Research Progress of Electrocatalytic Ammonia Synthesis from Different Nitrogen Sources

doi:10.7503/cjcu20230527

Abstract

Abstract:

Ammonia is an important raw material for fertilizer production and chemical industry， and is also a good carbon-free energy storage fuel. Compared with the Haber-Bosch method for industrial-scale ammonia synthesis with high energy consumption and low conversion rate， the electrocatalytic ammonia synthesis method has the advantages of green and high efficiency under mild environmental conditions. This article reviews the reaction mechanism of electrocatalytic ammonia synthesis when using nitrogen， nitrate， and nitrogen oxide as different nitrogen sources. Based on the characteristics of different nitrogen sources， the research progress and advantages of each are analyzed. The problems of difficulty in controlling intermediates and reaction paths for nitrate reduction because of the large elemental valence span， complexity of the nitrogen oxide system， difficulty in controlling the hydrogen evolution reaction， and difficulty in dissolving nitrogen in water for activation are discussed， respectively. The solutions are summarized to develop high activity catalysts with different strategies to improve the reaction efficiency and selectivity， to optimize the reaction device to reduce the influence of mass transfer， and to select different electrolyte systems to improve the reaction process.

Key words: Electrocatalysis, Ammonia synthesis, Nitrogen, Nitrate, Nitric oxide

CLC Number:

O643.3

TrendMD:

ZHAO Xiaoguang, WANG Yunlong, YIN Haibo, QU Yakun, SU Haiwei, FANG Wei. Research Progress of Electrocatalytic Ammonia Synthesis from Different Nitrogen Sources[J]. Chem. J. Chinese Universities, 2024, 45(3): 20230527.

Figures/Tables 12

Table 1 Summary of performance of electrocatalytic NH3 synthesis by NRR

Species	Electrocatalyst	Electrolyte	Potential/V （vs. RHE）	NH₃ yield rate	NH₃ Faradic efficiency（%）	Ref.
Noble metal catalyst	Ru/C	2 mol/L KOH	-0.24	0.21 μg·h^‒1·cm^‒2	0.28	［38］
	Ru@ZrO₂/NC	0.1 mol/L HCl	-0.21	3.665 mg·h^‒1·mg $R u - 1$	21	［34］
	THH Au NR	0.1 mol/L KOH	-0.2	1.648 µg·h^‒1·cm^‒2	4.02	［41］
	Rh NNs	0.1 mol/L KOH	-0.2	23.88 mg·h^‒1·mg^‒1	0.217	［42］
	Pd/C	0.1 mol/L PBS	0.1	4.5 μg·mg^‒1·h^‒1	8.2	［44］
Non⁃noble metal catalyst	Fe/Fe₃O₄	0.1 mol/L PBS	-0.3	0.19 μg·h^‒1·cm^‒2	8.29	［46］
	Fe⁃CeO₂	0.5 mol/L LiClO₄	-0.5	26.2 μg·mg^‒1·h^‒1	14.7	［47］
	Mo⁃D⁃R⁃5h	0.01 mol/L H₂SO₄	-0.49	30.9 pmol·s^‒1·cm^‒2	0.71（-0.29 V）	［48］
	N@MoS₂	0.1 mol/L Na₂SO₄	-0.3	69.82 μg·h^‒1·mg^‒1	9.14	［49］
	Mo⁰/GDY	0.1 mol/L Na₂SO₄	-0.96	145.4 μg·h^‒1·mg^‒1	21	［50］
	MoO₂/C₇₀₀	1 mol/L KOH	-0.7	173.7 μg·h^‒1·mg^‒1	27.6	［51］
	WO₃⁃C₃N₄⁃R	0.1 mol/L Li₂SO₄	-0.3	43.5 μg·h^‒1·mg^‒1	11.2	［52］
Non⁃metallic catalyst	NPC	0.05 mol/L H₂SO₄	-0.9	1.40 mmol·g^‒1·h^‒1	1.42	［54］
	BG	0.05 mol/L H₂SO₄	-0.5	9.8 μg·h^‒1·cm^‒2	10.8	［55］
	BNS	0.1 mol/L Na₂SO₄	-0.8	13.22 μg·h^‒1·mg^‒1	4.4	［56］

Table 1 Summary of performance of electrocatalytic NH3 synthesis by NRR

Species	Electrocatalyst	Electrolyte	Potential/V （vs. RHE）	NH₃ yield rate	NH₃ Faradic efficiency（%）	Ref.
Noble metal catalyst	Ru/C	2 mol/L KOH	-0.24	0.21 μg·h^‒1·cm^‒2	0.28	［38］
	Ru@ZrO₂/NC	0.1 mol/L HCl	-0.21	3.665 mg·h^‒1·mg $R u - 1$	21	［34］
	THH Au NR	0.1 mol/L KOH	-0.2	1.648 µg·h^‒1·cm^‒2	4.02	［41］
	Rh NNs	0.1 mol/L KOH	-0.2	23.88 mg·h^‒1·mg^‒1	0.217	［42］
	Pd/C	0.1 mol/L PBS	0.1	4.5 μg·mg^‒1·h^‒1	8.2	［44］
Non⁃noble metal catalyst	Fe/Fe₃O₄	0.1 mol/L PBS	-0.3	0.19 μg·h^‒1·cm^‒2	8.29	［46］
	Fe⁃CeO₂	0.5 mol/L LiClO₄	-0.5	26.2 μg·mg^‒1·h^‒1	14.7	［47］
	Mo⁃D⁃R⁃5h	0.01 mol/L H₂SO₄	-0.49	30.9 pmol·s^‒1·cm^‒2	0.71（-0.29 V）	［48］
	N@MoS₂	0.1 mol/L Na₂SO₄	-0.3	69.82 μg·h^‒1·mg^‒1	9.14	［49］
	Mo⁰/GDY	0.1 mol/L Na₂SO₄	-0.96	145.4 μg·h^‒1·mg^‒1	21	［50］
	MoO₂/C₇₀₀	1 mol/L KOH	-0.7	173.7 μg·h^‒1·mg^‒1	27.6	［51］
	WO₃⁃C₃N₄⁃R	0.1 mol/L Li₂SO₄	-0.3	43.5 μg·h^‒1·mg^‒1	11.2	［52］
Non⁃metallic catalyst	NPC	0.05 mol/L H₂SO₄	-0.9	1.40 mmol·g^‒1·h^‒1	1.42	［54］
	BG	0.05 mol/L H₂SO₄	-0.5	9.8 μg·h^‒1·cm^‒2	10.8	［55］
	BNS	0.1 mol/L Na₂SO₄	-0.8	13.22 μg·h^‒1·mg^‒1	4.4	［56］

Table 2 Summary of performance of electrocatalytic NH3 synthesis by NO3RR

Species	Electrocatalyst	Electrolyte	Potential/V （vs. RHE）	NH₃ yield rate	NH₃ Faradic efficiency（%）	Ref.
Vacancy engineering	TiO_2-_x	0.5 mol/L Na₂SO₄+50 ppm $N O 3 -$	-1.36	0.045 mmol·h^‒1·mg^‒1	85	［67］
	P25⁃600	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-1.0	0.052 mmol·h^‒1·mg^‒1	78	［68］
	Fe₂TiO₅	PBS+0.1 mol/L $N O 3 -$	-1.0	0.77 mmol·h^‒1·mg^‒1	87.5	［69］
	PCN⁃600	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-1.6	0.03262 mmol·h^‒1·g^‒1	89.96	［70］
Interface engineering	Ag/Cu₂O	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.8	0.225 mmol·h^‒1·cm^‒2	96.45	［74］
	Co/CoO NSAs	0.1 mol/L Na₂SO₄+200 ppm $N O 3 -$	-1.06	194.46 μmol·h^‒1·cm^‒2	93.8	［75］
	CuCl_BEF	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-1.0	1.82 mg·h^‒1·cm^‒2	98.6	［76］
Alloy engineering	CuCo alloy	1 mol/L KOH+100 mmol/L $N O 3 -$	-0.2	960 mmol·h^‒1·g^‒1	100±1	［80］
	RuFe NFs	0.5 mol/L Na₂SO₄+0.1 mol/L $N O 3 -$	-0.65	8.68 mg·h^‒1·mg^‒1	74.4（-0.3 V）	［81］
	PdCu/Cu₂O	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.8	0.19 mmol·h^‒1·cm^‒2	94.32	［82］
	PA⁃RhCu cNCs	0.1 mol/L HClO₄+0.05 mol/L KNO₃	0.05	2.4 mg·h^‒1·mg^‒1	93.7	［83］
	meso⁃PdN NCs	0.1 mol/L Na₂SO₄+5 mmol/L $N O 3 -$	-0.7	3760 μg·h^‒1·mg^‒1	96.1	［84］
Single⁃atom catalyst	Fe SACs	0.1 mol/L K₂SO₄+0.5 mol/L $N O 3 -$	-0.66	20 mg·h^‒1·mg^‒1	75	［87］
	Cu/Ni⁃NC	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.7	0.324 mmol·h^‒1·cm^‒2	97.28	［88］
	Au/Cu SAA	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.8	0.193 mmol·h^‒1·cm^‒2	99.69	［89］
	V_Cu⁃Au₁Cu SAAs	0.1 mol/L KOH+7.14 mmol/L $N O 3 -$	-0.2	555 μg·h^‒1·cm^‒2	98.7	［90］
Doped engineering	Zn/Cu⁃2.3	0.5 mol/L K₂SO₄+0.1 mol/L $N O 3 -$	-0.55	5.8 mol·h^‒1·g^‒1	98.4	［91］
	Co⁃Fe@Fe₂O₃	0.1 mol/L Na₂SO₄+50 ppm $N O 3 -$	-0.645	1，505.9 μg·h^‒1·cm^‒2	85.2±0.6	［92］
	Ru/β⁃Co（OH）₂	1 mol/L KOH+0.1 mol/L $N O 3 -$	0.071	0.38 mmol·h^‒1·cm^‒2	98.78	［93］
	N⁃C⁃1000	0.1 mol/L KOH+0.1 mol/L $N O 3 -$	-0.7	78.2 μmol·h^‒1·cm^‒2	95.0	［94］
Morphological and	ox⁃LIG	1 mol/L $N O 3 -$	-0.93	2859 µg·h^‒1·cm^‒2	ca. 100	［95］
structural control	Cu nanosheets	1 mol/L KOH+0.2 mol/L $N O 3 -$	-0.59	1.41 mmol·h^‒1·cm^‒2	88	［96］
	Cu@C	1 mol/L KOH+1 mmol/L $N O 3 -$	-0.3	469.5 µg·h^‒1·cm^‒2	72	［97］

Table 2 Summary of performance of electrocatalytic NH3 synthesis by NO3RR

Species	Electrocatalyst	Electrolyte	Potential/V （vs. RHE）	NH₃ yield rate	NH₃ Faradic efficiency（%）	Ref.
Vacancy engineering	TiO_2-_x	0.5 mol/L Na₂SO₄+50 ppm $N O 3 -$	-1.36	0.045 mmol·h^‒1·mg^‒1	85	［67］
	P25⁃600	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-1.0	0.052 mmol·h^‒1·mg^‒1	78	［68］
	Fe₂TiO₅	PBS+0.1 mol/L $N O 3 -$	-1.0	0.77 mmol·h^‒1·mg^‒1	87.5	［69］
	PCN⁃600	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-1.6	0.03262 mmol·h^‒1·g^‒1	89.96	［70］
Interface engineering	Ag/Cu₂O	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.8	0.225 mmol·h^‒1·cm^‒2	96.45	［74］
	Co/CoO NSAs	0.1 mol/L Na₂SO₄+200 ppm $N O 3 -$	-1.06	194.46 μmol·h^‒1·cm^‒2	93.8	［75］
	CuCl_BEF	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-1.0	1.82 mg·h^‒1·cm^‒2	98.6	［76］
Alloy engineering	CuCo alloy	1 mol/L KOH+100 mmol/L $N O 3 -$	-0.2	960 mmol·h^‒1·g^‒1	100±1	［80］
	RuFe NFs	0.5 mol/L Na₂SO₄+0.1 mol/L $N O 3 -$	-0.65	8.68 mg·h^‒1·mg^‒1	74.4（-0.3 V）	［81］
	PdCu/Cu₂O	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.8	0.19 mmol·h^‒1·cm^‒2	94.32	［82］
	PA⁃RhCu cNCs	0.1 mol/L HClO₄+0.05 mol/L KNO₃	0.05	2.4 mg·h^‒1·mg^‒1	93.7	［83］
	meso⁃PdN NCs	0.1 mol/L Na₂SO₄+5 mmol/L $N O 3 -$	-0.7	3760 μg·h^‒1·mg^‒1	96.1	［84］
Single⁃atom catalyst	Fe SACs	0.1 mol/L K₂SO₄+0.5 mol/L $N O 3 -$	-0.66	20 mg·h^‒1·mg^‒1	75	［87］
	Cu/Ni⁃NC	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.7	0.324 mmol·h^‒1·cm^‒2	97.28	［88］
	Au/Cu SAA	0.5 mol/L Na₂SO₄+100 ppm $N O 3 -$	-0.8	0.193 mmol·h^‒1·cm^‒2	99.69	［89］
	V_Cu⁃Au₁Cu SAAs	0.1 mol/L KOH+7.14 mmol/L $N O 3 -$	-0.2	555 μg·h^‒1·cm^‒2	98.7	［90］
Doped engineering	Zn/Cu⁃2.3	0.5 mol/L K₂SO₄+0.1 mol/L $N O 3 -$	-0.55	5.8 mol·h^‒1·g^‒1	98.4	［91］
	Co⁃Fe@Fe₂O₃	0.1 mol/L Na₂SO₄+50 ppm $N O 3 -$	-0.645	1，505.9 μg·h^‒1·cm^‒2	85.2±0.6	［92］
	Ru/β⁃Co（OH）₂	1 mol/L KOH+0.1 mol/L $N O 3 -$	0.071	0.38 mmol·h^‒1·cm^‒2	98.78	［93］
	N⁃C⁃1000	0.1 mol/L KOH+0.1 mol/L $N O 3 -$	-0.7	78.2 μmol·h^‒1·cm^‒2	95.0	［94］
Morphological and	ox⁃LIG	1 mol/L $N O 3 -$	-0.93	2859 µg·h^‒1·cm^‒2	ca. 100	［95］
structural control	Cu nanosheets	1 mol/L KOH+0.2 mol/L $N O 3 -$	-0.59	1.41 mmol·h^‒1·cm^‒2	88	［96］
	Cu@C	1 mol/L KOH+1 mmol/L $N O 3 -$	-0.3	469.5 µg·h^‒1·cm^‒2	72	［97］

Table 3 Summary of performance of electrocatalytic NH3 synthesis by NORR

Electrocatalyst	Electrolyte	Potential/V （vs. RHE）	NH₃ Yield rate	NH₃ Faradicefficiency（%）	Reactor	Ref.
Cu Foam	3 mol/L KCl	-0.9	517.1 μmol·cm^‒2·h^‒1	93.5	H⁃type cell	［106］
Cu nanoparticle	0.1 mol/L NaOH+	0.03	1806 μmol·cm^‒2·h^‒1	78（0.1 V）	Flow cell	［107］
	0.9 mol/L NaClO₄
Cu₁/MoS₂	0.5 mol/L Na₂SO₄	-0.6	337.5 μmol·cm^‒2·h^‒1	90.6	H⁃type cell	［108］
Ni⁃NCNR700	0.1 mol/L HCl	0.61	（23.8±2.6） μmol·cm^‒2·h^‒1	85.5±0.8	H⁃type cell	［109］
Ni（210）	0.5 mol/L K₂SO₄	-0.68	544 μmol·cm^‒2·h^‒1	85	Flow cell	［110］
Sb₁/a⁃MoO₃	0.5 mol/L Na₂SO₄	-0.6	273.5 μmol·cm^‒2·h^‒1	91.7	H⁃type cell	［111］
NiNC@CF	0.5 mol/L PBS	-0.5	94 μmol·cm^‒2·h^‒1	87	H⁃type cell	［114］
Ru⁃LCN	0.5 mol/L Na₂SO₄	-0.2	45.02 μmol·h^‒1·mg^‒1	65.9	Flow cell	［115］
Fe/C	0.5 mol/L H₂SO₄	-0.4	1239 μmol·cm^‒2·h^‒1	50.4	Flow cell	［116］
MoS₂/GF	0.1 mol/L HCl+	0.1	99.6 μmol·cm^‒2·h^‒1	76.6	H⁃type cell	［117］
	0.5 mmol/L Fe（II）SB
hcp⁃Co	0.1 mol/L Na₂SO₄	0.6	439.50 μmol·cm^‒2·h^‒1	72.58	H⁃type cell	［118］
Single atom Nb	0.1 mol/L HCl	-0.6	295.2 μmol·cm^‒2·h^‒1	77.1	H⁃type cell	［119］
TiO_2-x/TP	0.2 mol/L PBS	-0.7	1233.3 μg·h^‒1·cm^‒2	92.5（-0.4 V）	H⁃type cell	［120］
a⁃B_2.6C@TiO₂/Ti	0.1 mol/L Na₂SO₄+	-0.9	3678.6 μg·h^‒1·cm^‒2	87.6	H⁃type cell	［121］
	0.5 mmol/L Fe²⁺⁃EDTA
Cu₆Sn₅	1 mol/L KOH	-0.23	10 mmol·cm^‒2·h^‒1	> 96	Flow cell	［122］

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