Pd/LDH低温催化CH4-CO2直接合成乙酸

doi:10.7503/cjcu20240125

高等学校化学学报 ›› 2024, Vol. 45 ›› Issue (9): 20240125.doi: 10.7503/cjcu20240125

Pd/LDH低温催化CH₄-CO₂直接合成乙酸

吴怡枭¹, 刘超波², 昝雪玉¹, 张超宇¹, 陶诗琪¹, 李智雯¹, 王柯静¹, 刘勇军¹(), 黄伟¹^,³()

^1.太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室, 太原 030024
^2.青岛海西环保科技有限公司, 青岛 266424
^3.山西浙大新材料与化工研究院, 太原 030000

收稿日期:2024-03-18 出版日期:2024-09-10 发布日期:2024-05-31
通讯作者: 刘勇军,黄伟 E-mail:liuyongjun@tyut.edu.cn;huangwei@tyut.edu.cn
作者简介:黄伟, 男, 博士, 教授, 主要从事煤化工与C₁化工方面的研究. E-mail: huangwei@tyut.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(21908157);山西浙大新材料与化工研究院研发项目(2021SX-FR009)

Direct Synthesis of Acetic Acid from CH₄-CO₂ over Pd/LDH at Low Temperature

WU Yixiao¹, LIU Chaobo², ZAN Xueyu¹, ZHANG Chaoyu¹, TAO Shiqi¹, LI Zhiwen¹, WANG Kejing¹, LIU Yongjun¹(), HUANG Wei¹^,³()

^1.State Key Laboratory of Clean and Efficient Coal Utilization，Taiyuan University of Technology，Taiyuan 030024，China
^2.Qingdao Haixi Environmental Protection Technology Co. ，Ltd. ，Qingdao 266424，China
^3.Shanxi?Zheda Institute of Advanced Materials and Chemical Engineering，Taiyuan 030000，China

Received:2024-03-18 Online:2024-09-10 Published:2024-05-31
Contact: LIU Yongjun, HUANG Wei E-mail:liuyongjun@tyut.edu.cn;huangwei@tyut.edu.cn
Supported by:
the National Natural Science Foundation of China(21908157);the Shanxi-Zheda Institute of Advanced Materials and Chemical Engineering, China(2021SX-FR009┫．)

摘要/Abstract

摘要：

利用CH₄和CO₂反应直接合成乙酸是一个100%原子经济同时转化CH₄并减排CO₂的有效方法. 水滑石因具有比表面积大、热稳定性高、活性组分分散性好及适宜的酸-碱性被广泛用于CH₄和CO₂转化反应中, 而Pd常被认为是C—C键偶联的活性中心. 本文以Mg/Al摩尔比分别为1.5， 3， 5， 7， 9的镁铝水滑石（MgAl-LDH）为载体, 采用离子交换法制备了Pd负载量（质量分数）为5%的Pd/LDH催化剂，并用于CH₄-CO₂两步梯阶转化直接合成乙酸；通过XRD， ICP，氮气吸附-脱附， XPS， NH₃-TPD， CO₂-TPD和in situ DRIFTS等表征方法对催化剂的结构和表面酸碱性进行了分析. 结果表明，由Mg/Al摩尔比为5的LDH载体制备的MA5催化剂乙酸收率最高（61.8 μmol·g $c a t - 1$ ·h^-1), 且液相产物只有乙酸；其收率与催化剂中强酸量和表面Pd⁰/(Pd²⁺+Pd⁰)比呈正相关. 催化剂的快速失活源于水滑石结构的坍塌, 进而引起催化剂表面中强酸量大幅减少. 原位红外漫反射光谱结果显示， CH₄在Pd/LDH催化剂表面解离生成CH _x^*中间体和H质子, CO₂直接插入CH _x^*形成CH _x COO^*, 之后进一步加氢生成乙酸, 或CO₂与H质子结合生成COOH^*中间体, 之后与CH _x^*发生偶联形成CH _x COOH^*, 最后再加氢得到乙酸．

关键词: 甲烷, 二氧化碳, 镁铝水滑石, 钯, 乙酸

Abstract:

The direct synthesis of acetic acid from CH₄ and CO₂ is an effective method for converting CH₄ and reducing CO₂ emissions in a 100% atom economy reaction. Hydrotalcite is widely used in CH₄ and CO₂ conversion reactions due to their large specific surface area， high thermal stability， good dispersion of active metals， and suitable acid-base properties， while Pd is often considered as the active center for C—C bond coupling. Herein， a series of Pd/LDH catalyst with Pd loading of 5%（mass fraction） was prepared by ion-exchange method using magnesium-aluminum hydrotalcite（MgAl-LDH） with Mg/Al molar ratios of 1.5， 3， 5， 7 and 9 as the carrier， and applied for the direct synthesis of acetic acid from CH₄-CO₂ by a two step-wise technique. The structure and surface acidity-alkalinity of the catalyst were analyzed by XRD， ICP， N₂ adsorption-desorption， XPS， NH₃-TPD， CO₂-TPD and in situ DRIFTS. The results showed that the yield of acetic acid over MA5 catalyst with Mg/Al molar ratio of 5 was the highest（61.8 μmol·g $c a t - 1$ ·h^-1）， and acetic acid was the only product in the liquid phase product. Its yield was positively correlated with the amount of medium strong acid and surface Pd⁰/（Pd²⁺+Pd⁰） ratios. The rapid inactivation of the catalyst was due to the collapse of the hydrotalcite structure， which resulted in a significant decrease in the amount of medium strong acid. In situ DRIFTS experiments showed that CH₄ was firstly dissociated to form CH _x^* intermediate and H proton on the catalyst surface， then CO₂ was directly inserted into CH_x^* to form CH _x COO^*， with further hydrogenated to yield acetic acid， or CO₂ was combined with H protons to form COOH^* intermediates which were then coupled with CH _x^*^{to form CH _x COOH^*， and finally hydrogenated to obtain acetic acid.}

Key words: Methane, Carbon dioxide, Magnesium-aluminum hydrotalcite, Pd, Acetic acid

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

吴怡枭, 刘超波, 昝雪玉, 张超宇, 陶诗琪, 李智雯, 王柯静, 刘勇军, 黄伟. Pd/LDH低温催化CH₄-CO₂直接合成乙酸. 高等学校化学学报, 2024, 45(9): 20240125.

WU Yixiao, LIU Chaobo, ZAN Xueyu, ZHANG Chaoyu, TAO Shiqi, LI Zhiwen, WANG Kejing, LIU Yongjun, HUANG Wei. Direct Synthesis of Acetic Acid from CH₄-CO₂ over Pd/LDH at Low Temperature. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(9): 20240125.

图/表 12

Table 1 Composition of feed gas for the reaction

Gas path	Compound	Flow velocity/（mL·min^-1）
CH₄ mixing	CH₄	50.0
	H₂	5.0
	H₂O	0.2
CO₂ mixing	CO₂	50.0
	H₂	20.0
	H₂O	0.1

Fig.1 Catalytic performance of Pd/LDH catalysts with different Mg/Al molar ratios

Fig.2 XRD patterns of LDH support(A), fresh Pd/LDH(B) and spent Pd/LDH(C)

Table 2 Physicochemical properties of fresh catalysts

Catalyst	ICP results ^a （%， mass fraction）			S $B E T b$ / （m²·g^-1）	V $p o r e b$ / （m³·g^-1）	D $p o r e b$ /nm	L acidic sites ^c / （mmol·g^-1）	E^d_b/ eV				Pd⁰/（Pd²⁺+Pd⁰） ^d （%）	α/ （β+α） ^d
Catalyst	Mg	Al	Pd	S $B E T b$ / （m²·g^-1）	V $p o r e b$ / （m³·g^-1）	D $p o r e b$ /nm	L acidic sites ^c / （mmol·g^-1）	Pd²⁺₃_d_3/2	Pd⁰₃_d_3/2	Pd²⁺₃_d_5/2	Pd⁰₃_d_5/2	Pd⁰/（Pd²⁺+Pd⁰） ^d （%）	α/ （β+α） ^d
MA1.5	19.3	13.4	4.7	34.6	0.13	19.5	0.22	341	339.8	337.8	334.8	39.5	0.55
MA3	22.8	10.1	4.8	24.7	0.09	24.1	0.21	341	339.8	337.8	334.8	41.2	0.58
MA5	23.8	6.5	4.8	25.4	0.07	19.7	0.14	341	339.8	337.8	334.8	51.6	0.65
MA7	24.9	4.7	5.1	17.5	0.05	25.2	0.13	341	339.8	337.8	334.8	48.4	0.64
MA9	25.6	3.9	4.9	15.6	0.05	25.9	0.06	341.3	340.1	337.3	335.1	42.5	0.58

Table 2 Physicochemical properties of fresh catalysts

Catalyst	ICP results ^a （%， mass fraction）			S $B E T b$ / （m²·g^-1）	V $p o r e b$ / （m³·g^-1）	D $p o r e b$ /nm	L acidic sites ^c / （mmol·g^-1）	E^d_b/ eV				Pd⁰/（Pd²⁺+Pd⁰） ^d （%）	α/ （β+α） ^d
Catalyst	Mg	Al	Pd	S $B E T b$ / （m²·g^-1）	V $p o r e b$ / （m³·g^-1）	D $p o r e b$ /nm	L acidic sites ^c / （mmol·g^-1）	Pd²⁺₃_d_3/2	Pd⁰₃_d_3/2	Pd²⁺₃_d_5/2	Pd⁰₃_d_5/2	Pd⁰/（Pd²⁺+Pd⁰） ^d （%）	α/ （β+α） ^d
MA1.5	19.3	13.4	4.7	34.6	0.13	19.5	0.22	341	339.8	337.8	334.8	39.5	0.55
MA3	22.8	10.1	4.8	24.7	0.09	24.1	0.21	341	339.8	337.8	334.8	41.2	0.58
MA5	23.8	6.5	4.8	25.4	0.07	19.7	0.14	341	339.8	337.8	334.8	51.6	0.65
MA7	24.9	4.7	5.1	17.5	0.05	25.2	0.13	341	339.8	337.8	334.8	48.4	0.64
MA9	25.6	3.9	4.9	15.6	0.05	25.9	0.06	341.3	340.1	337.3	335.1	42.5	0.58

Fig.3 N2 adsorption⁃desorption isotherms(A) and Py⁃IR spectra(B) of fresh catalyst

Fig.4 XPS spectra of fresh catalysts Pd3d (A), O1s(B), the relationship between surface Pd0/(Pd0+Pd2+) ratios and the yield of acetic acid(C)

Fig.5 CO2⁃TPD⁃MS spectra of LDH support(A) and Pd/LDH catalysts(B)

Table 3 Surface acid-base content of LDH support and Pd/LDH catalyst

Catalyst	Base sites/（μmol·g^-1）			Total base sites/（μmol·g^-1）	Weak+medium/ total base sites	Acid sites /（μmol·g^-1）			Total acid sites/（μmol·g^-1）
Catalyst	Weak	Medium	Strong	Total base sites/（μmol·g^-1）	Weak+medium/ total base sites	Weak	Medium	Strong	Total acid sites/（μmol·g^-1）
LDH1.5	—	1.6	2.5	4.1	0.39	—	0.4	1.4	1.8
LDH3	—	6.6	1.9	8.5	0.77	—	0.5	1.3	1.8
LDH5	—	12.9	1.8	14.7	0.88	—	0.7	0.9	1.6
LDH7	—	18.0	2.9	20.9	0.86	—	0.6	0.9	1.5
LDH9	—	21.9	2.1	24.0	0.91	—	0.5	0.8	1.3
MA1.5	5.0	34.7	7.9	47.6	0.83	4.9	4.6	9.3	18.8
MA3	4.1	35.7	11.0	50.8	0.78	4.0	5.1	8.3	17.4
MA5	3.0	36.3	13.2	52.5	0.75	2.8	6.7	8.7	18.2
MA7	1.1	38.3	21.6	61.0	0.65	0.8	5.7	7.5	14.0
MA9	1.0	85.6	44.5	131.1	0.66	0.3	5.3	7.6	13.2

Fig.6 NH3⁃TPD⁃MS spectra of LDH support(A) and Pd/LDH(B)

Fig.7 In situ DRIFTS spectra of MA5 catalyst(A) CH4+H2+H2O; (B) Ar purging; (C) CO2+H2+H2O; (D) Ar purging.

Table 4 Metal element composition and acid-base content of fresh and spent MA5 catalysts

Catalyst	ICP results（%， mass fraction）			L acidic sites/（mmol·g^-1）	Medium acidic sites/（μmol·g^-1）	Weak and medium base sites/（μmol·g^-1）
Catalyst	Mg	Al	Pd	L acidic sites/（mmol·g^-1）	Medium acidic sites/（μmol·g^-1）	Weak and medium base sites/（μmol·g^-1）
Fresh	23.8	6.5	4.8	0.14	6.7	49.5
Spent	22.9	6.9	4.6	0.11	1.0	33.7

Fig.8 Characterization comparison of FTIR(A), NH3⁃TPD⁃MS(B), Py⁃IR(C), CO2⁃TPD⁃MS(D) for fresh(a) and spent(b) MA5 catalysts

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Pd/LDH低温催化CH₄-CO₂直接合成乙酸

Direct Synthesis of Acetic Acid from CH₄-CO₂ over Pd/LDH at Low Temperature

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图/表 12

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