AlOOH结构对甲醇和一氧化碳反应性能的影响

doi:10.7503/cjcu20160862

高等学校化学学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (5): 823.doi: 10.7503/cjcu20160862

AlOOH结构对甲醇和一氧化碳反应性能的影响

韩燕梅, 高志华(), 黄伟()

太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室, 太原 030024

收稿日期:2016-11-30 出版日期:2017-05-10 发布日期:2017-04-18
作者简介:联系人简介: 高志华, 女, 博士, 教授, 主要从事C1化学与化工研究. E-mail:gaozhihua@tyut.edu.cn;黄伟, 男, 博士, 教授, 主要从事C1化学与化工研究. E-mail:huangwei@tyut.edu.cn
基金资助:
国家自然科学基金(批准号: 21336006)和山西省自然科学基金(批准号: 201601D011021, 201601D202017)资助

Effects of AlOOH Structure on the Reaction of Methanol and Carbon Monoxide^†

HAN Yanmei, GAO Zhihua^*(), HUANG Wei^*()

Key Laboratory of Coal Science and Technology of Ministry of Education and Shanxi Province, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China

Received:2016-11-30 Online:2017-05-10 Published:2017-04-18
Contact: GAO Zhihua,HUANG Wei E-mail:gaozhihua@tyut.edu.cn;huangwei@tyut.edu.cn
Supported by:
† Supported by the National Natural Science Foundation of China(No.21336006) and the Natural Science Foundation of Shanxi Province, China(Nos.201601D011021, 201601D202017)

摘要/Abstract

摘要：

利用水热法制备了3种AlOOH催化剂, 对其进行了表征, 并用于催化甲醇和一氧化碳反应. 结果表明, 适宜的AlOOH结构有利于催化甲醇和一氧化碳反应生成高选择性(≥97.28%)的乙醛, 且AlOOH结构的差异会导致反应产物分布出现明显区别. 其中, 结晶度高、孔径较大、能提供CO解离吸附中心且表面具有适宜酸碱性的AlOOH催化剂表现出高的乙醛选择性, 推测乙醛的生成是通过中间体CH₃与HCO的偶联实现的.

关键词: 羟基氧化铝, 乙醛, 甲醇, 一氧化碳, 水热法

Abstract:

The AlOOH catalysts prepared by hydrothermal method were characterized and used for the reaction of methanol and carbon monoxide. The results showed that proper AlOOH structure dramatically improved the selectivity of acetaldehyde(97.28%) for the reaction of methanol and carbon monoxide. AlOOH structural distinction led to the differences of product distribution. Higher crystallinity, larger aperture, extensive CO dissociative adsorption centre and suitable acid-base of AlOOH catalysts significantly promoted selectivity of acetaldehyde. The acetaldehyde generated by the coupling of CH₃ and HCO.

Key words: AlOOH, Acetaldehyde, Methanol, Carbon monoxide, Hydrothermal method

中图分类号:

O643

TrendMD:

韩燕梅, 高志华, 黄伟. AlOOH结构对甲醇和一氧化碳反应性能的影响. 高等学校化学学报, 2017, 38(5): 823.

HAN Yanmei, GAO Zhihua, HUANG Wei. Effects of AlOOH Structure on the Reaction of Methanol and Carbon Monoxide^†. Chem. J. Chinese Universities, 2017, 38(5): 823.

图/表 8

Fig.1 XRD patterns(A) and FTIR spectra(B) of different AlOOH catalystsa. C-L; b. C-N; c. C-H.

Fig.2 SEM images of different AlOOH catalysts (A) C-L; (B) C-N; (C) C-H.

Fig.3 N2 adsorption-desorption isotherms of different AlOOH catalysts■ C-L; ▲ C-N; ★ C-H.

Fig.4 TG-DTG curves of different AlOOH catalysts (A) C-L; (B) C-N; (C) C-H.

Fig.5 NH3 -TPD-MS profiles of different AlOOH catalystsa. C-H; b. C-L; c. C-N.

Fig.6 CO2-TPD-MS profiles of different AlOOH catalysts a. C-H; b. C-N; c. C-L.

Fig.7 CO-TPD-MS profiles of different AlOOH catalysts a. C-N; b. C-H; c. C-L.

Table 1 Catalytic performance of different AlOOH catalysts*

Catalyst	Feed gas	CO conv.(%)	Selectivity(%)
Catalyst	Feed gas	CO conv.(%)	AH	DME	C_xH_y
C-L	MeOH+CO	3.02	97.28	2.70	0.02
	MeOH+CO+H₂	2.81	94.51	5.48	0.01
C-N	MeOH+CO	5.13	99.78	0.22
	MeOH+CO+H₂	5.89	99.85	0.15
C-H	MeOH+CO	7.48	70.49	29.50	0.01
	MeOH+CO+H₂	5.46	59.71	40.08	0.21

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