.82
AC-600-7-2	66.54	15.07	16.11	0.57
AC-600-3-1	77.40	5.56	15.32	0.88
AC-600-0-2	89.59	0.35	9.61	0.70

Sample	Content of nitrogen(%, molar fraction)		Distribution of nitrogen-containing groups(%)			Content of N-6^b (%, molar fraction)
Sample	Bulk	Surface		N-6^a	N-5^a	N-Q^a
AC-800-3-2	3.83	3.66	37.42	57.11	5.47	1.37
AC-700-3-2	4.52	4.75	34.28	59.06	6.66	1.54
AC-600-3-2	5.06	5.78	30.67	60.98	8.35	1.77
AC-600-5-2	6.77	7.29	37.42	56.38	6.20	3.04
AC-600-7-2	13.13	12.37	45.37	49.57	5.06	5.61
AC-600-3-1	4.57	4.56	27.97	67.03	5.00	1.28

纤维素制备渗氮炭材料用于脱除烟气中的SO₂

Cellulose Generated Carbon Materials with Nitrogen Doping for the Desulfurization of Flue Gas^†

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Sample	Adsorption capacity under different atmosphere/(mg·g^-1)		Ratio of adsorption capacity under different atmosphere
Sample	SO₂/N₂		SO₂+O₂/N₂
AC-600-0-2		2.05
AC-600-3-2	9.38	14.44	1.54
AC-600-5-2	10.64	21.87	2.06
AC-600-7-2	15.42	36.08	2.34

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