氮掺杂石墨烯与g-C3N4二维异质体对纳米Fe2O3光催化剂的复合改性

doi:10.7503/cjcu20160524

高等学校化学学报 ›› 2017, Vol. 38 ›› Issue (2): 246.doi: 10.7503/cjcu20160524

氮掺杂石墨烯与g-C₃N₄二维异质体对纳米Fe₂O₃光催化剂的复合改性

王金双, 秦川丽(), 王虹涧, 李佳栋, 张旭良, 陈双影, 井立强()

黑龙江大学化学化工与材料学院, 功能无机材料化学教育部重点实验室, 哈尔滨 150080

收稿日期:2016-07-19 出版日期:2017-02-10 发布日期:2017-01-17
作者简介:联系人简介: 秦川丽, 女, 博士, 教授, 主要从事环境功能材料研究. E-mail: qinchuanli@hlju.edu.cn; 井立强, 男, 博士, 教授, 主要从事光电化学与光催化研究. E-mail: jingliqiang@hlju.edu.cn
基金资助:
国家自然科学联合基金重点项目(批准号: U1401245)、教育部科学技术研究项目(批准号: 213011A)和黑龙江省留学归国人员科学基金(批准号: LC2016003)资助

Modification of Nano-sized Fe₂O₃ Photocatalysts with N-doped Graphene and g-C₃N₄ ^†

WANG Jinshuang, QIN Chuanli^*(), WANG Hongjian, LI Jiadong, ZHANG Xuliang, CHEN Shuangying, JING Liqiang^*()

Key Laboratory of Functional Inorganic Materials Chemistry, Ministry of Education,School of Chemistry and Materials Science, Heilongjiang University, Harbin 150080, China

Received:2016-07-19 Online:2017-02-10 Published:2017-01-17
Contact: QIN Chuanli,JING Liqiang E-mail:qinchuanli@hlju.edu.cn;jingliqiang@hlju.edu.cn
Supported by:
† Supported by the Joint Funds of the National Natural Science Foundation of China(No.U1401245), the Project of Chinese Ministry of Education(No.213011A) and the Scientific Research Foundation for the Returned Overseas Chinese Scholars of Heilongjiang Province, China(No.LC2016003)

摘要/Abstract

摘要：

使用相分离的水解-溶剂热法制备了α-Fe₂O₃纳米粒子, 通过简单的湿化学法实现了质量分数为3%的石墨烯、氮掺杂石墨烯和g-C₃N₄ 3种二维异质体对纳米α-Fe₂O₃的复合改性, 并比较了3种二维异质体对α-Fe₂O₃光催化活性的影响. 结果表明, 在光催化还原二氧化碳和降解液相苯酚过程中, 二维异质体的复合均提高了纳米α-Fe₂O₃的光催化活性, 氮掺杂石墨烯对α-Fe₂O₃的改性效果优于石墨烯, 其中g-C₃N₄对α-Fe₂O₃的改性效果最优. 通过表面光电压谱、光电化学及羟基自由基等测试, 确认二维异质体的复合改性主要通过促进纳米α-Fe₂O₃的光生电荷分离和提高活性中间组分(羟基自由基)的含量提高纳米α-Fe₂O₃的光催化活性.

关键词: 纳米α-Fe₂O₃, 二维异质体复合改性, 光生电荷分离, 二氧化碳还原, 污染物降解

Abstract:

Alpha iron-trioxide(α-Fe₂O₃) nanoparticles were synthesized by a phase-separated hydrolysis-solvothermal method, and then modified by coupling 3%(mass fraction) graphene, nitrogen-doped graphene and g-C₃N₄ as the two-dimensional hetero-materials by a simple wet chemical process. Detailed comparative studies of their effects on photocatalytic activities of α-Fe₂O₃ were carried out. The results show that the photocatalytic activities of nano α-Fe₂O₃ for reducing CO₂ to CO and for degrading phenol are enhanced after coupling with all two-dimensional hetero-materials. The modification of nitrogen-doped graphene on α-Fe₂O₃ is better than graphene and the modification of g-C₃N₄ on α-Fe₂O₃ is the best. Based on the measurements of surface photovoltage responses, photoelectrochemical curves, and hydroxyl radical amounts, it is confirmed that the introduction of two-dimensional hetero-materials would promote the photogenerated charge separation and increase the content of the active intermediate(hydroxyl radicals) consequently, leading to the improved photocatalytic activity of nano α-Fe₂O₃.

Key words: α-Fe₂O₃, Two-dimensional hetero-material modification, Photogenerated charge separation, CO₂ reduction, Pollutant degradation

中图分类号:

O643.3

TrendMD:

王金双, 秦川丽, 王虹涧, 李佳栋, 张旭良, 陈双影, 井立强. 氮掺杂石墨烯与g-C₃N₄二维异质体对纳米Fe₂O₃光催化剂的复合改性. 高等学校化学学报, 2017, 38(2): 246.

WANG Jinshuang, QIN Chuanli, WANG Hongjian, LI Jiadong, ZHANG Xuliang, CHEN Shuangying, JING Liqiang. Modification of Nano-sized Fe₂O₃ Photocatalysts with N-doped Graphene and g-C₃N₄ ^†. Chem. J. Chinese Universities, 2017, 38(2): 246.

图/表 5

Fig.1 XRD patterns(A), Raman spectra(B) of different nanocomposites and N1s XPS spectrum of CN-F(C) (A) a. F; b. G-F; c. NG-F; d. CN-F. (B) a. G-F; b. NG-F.

Fig.2 UV-Vis DRS spectra(A) and SPS response intensities in different atmospheres(B) of different samples The inset shows the SPS responses of the samples in air. a. CN-F; b. NG-F; c. G-F; d. F.

Fig.3 Photocatalytic activities of different samples for reduction of CO2 to CO( ) and for phenol degradation()

Fig.4 Fluorescence spectra related to the produced hydroxyl radical amount a. F; b. G-F; c. NG-F; d. CN-F.

Fig.5 I-V curves of different samples a. F; b. G-F; c. NG-F; d. CN-F.

参考文献 27

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氮掺杂石墨烯与g-C₃N₄二维异质体对纳米Fe₂O₃光催化剂的复合改性

Modification of Nano-sized Fe₂O₃ Photocatalysts with N-doped Graphene and g-C₃N₄ ^†

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